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高压电缆阻水缓冲层的白斑现象及析氢腐蚀机理

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中国电机工程学报 2023年第12期43卷 4830-4839页

作者：陈熠东周凯雷清泉任显诚孔佳民李原赵琦李泽瑞 Shakeel Akram 四川大学电气工程学院四川省成都市610065 四川大学高分子科学与工程学院四川省成都市610065

近年来,高压电缆中的电化学腐蚀诱发了多起本体击穿故障,造成了重大的经济损失。这种故障的特点是击穿的电缆中的缓冲层上有明显的白斑,然而,产生这种故障的机理尚未明确。针对这一问题,该文研究不同样本中白斑的成分,并用电化学手段定... 详细信息

近年来,高压电缆中的电化学腐蚀诱发了多起本体击穿故障,造成了重大的经济损失。这种故障的特点是击穿的电缆中的缓冲层上有明显的白斑,然而,产生这种故障的机理尚未明确。针对这一问题,该文研究不同样本中白斑的成分,并用电化学手段定量分析白斑产生的过程,并研究白斑产生的电化学机理。首先,通过红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)、X射线能谱(energy dispersive spectrometer, EDS)和扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)分析事故现场白斑的化学成分和形貌。随后,在实验室培养了白斑,分析其化学成分,并把结果与事故现场的分析结果进行对比。通过对比FTIR和EDS结果可以发现,故障电缆和实验室培养的白斑的主要成分都是氢氧化铝,根据相应的电化学反应方程,可认为这是一种在交流电场下的析氢腐蚀现象。通过对腐蚀副产物氢气的浓度检测,水分、电流密度和是否含有阻水粉等会影响腐蚀速率。根据电化学分析,聚丙烯酸钠在腐蚀初期吸收水分,加速了腐蚀;而在腐蚀过程中,其与铝离子络合形成不吸水的络合物,反而抑制了腐蚀,但增加了缓冲层的电阻率,这可能会导致局部过热。最后提出了白斑产生的电化学机理,该研究可为高压电缆的腐蚀检测和新的缓冲层设计提供理论依据。

关键词：高压电缆缓冲层腐蚀析氢阻水

PdS修饰的ZnIn2S4复合材料用于可见光催化硫醇偶联制备二硫化物同时产氢(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第8期51卷 55-65页

作者：李晓娟祁明雨李婧宇谭昌龙唐紫蓉徐艺军福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室

二硫化物及其衍生物是生物、医药和工业合成的重要中间体,不仅在蛋白质功能化和药物传递系统中发挥着重要作用,而且在橡胶硫化剂、农药和抗氧化剂的生产中广泛应用.在传统合成策略中,有毒或昂贵的试剂通常被用于硫醇的偶联,且该过程存... 详细信息

二硫化物及其衍生物是生物、医药和工业合成的重要中间体,不仅在蛋白质功能化和药物传递系统中发挥着重要作用,而且在橡胶硫化剂、农药和抗氧化剂的生产中广泛应用.在传统合成策略中,有毒或昂贵的试剂通常被用于硫醇的偶联,且该过程存在反应条件苛刻、选择性低和反应时间长等问题.相比之下,光催化技术能够通过S-S偶联,将硫醇选择性地转化为二硫化物同时产氢,构建一种由光催化析氢和选择性有机合成相结合的光氧化还原体系.该双功能光催化反应体系能够充分利用光生电子和空穴的能量,同时获得绿色的清洁燃料和高价值的精细化学品,从而满足经济和社会可持续发展的目标.本文采用简便的水热法和原位沉积法成功合成了PdS助催化剂修饰的ZnIn2S4复合光催化剂.在可见光照射下,二元PdS-ZnIn2S4复合材料可以高效地催化硫醇进行选择性脱氢偶联,充分利用高能电子和空穴,同时获得清洁的氢能源以及增值的二硫化物.研究表明, PdS作为一种高效的氧化型助催化剂,不仅可以有效地从ZnIn2S4半导体中捕获光生空穴,促进光生载流子的分离和转移,而且能作为硫醇氧化的活性反应位点,从而显著提高ZnIn2S4的光催化性能.3%PdS-ZnIn2S4复合材料具备最佳的光催化活性,其双(4-甲氧基苯基)二硫化物和氢气的产量分别是ZnIn2S4的8.4和10.7倍.此外,二硫化物在该光催化反应过程中表现出优异的选择性(>99.0%).循环活性实验以及催化反应前后的X射线光电子能谱结果表明,二元PdS-ZnIn2S4复合材料具有良好的光催化稳定性.PdS-ZnIn2S4可以有效地催化多种具有不同取代基的硫醇的脱氢偶联,生成相应的S-S目标产物,说明了二元PdS-ZnIn2S4复合材料在光催化硫醇转化中的普适性.此外,原位傅里叶变换红外光谱揭示了反应物在催化剂表面的动态变化.通过电子顺磁共振光谱技术对反应过程中的自由基中间体进行原位监测,确认了硫中心自由基是硫醇氧化偶联过程中关键的自由基中间体.综上,本文为以绿色可持续的方式同时获得清洁太阳能燃料和具有高附加值的化学品提供了参考.

关键词：氧化型助催化剂硫铟锌光氧化还原反应二硫化物合成析氢

聚吡咯包覆导电炭黑/氧化铟复合材料的制备及其在铅酸电池中的应用

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复合材料学报 2022年第12期39卷 5747-5757页

作者：刘飞陈远强刘永川陈素晶张易宁中国科学院福建物质结构研究所光电材料化学与物理院重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

为了改善铅酸电池负极不可逆硫酸盐化及析氢问题,通过原位化学聚合的方法制备导电炭黑/氧化铟表面包覆聚吡咯[PPy@(C/In_(2)O_(3))]复合材料,采用SEM、FTIR、BET和XRD等表征手段分别对复合材料的微观形貌和结构进行分析;通过循环伏安法(... 详细信息

为了改善铅酸电池负极不可逆硫酸盐化及析氢问题,通过原位化学聚合的方法制备导电炭黑/氧化铟表面包覆聚吡咯[PPy@(C/In_(2)O_(3))]复合材料,采用SEM、FTIR、BET和XRD等表征手段分别对复合材料的微观形貌和结构进行分析;通过循环伏安法(CV)和线性扫描法(LSV)测试了复合材料的电化学性能。最后,将PPy@(C/In_(2)O_(3))复合材料添加到铅酸电池负极活性材料中,探究PPy@(C/In_(2)O_(3))对铅酸电池高倍率部分荷电状态(HRPSoC)循环寿命及放电容量的影响。结果表明:PPy@(C/In_(2)O_(3))保留了导电炭黑的基本结构特征,具有较大比表面积;同时具有较高析氢过电位及较大比容量。当将PPy@(C/In_(2)O_(3))复合材料添加到铅酸电池负极活性材料中,不仅可以降低负极板内阻抑制电池的负极硫酸盐化问题,而且可以减弱电池负极析氢问题,在提高铅酸电池放电容量同时,显著提高了铅酸电池高倍率部分荷电状态循环寿命。最终,含有PPy@(C/In_(2)O_(3))的负极板的铅酸电池显示出了优异的HRPSoC循环寿命,较空白组电池循环寿命提高了1.78倍。

关键词：聚吡咯包覆导电炭黑/氧化铟复合材料硫酸盐化析氢高倍率部分荷电状态铅酸电池

超薄Ni掺杂ZnIn2S4纳米片用于光催化醇裂解同时制备C–C耦合产物及氢气(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第4期43卷 1084-1091页

作者：李婧宇祁明雨徐艺军福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室

光催化析氢技术被认为是解决化石能源紧缺和环境污染问题的有效途径之一.在传统的光解水体系中,析氧半反应因涉及到复杂的四电子转移和O=O双键形成,成为光催化水分解的决速步骤.光生空穴牺牲试剂的引入虽然可以在一定程度上提高体系的... 详细信息

光催化析氢技术被认为是解决化石能源紧缺和环境污染问题的有效途径之一.在传统的光解水体系中,析氧半反应因涉及到复杂的四电子转移和O=O双键形成,成为光催化水分解的决速步骤.光生空穴牺牲试剂的引入虽然可以在一定程度上提高体系的光催化效率,但同时造成了光生空穴氧化能力的浪费,且增加了系统成本.相比之下,构建由光催化析氢和选择性有机合成相结合的双功能反应平台,能够同时利用光生电子和空穴获得绿色的清洁燃料和高值化学品,为解决上述问题提供了一条理想途径.近年来,苯甲醇等生物质衍生物平台分子的光催化选择性氧化引起了人们的广泛关注.研究表明, ZnInS可以实现从苯甲醇到C–C耦合产物的选择性光催化脱氢氧化.然而,由于光生载流子的快速复合,单独ZnInS的光催化性能往往受到严重抑制.目前已有一些研究利用将ZnInS与合适的助催化剂或与其能级位置匹配的半导体复合等方法构建异质结构,致力于提高光生载流子的分离和迁移能力.虽然氢气的产率以及苯甲醇的转化率在复合光催化剂上明显提高,但体系对液相产物的选择性却由原本的C–C耦合产物变为苯甲醛.因此,构建高效且对C–C耦合产物具有高选择性的苯甲醇氧化同时产氢的双功能光催化反应体系仍面临诸多挑战.本文采用一锅油浴法制备了过渡金属Ni掺杂的超薄ZnInS纳米片(ZIS/Ni).该复合材料可以有效利用太阳能催化一系列芳香醇选择性脱氢偶联,同时获得清洁的氢气能源以及增值的C–C耦合产物.Ni的掺杂显著提高了ZnInS纳米片的光催化性能,且当Ni掺杂摩尔比为1%时,复合材料具有最佳的催化活性.循环活性实验以及反应前后的晶相测试结果表明,二元复合材料具有良好的光催化稳定性.研究表明, ZIS/Ni纳米片光催化活性的显著提高主要归因于其优化的电子结构能够有效促进材料光捕获及光生载流子分离转移能力.另外,采用电子自旋共振光谱技术对反应过程中的自由基中间体进行原位监测发现,·CH(OH)Ph是光催化氧化还原过程中关键的自由基中间体.本研究有望为进一步优化探索新型高效的光催化氧化还原平台,以绿色可持续的方式,为同时获得清洁的太阳能燃料和高附加值的化学品提供启发.

关键词：光催化氧化还原镍掺杂 ZnIn2S4纳米片 C–C键偶联析氢

采用原位无序工程提高Bi_(5)O_(7)Br的可见光光催化药物降解和析氢性能

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2023年第6期33卷 1862-1872页

作者：谢芳霞张璐璐张潇张媚简选刘建新张小超王雅文李瑞樊彩梅太原理工大学环境科学与工程学院太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院太原030024 延安大学化学化工学院陕西省化学反应工程重点实验室延安716000

为了同时解决光吸收能力弱和光生载流子复合率高的问题,本文作者通过简单的原位无序工程合成具有丰富有序/无序结构的Bi_(5)O_(7)Br(O/D-Bi_(5)O_(7)Br)光催化剂。采用XRD、TEM、HRTEM、SAED、XPS和UV-Vis DRS对所制备的样品进行表征,... 详细信息

为了同时解决光吸收能力弱和光生载流子复合率高的问题,本文作者通过简单的原位无序工程合成具有丰富有序/无序结构的Bi_(5)O_(7)Br(O/D-Bi_(5)O_(7)Br)光催化剂。采用XRD、TEM、HRTEM、SAED、XPS和UV-Vis DRS对所制备的样品进行表征,并通过可见光催化降解盐酸四环素(TC)和光解水析氢评价其光催化活性。结果表明,有序/无序结构不仅增强了Bi_(5)O_(7)Br的光吸收能力,提高了其导带位置,促进了光生载流子的转移和分离,而且为光催化过程提供了丰富的不饱和原子作为反应活性位点。因此,O/D-Bi_(5)O_(7)Br表现出38.12μmol/(g·h)的高析氢率和在135 min内86%的TC降解率。

关键词： Bi_(5)O_(7)Br 无序工程药物降解析氢可见光

特殊结构、高稳定性电解海水OER催化剂的研究进展

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精细化工 2023年第4期40卷 697-705,716页

作者：苏建宋华东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

电解海水制氢技术受到了越来越多的关注。因此,设计开发高效、稳定的电解天然海水(或盐水电解质)制氢催化剂具有重要意义。首先,分析了电解海水所面临的现状和挑战;接着,对电解海水催化剂的设计思路与改性方法进行了总结,综述了三维分... 详细信息

电解海水制氢技术受到了越来越多的关注。因此,设计开发高效、稳定的电解天然海水(或盐水电解质)制氢催化剂具有重要意义。首先,分析了电解海水所面临的现状和挑战;接着,对电解海水催化剂的设计思路与改性方法进行了总结,综述了三维分层多孔纳米结构、保护层结构和表面润湿性特殊结构催化剂在提高催化剂稳定性和选择性方面的最新研究进展;最后,对电解海水催化剂所面临的挑战和发展方向进行了总结和展望。指出未来研究需将实验研究、理论研究和表征技术相结合,开发出更高效、稳定和高选择性的催化剂,以满足电解海水工业化应用的要求。

关键词：电解海水析氢析氧催化剂

嵌入铂单原子的苯并咪唑基共价有机框架实现高效可见光析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 137-149页

作者：马方沛汤庆平席识博李国庆陈涛凌星辰吕忆农刘云鹏赵小龙周瑜王军南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 新加坡科技研究局化学与工程科学研究院新加坡南京工业大学材料科学与工程学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 中国科学院高能物理研究所北京100049

氢气(H_(2))是一种清洁的无碳燃料,具有很高的能量密度,是化石能源的潜在替代品之一.半导体光催化水分解反应可将取之不竭的太阳能转化为氢气中的化学能,从而提供一条有前途的、经济和环境友好的产氢路线.光催化析氢反应(HER)涉及光捕... 详细信息

氢气(H_(2))是一种清洁的无碳燃料,具有很高的能量密度,是化石能源的潜在替代品之一.半导体光催化水分解反应可将取之不竭的太阳能转化为氢气中的化学能,从而提供一条有前途的、经济和环境友好的产氢路线.光催化析氢反应(HER)涉及光捕集、激发、电荷分离和传输,以及表面质子还原过程.光激发态通常在几皮秒内发生,通过辐射或非辐射复合弛豫返回到基态,然而,光生电子迁移到表面并触发两电子的质子还原是一个慢过程,时间通常在几毫秒或以上.整个过程中转换效率因光生电子极易复合而大大降低.因此,如何延长光生电子寿命,促进电子及时传递到表面析氢位点,提高催化位点的析氢速率,是设计水分解高效光催化剂的关键,也是该领域的难题.有机半导体催化剂可以从地球丰度高的轻元素制备,具有成本低、毒性小和结构多样等特点.其中一个典型代表是共价有机框架(COFs),其具有大的比表面积及丰富可调的骨架组成和孔道结构,在分子水平上的可设计性具有独特优势.苯并咪唑化合物具有较大极性和灵活可调的π共轭结构,被广泛用作光电器件的共轭辅助分子.以苯并咪唑基单体直接合成的COF种类罕见,且未见相关COF用于光催化反应的报道.本文通过选用不对称的苯并咪唑单体(2-(4-氨基苯基)-5-氨基苯并咪唑)与三醛基间苯三酚直接通过席夫碱化学反应缩合,制备了苯并咪唑基COF.该COF材料有效促进了光吸收和电荷分离/传递,以及高活性Pt单原子析氢位点的形成,在可见光驱动的析氢反应中表现出较好的析氢速率和转换频率.采用微波辅助的溶剂热策略快速合成了苯并咪唑基COF(PABZ-Tp),通过X射线衍射、傅立叶变换红外吸收光谱、13C固态核磁共振等研究其结构.光学和光电化学表征结果表明,PABZ-Tp在可见光范围.内展现出较好的光吸收,具有较低的激子解离能(17.8 meV),有效促进了长寿命自由光电子的形成.骨架中带负电荷的苯并咪唑基团不但是Pt单原子形成和稳定的主要因素,还有助于构建良好的电子迁移通道,从而有效促进了光生电子快速传递到表面Pt单原子位点,使得该催化剂在可见光驱动的析氢反应中表现出较高的催化效率,析氢速率高达115 mmol g^(-1)h^(-1),转换频率为4475.1 h^(-1).理论计算结合瞬态吸收光谱等实验结果表明,苯并咪唑COF框架是产生高活性的关键,对于光吸收、电荷分离传递以及高效析氢位点的构筑均起了重要作用.综上,本文构筑了一种高效的COF基有机光催化剂用于可见光析氢过程.展示了使用不对称咪唑基单体构筑功能化COF材料的广阔前景.

关键词：共价有机框架光催化析氢单原子催化可持续能源

富氧空位铁基复合材料的制备及其电催化析氢性能

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复合材料学报 2023年第5期40卷 2827-2835页

作者：赖嘉俊李潇潇曾传旺刘超曾金明漆小鹏江西理工大学稀土学院赣州341000

电解水制氢绿色无污染,或将成为日益紧张的能源问题与碳中和战略的重要突破方向。目前,贵金属稀缺,以Pt/C为代表的贵金属析氢(HER)催化剂不适宜长久使用。泡沫铁(IF)结构稳定、来源广泛,以IF作为基底,采取简单的浸泡方法在IF上原位生长... 详细信息

电解水制氢绿色无污染,或将成为日益紧张的能源问题与碳中和战略的重要突破方向。目前,贵金属稀缺,以Pt/C为代表的贵金属析氢(HER)催化剂不适宜长久使用。泡沫铁(IF)结构稳定、来源广泛,以IF作为基底,采取简单的浸泡方法在IF上原位生长针形片状的羟基氧化铁(FeOOH/IF),然后通过真空处理制备含有氧空位的四氧化三铁(Ov-Fe_(3)O_(4)/IF),进一步磷化掺杂,制备出氧空位和磷原子掺杂协同调控的四氧化三铁(P-Ov-Fe_(3)O_(4)/IF)纳米针。磷原子的掺杂可以优化铁原子周围电子环境,激活Fe_(3)O_(4)的催化活性;氧空位可以增强材料的导电性,并提供缺陷,更有助于磷原子的掺杂。结果表明:P-Ov-Fe_(3)O_(4)/IF析氢性能优异,在-10 mA·cm^(-2)时,过电位仅40.96 mV,塔菲尔斜率为70.93 mV·dec^(-1),表现出类Pt/C性能,并且在不同电流下连续运作96 h后,电压变化基本忽略不计,稳定性优异。氧空位和磷原子掺杂可共同促进铁基材料的电催化析氢性能,本文为非贵金属电催化材料的制备提供了新的思路和策略。

关键词：电解水析氢铁基氧空位磷掺杂电催化

二维共价有机框架材料的可控合成及其光催化应用研究进展

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化学学报 2022年第11期80卷 1494-1506页

作者：于潇涵黄伟李彦光苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏苏州215123

通过模拟自然界光合作用,将太阳能转化为方便存储的化学能是缓解未来能源短缺和环境污染问题的理想途径之一.二维共价有机框架材料(2D COFs)是近年来发展起来的一类新型有机半导体材料,具有结晶度高、结构精确以及化学组分灵活可调等优... 详细信息

通过模拟自然界光合作用,将太阳能转化为方便存储的化学能是缓解未来能源短缺和环境污染问题的理想途径之一.二维共价有机框架材料(2D COFs)是近年来发展起来的一类新型有机半导体材料,具有结晶度高、结构精确以及化学组分灵活可调等优势,在光催化领域展现出巨大应用潜力,受到了研究者们的广泛关注.对2D COFs的可控制备以及电子结构调控方法进行了系统总结,并重点介绍了它们在光催化水分解、CO_(2)还原以及H_(2)O_(2)合成领域的最近研究进展,讨论了材料结构和催化性能之间的关系,最后对2D COFs在光催化应用领域存在的机遇和挑战进行了展望.

关键词：共价有机框架材料光催化析氢 CO_(2)还原氧还原