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采用原位无序工程提高Bi_(5)O_(7)Br的可见光光催化药物降解和析氢性能

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2023年第6期33卷 1862-1872页

作者：谢芳霞张璐璐张潇张媚简选刘建新张小超王雅文李瑞樊彩梅太原理工大学环境科学与工程学院太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院太原030024 延安大学化学化工学院陕西省化学反应工程重点实验室延安716000

为了同时解决光吸收能力弱和光生载流子复合率高的问题,本文作者通过简单的原位无序工程合成具有丰富有序/无序结构的Bi_(5)O_(7)Br(O/D-Bi_(5)O_(7)Br)光催化剂。采用XRD、TEM、HRTEM、SAED、XPS和UV-Vis DRS对所制备的样品进行表征,... 详细信息

为了同时解决光吸收能力弱和光生载流子复合率高的问题,本文作者通过简单的原位无序工程合成具有丰富有序/无序结构的Bi_(5)O_(7)Br(O/D-Bi_(5)O_(7)Br)光催化剂。采用XRD、TEM、HRTEM、SAED、XPS和UV-Vis DRS对所制备的样品进行表征,并通过可见光催化降解盐酸四环素(TC)和光解水析氢评价其光催化活性。结果表明,有序/无序结构不仅增强了Bi_(5)O_(7)Br的光吸收能力,提高了其导带位置,促进了光生载流子的转移和分离,而且为光催化过程提供了丰富的不饱和原子作为反应活性位点。因此,O/D-Bi_(5)O_(7)Br表现出38.12μmol/(g·h)的高析氢率和在135 min内86%的TC降解率。

关键词： Bi_(5)O_(7)Br 无序工程药物降解析氢可见光

嵌入铂单原子的苯并咪唑基共价有机框架实现高效可见光析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 137-149页

作者：马方沛汤庆平席识博李国庆陈涛凌星辰吕忆农刘云鹏赵小龙周瑜王军南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 新加坡科技研究局化学与工程科学研究院新加坡南京工业大学材料科学与工程学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 中国科学院高能物理研究所北京100049

氢气(H_(2))是一种清洁的无碳燃料,具有很高的能量密度,是化石能源的潜在替代品之一.半导体光催化水分解反应可将取之不竭的太阳能转化为氢气中的化学能,从而提供一条有前途的、经济和环境友好的产氢路线.光催化析氢反应(HER)涉及光捕... 详细信息

氢气(H_(2))是一种清洁的无碳燃料,具有很高的能量密度,是化石能源的潜在替代品之一.半导体光催化水分解反应可将取之不竭的太阳能转化为氢气中的化学能,从而提供一条有前途的、经济和环境友好的产氢路线.光催化析氢反应(HER)涉及光捕集、激发、电荷分离和传输,以及表面质子还原过程.光激发态通常在几皮秒内发生,通过辐射或非辐射复合弛豫返回到基态,然而,光生电子迁移到表面并触发两电子的质子还原是一个慢过程,时间通常在几毫秒或以上.整个过程中转换效率因光生电子极易复合而大大降低.因此,如何延长光生电子寿命,促进电子及时传递到表面析氢位点,提高催化位点的析氢速率,是设计水分解高效光催化剂的关键,也是该领域的难题.有机半导体催化剂可以从地球丰度高的轻元素制备,具有成本低、毒性小和结构多样等特点.其中一个典型代表是共价有机框架(COFs),其具有大的比表面积及丰富可调的骨架组成和孔道结构,在分子水平上的可设计性具有独特优势.苯并咪唑化合物具有较大极性和灵活可调的π共轭结构,被广泛用作光电器件的共轭辅助分子.以苯并咪唑基单体直接合成的COF种类罕见,且未见相关COF用于光催化反应的报道.本文通过选用不对称的苯并咪唑单体(2-(4-氨基苯基)-5-氨基苯并咪唑)与三醛基间苯三酚直接通过席夫碱化学反应缩合,制备了苯并咪唑基COF.该COF材料有效促进了光吸收和电荷分离/传递,以及高活性Pt单原子析氢位点的形成,在可见光驱动的析氢反应中表现出较好的析氢速率和转换频率.采用微波辅助的溶剂热策略快速合成了苯并咪唑基COF(PABZ-Tp),通过X射线衍射、傅立叶变换红外吸收光谱、13C固态核磁共振等研究其结构.光学和光电化学表征结果表明,PABZ-Tp在可见光范围.内展现出较好的光吸收,具有较低的激子解离能(17.8 meV),有效促进了长寿命自由光电子的形成.骨架中带负电荷的苯并咪唑基团不但是Pt单原子形成和稳定的主要因素,还有助于构建良好的电子迁移通道,从而有效促进了光生电子快速传递到表面Pt单原子位点,使得该催化剂在可见光驱动的析氢反应中表现出较高的催化效率,析氢速率高达115 mmol g^(-1)h^(-1),转换频率为4475.1 h^(-1).理论计算结合瞬态吸收光谱等实验结果表明,苯并咪唑COF框架是产生高活性的关键,对于光吸收、电荷分离传递以及高效析氢位点的构筑均起了重要作用.综上,本文构筑了一种高效的COF基有机光催化剂用于可见光析氢过程.展示了使用不对称咪唑基单体构筑功能化COF材料的广阔前景.

关键词：共价有机框架光催化析氢单原子催化可持续能源

CdS/WO3复合材料用于光催化选择性芳香醇氧化及析氢反应(英文)

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第7期43卷 1851-1859页

作者：吴玉兰祁明雨谭昌龙唐紫蓉徐艺军福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室

使用可再生太阳能将水转化为清洁的氢燃料被认为是解决当前化石能源枯竭和环境污染问题的有效策略之一.然而在传统的光催化分解水反应体系中,由于缓慢的水氧化半反应,整体的析氢效率较低.引入光生空穴牺牲试剂虽然可以在一定程度上提高... 详细信息

使用可再生太阳能将水转化为清洁的氢燃料被认为是解决当前化石能源枯竭和环境污染问题的有效策略之一.然而在传统的光催化分解水反应体系中,由于缓慢的水氧化半反应,整体的析氢效率较低.引入光生空穴牺牲试剂虽然可以在一定程度上提高体系的光催化析氢效率,但同时也造成了光生空穴氧化能力的浪费.近年来,生物质及其衍生物平台分子的光催化选择性氧化引起了人们的广泛关注.其中苯甲醇选择性氧化为苯甲醛是重要的化学反应,产物苯甲醛是一种高附加值的关键中间体,被广泛应用于食品、医药和化妆品行业.基于此,用生物质及其衍生物平台分子代替光生空穴牺牲剂构建一个产氢和有机合成耦合的双功能光催化氧化还原体系,以充分利用光生电子和空穴,同时获得清洁的氢燃料和高附加价值的化学品,为解决上述问题提供了一条理想途径.作为典型的窄带隙(E=2.4e V)硫化物半导体, CdS具有合适的带边位置,是一种理想的光催化产氢半导体材料.但CdS由于自身光腐蚀现象严重、光生电子和空穴容易复合等缺点限制了其在光催化产氢领域的应用.WO因其成本低、稳定性良好和氧化能力优异而被广泛关注.通过构建Z型异质结CdS/WO复合光催化剂,既有利于分离光生电子和空穴,又能减缓CdS的光腐蚀现象,从而实现高效的光催化析氢和选择性将芳香醇氧化成芳香醛的耦合催化反应.本文采用溶剂热法将CdS纳米颗粒原位生长于WO纳米片表面,制备了一种新型的直接Z型异质结CdS/WO复合光催化剂,用于双功能耦合光催化氧化还原体系,同时实现光催化还原析氢和氧化合成芳香醛.结果表明,引入WO后明显抑制CdS的光腐蚀现象,从而改善了CdS的光催化性能.此外, WO与CdS之间形成直接Z型异质结构,有效提高光生电子和空穴的分离效率,并保留了光生载流子较强的氧化还原能力.优化后的CdS/WO复合材料对产氢和芳香醇选择性氧化表现出较好的光催化活性.循环活性实验以及反应前后催化剂的表征结果证明, CdS/WO复合材料具有良好的光催化稳定性.另外,电子自旋共振光谱技术对反应过程中的自由基中间体进行原位监测,发现以碳为中心的自由基是光催化氧化苯甲醇生成苯甲醛过程中关键的自由基中间体.本文为进一步设计新型高效的双功能光催化氧化还原体系,同时合成清洁太阳能燃料和高附加值的化学品提供启发.

关键词：光催化剂芳香醇 Z型异质结复合光催化剂析氢

富氧空位铁基复合材料的制备及其电催化析氢性能

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复合材料学报 2023年第5期40卷 2827-2835页

作者：赖嘉俊李潇潇曾传旺刘超曾金明漆小鹏江西理工大学稀土学院赣州341000

电解水制氢绿色无污染,或将成为日益紧张的能源问题与碳中和战略的重要突破方向。目前,贵金属稀缺,以Pt/C为代表的贵金属析氢(HER)催化剂不适宜长久使用。泡沫铁(IF)结构稳定、来源广泛,以IF作为基底,采取简单的浸泡方法在IF上原位生长... 详细信息

电解水制氢绿色无污染,或将成为日益紧张的能源问题与碳中和战略的重要突破方向。目前,贵金属稀缺,以Pt/C为代表的贵金属析氢(HER)催化剂不适宜长久使用。泡沫铁(IF)结构稳定、来源广泛,以IF作为基底,采取简单的浸泡方法在IF上原位生长针形片状的羟基氧化铁(FeOOH/IF),然后通过真空处理制备含有氧空位的四氧化三铁(Ov-Fe_(3)O_(4)/IF),进一步磷化掺杂,制备出氧空位和磷原子掺杂协同调控的四氧化三铁(P-Ov-Fe_(3)O_(4)/IF)纳米针。磷原子的掺杂可以优化铁原子周围电子环境,激活Fe_(3)O_(4)的催化活性;氧空位可以增强材料的导电性,并提供缺陷,更有助于磷原子的掺杂。结果表明:P-Ov-Fe_(3)O_(4)/IF析氢性能优异,在-10 mA·cm^(-2)时,过电位仅40.96 mV,塔菲尔斜率为70.93 mV·dec^(-1),表现出类Pt/C性能,并且在不同电流下连续运作96 h后,电压变化基本忽略不计,稳定性优异。氧空位和磷原子掺杂可共同促进铁基材料的电催化析氢性能,本文为非贵金属电催化材料的制备提供了新的思路和策略。

关键词：电解水析氢铁基氧空位磷掺杂电催化

原位配体功能化策略制备共价金属有机骨架促进其析氢反应

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第3期43卷 811-819页

作者：郑灵玲张龙帅陈颖田磊江训恒谌莉莎邢秋菊刘小真吴代赦邹建平南昌航空大学江西省持久性污染物控制与资源化重点实验室江西南昌330063 南昌大学资源环境与化学工程学院鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室江西南昌330031

新型多孔材料在诸多领域具有广阔的应用前景,其发展引起了研究者较大关注.在过去的十年中,大量的先进多孔材料被设计并应用于不同领域.其中,共价有机骨架(COFs)和金属有机骨架(MOFs)材料由于具有结构多样、孔隙可调以及功能多样等独特性... 详细信息

新型多孔材料在诸多领域具有广阔的应用前景,其发展引起了研究者较大关注.在过去的十年中,大量的先进多孔材料被设计并应用于不同领域.其中,共价有机骨架(COFs)和金属有机骨架(MOFs)材料由于具有结构多样、孔隙可调以及功能多样等独特性质,得到了广泛研究.为了有效地结合各个组分的优点以获得最优性能,科研工作者投入了大量的精力来设计独特的COF/MOF复合材料.目前,已报道了多种方法合成COF/MOF复合材料,但合成过程中引入额外的化学键会分散电子的传递,降低电荷的有效传输,且由于配体的选择性和合成的复杂性都限制了合成方法的广泛应用.因此,迫切需要开发一种不形成额外化学键且具有普适性的合成COF/MOF复合材料的新方法.本文提出了一种新颖、简单的原位生长策略来制备COF/MOF复合材料.由于共价三嗪骨架(CTF-1)具有高的热稳定性、可调的光吸收能力和集成不同功能组分特点,选择了CTF-1作为基底材料.首先将苯甲酸基团原位接枝到CTF-1上,获得苯甲酸化的三嗪基共价骨架(B-CTF-1),然后将制备的B-CTF-1作为反应物加入到Ti-MOF的合成过程中.在溶剂热反应过程中,Ti团簇可以通过配位键与苯甲酸基团中暴露的羧基快速自组装,得到B-CTF-Ti-MOF复合材料.原位功能化的苯甲酸既可以作为MOFs的成核位点,也可以作为光生电子的传输通道.在模拟太阳光照射下,所制备的B-CTF-Ti-MOF由于高效的电荷转移和组分之间的紧密接触表现出较好的析氢活性(1975μmol.g^(-1).h^(-1)),且重复多次后仍能保持稳定的氢气析出.此外,由于羧酸基团在金属有机骨架的合成过程中具有较强且多样的桥联配位能力,使得这种原位配体功能化的合成策略具有普适性和稳定性.综上,本文为COF/MOF多孔复合材料的制备提供了新的思路,并为其他具有挑战性的材料合成领域提供了理论基础.

关键词：金属有机骨架共价有机骨架 COF/MOF复合物原位析氢

Se掺杂WO_(3)·0.5H_(2)O/g-C_(3)N_(4)光电催化剂的析氢反应性能

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无机化学学报 2023年第1期39卷 109-116页

作者：崔慧娜董文斌廖港丽赵震姚垚宁夏师范学院化学化工学院固原756000

以二氰二胺、硒粉和钨酸钠为前驱体,采用一锅法成功制备出Se掺杂WO_(3)·0.5H_(2)O/g-C_(3)N_(4)(Se/WCN)催化剂。并采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对样品的物相结构、形貌及化学组成进行... 详细信息

以二氰二胺、硒粉和钨酸钠为前驱体,采用一锅法成功制备出Se掺杂WO_(3)·0.5H_(2)O/g-C_(3)N_(4)(Se/WCN)催化剂。并采用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和X射线光电子能谱(XPS)对样品的物相结构、形貌及化学组成进行表征。与原始的WO_(3)和g-C_(3)N_(4)相比,Se/WCN催化剂的起始电位降到了-0.75 V(vs RHE),电流密度高达70 mA·cm^(-2),表现出更高的电催化活性。而光照后,Se/WCN的催化性能进一步提升,起始电位从-0.75 V(vs RHE)降至-0.65 V(vs RHE),电荷转移电阻由371.4Ω减小到310.0Ω。

关键词： g-C_(3)N_(4) WO_(3)·0.5H_(2)O 光电催化 Se掺杂析氢

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单原子铁在硫化钼上的组装及电催化析氢

材料导报 2023年第11期37卷 1-5页

作者：秦超张鑫周奕伦孟则达刘守清苏州科技大学化学与生命科学学院江苏省环境功能材料重点实验室江苏苏州215009

贵金属Pt具有最高的析氢活性,但其高昂的价格限制了大面积推广应用。因此,研究开发高活性、低成本的析氢电催化材料,对发展氢能产业具有重要意义。利用二步水热反应法成功制备单原子铁⁃硫化钼(Fe⁃MoS_(2))电催化材料,并采用X⁃射线粉末衍... 详细信息

贵金属Pt具有最高的析氢活性,但其高昂的价格限制了大面积推广应用。因此,研究开发高活性、低成本的析氢电催化材料,对发展氢能产业具有重要意义。利用二步水热反应法成功制备单原子铁⁃硫化钼(Fe⁃MoS_(2))电催化材料,并采用X⁃射线粉末衍射(XRD)、高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF⁃STEM)成像技术、能量色散X射线光谱(EDX)、电子能谱测定(XPS)对Fe⁃MoS_(2)进行了表征。XRD结果表明,所制备Fe⁃MoS_(2)样品的粉末衍射曲线与晶态2H⁃MoS_(2)的标准卡(JCPDS 37⁃1492)相一致,表明Fe⁃MoS_(2)与2H⁃MoS_(2)具有相同的晶型结构;球差电镜分析表明,铁单原子均匀分布于MoS_(2)表面;EDX与XPS分析进一步表明铁单原子存在于MoS_(2)结构中。采用线性扫描伏安(LSV)法研究了Fe⁃MoS_(2)的析氢性能。结果表明,最佳条件下制备的Fe⁃MoS_(2),其析氢过电位在电流密度为10 mA/cm2时仅为101 mV,而纯MoS_(2)在相同条件下的析氢过电位为462 mV,其过电位降低了361 mV;纯MoS_(2)的塔菲尔斜率为433 mV/dec,而单原子Fe⁃MoS_(2)的塔菲尔斜率仅为64 mV/dec。以乙二胺四乙酸(EDTA)和F⁃离子为探针分子,测试析氢电催化活性位点。结果表明,在KOH溶液中加入强配位能力的EDTA,其析氢过电位迅速升高,显示铁单原子是析氢电催化剂。机理研究表明,Fe⁃MoS_(2)的析氢机理为Volmer⁃Heyrovsky机理。

关键词：铁单原子硫化钼组装电催化剂析氢

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单原子改性二硫化钼电催化析氢

化学进展 2021年第12期33卷 2392-2403页

作者：韩嘉琦李志达纪德强苑丹丹吴红军东北石油大学化学化工学院大庆163318

氢能是21世纪最理想的清洁能源之一。相比于天然气和煤炭制氢,电解水制氢具有成本低、效率高、无污染、原料丰富的特点,可以有效缓解CO;过量排放导致的温室效应。电催化析氢需要活性高、稳定性好、廉价易得的催化剂克服反应能垒并加速... 详细信息

氢能是21世纪最理想的清洁能源之一。相比于天然气和煤炭制氢,电解水制氢具有成本低、效率高、无污染、原料丰富的特点,可以有效缓解CO;过量排放导致的温室效应。电催化析氢需要活性高、稳定性好、廉价易得的催化剂克服反应能垒并加速动力学过程,对实现分解水制氢的规模化应用具有重要的推动作用。铂基催化剂被公认为性能最优异的析氢电催化剂之一,但由于丰度低、成本高,不适用于大规模产氢。二硫化钼(MoS;)作为典型的二维材料之一,因其高活性位点暴露和高比表面积在析氢领域展现出一定的应用潜能,并有望取代铂基催化剂。本文基于MoS;电催化剂在析氢领域的研究现状,对单原子掺杂改性MoS;以提高其催化活性的研究进行了综述,以析氢过电位(Overpotential)及塔菲尔(Tafel)曲线斜率为依据,总结了贵金属单原子、非贵金属单原子及非金属单原子改性MoS;催化剂的结构与性能以及它们之间的构效关系,在此基础上,提出MoS;析氢催化剂目前存在的科学问题并指出了未来的努力方向。

关键词：析氢二硫化钼单原子电催化

CoO复合亚胺型COFs衍生氮掺杂碳材料用作高效析氢电催化剂

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复合材料学报 2024年

作者：梁彤李征峰宋云奇谢克民王海瑞姚垚宁夏师范学院化学化工学院宁夏回族自治区绿色催化材料与技术重点实验室

亚胺型共价有机框架 (COFs) 材料多用于膜分离技术、气体储存和分离等，而由于其较差的导电性和较低的物理化学稳定性少有应用于电催化析氢中。为了得到了高稳定性且高活性的电催化剂，采用更为简便的溶剂热法合成了亚胺型COFs材料 (TAP... 详细信息

亚胺型共价有机框架 (COFs) 材料多用于膜分离技术、气体储存和分离等，而由于其较差的导电性和较低的物理化学稳定性少有应用于电催化析氢中。为了得到了高稳定性且高活性的电催化剂，采用更为简便的溶剂热法合成了亚胺型COFs材料 (TAPA-TFB-COF) ，再以Co(OAC)2·4H2O为Co源，通过高温热解得到了二维片层自组装为3D微球结构的Co3O4复合氮掺杂碳材料 (Co3O4/NC) 。研究表明，由于3D微球结构、高温热解促进材料石墨化以及Co与杂原子N的协同作用，Co3O4/NC展现了优异的电催化析氢活性，起始电位从-0.92 V (vs RHE) 降到了 -0.27 V (vs RHE) ，电流密度提升为TAPA-TFB-COF的14倍，Tafel斜率仅为151 mV·dec-1，电化学反应电荷转移电阻 (Rct)小至80.8 Ω。

关键词：电催化 TAPA-TFB-COF Co O 高温热解氮掺杂碳材料析氢