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杂多阴离子柱撑类水滑石的合成、表征及催化研究

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地球科学（中国地质大学学报） 2004年第2期29卷 231-234页

作者：郑建华庞海霞王长杰姜燕冬赵军丽贾云龙中国地质大学材料科学与化学工程学院湖北武汉430074

采用共沉淀法合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸 ,并以此制备了一系列杂多阴离子柱撑类水滑石 ;用XRD和IR方法对柱撑产物的结构进行了表征 ,它们具有K结构 ;结果表明这些材料层间高度为 0 .97nm .并且发现以H2 O2 为氧化... 详细信息

采用共沉淀法合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸 ,并以此制备了一系列杂多阴离子柱撑类水滑石 ;用XRD和IR方法对柱撑产物的结构进行了表征 ,它们具有K结构 ;结果表明这些材料层间高度为 0 .97nm .并且发现以H2 O2 为氧化剂的这种层柱催化剂在液 -固相中对苯甲醛氧化成苯甲酸具有很高的活性和选择性 .

关键词：杂多阴离子类水滑石制备苯甲醛 H2O2氧化

杂多阴离子柱撑水滑石层柱相互作用的光电子能谱研究

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光谱学与光谱分析 1998年第2期18卷 149-151页

作者：李兴林中国科学院长春应用化学研究所

本文用Ｘ－光电子能谱（ＸＰＳ）仪对二十二种同多和杂多阴离子柱撑水滑石（简称ＰＯＭ－ＬＤＨｓ）层和柱中元素电子结合能的化学位移进行了研究。同时通过ＩＲ、ＸＲＤ的分析，对ＸＰＳ结果的讨论提供了一定的补充，探讨了同层不同柱... 详细信息

本文用Ｘ－光电子能谱（ＸＰＳ）仪对二十二种同多和杂多阴离子柱撑水滑石（简称ＰＯＭ－ＬＤＨｓ）层和柱中元素电子结合能的化学位移进行了研究。同时通过ＩＲ、ＸＲＤ的分析，对ＸＰＳ结果的讨论提供了一定的补充，探讨了同层不同柱，同柱不同层的ＰＯＭ－ＬＤＨｓ的层柱相互作用机理。

关键词： XPS 结合能柱撑水滑石杂多阴离子柱层材料

杂多阴离子柱撑水滑石类层柱材料中层柱相互作用研究

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高等学校化学学报 1995年第9期16卷 1329-1333页

作者：刘继广郭军孙铁吕慧娟毛丽秋蒋大振闵恩泽吉林大学化学系石油化工科学研究院

合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸，据此制备了一系列杂多阴离子柱撑水滑石。用ＩＲ光谱、ＤＴＡ等方法研究了此类层柱材料中层与柱的相互作用，发现类水滑石层状化合物中的Ｍ３＋离子的种类和具有Ｋｅｇｇｉｎ结构的杂... 详细信息

合成了具有不同组成的类水滑石层状化合物和杂多酸，据此制备了一系列杂多阴离子柱撑水滑石。用ＩＲ光谱、ＤＴＡ等方法研究了此类层柱材料中层与柱的相互作用，发现类水滑石层状化合物中的Ｍ３＋离子的种类和具有Ｋｅｇｇｉｎ结构的杂多阴离子的组成元素，无论处于四面体中、还是位于八面体中，对层柱的相互作用皆有明显影响。此外，这种相互作用还导致杂多阴离子中四面体和八面体对称性及相关性质的改变。

关键词：杂多阴离子柱撑水滑石层柱相互作用

中心原子对Keggin结构杂多阴离子的电子结构和催化性质的影响

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化学学报 1997年第4期55卷 356-362页

作者：肖慎修杨胜勇陈天朗李平四川联合大学化学系成都610064

使用SCC-DV-X_α方法计算了Keggin结构的杂多阴离子(SiMo_(12)O_(40))^(4-),(GeMo_(12)O_(40))^(4-),(AsMo_(12)O+(40))^(3-)的电子结构,并与文献对(PMo_(12)O_(40))^(3-)的计算结果作了对比分析.讨论了中心原子对Keggin结构的杂多阴离子的电子结构和催化性质的影响.结果表明,中心原子对Kegginn结构杂多阴离子的电子云、静电势、总态密度的分布影响不明显;但中心原子不同,前线轨道HOMOLUMO的组成有一些差异.四种阴离子的ε_(LUMO)和ε_(Fermi)的相对大小关系为:(AsWo_(12)O_(40))^(3-)>(PMo_(12)-O_(40))^(3-)>(GeMo_(12)O_(40))^(4-)>(SiMo_(12)O_(40))^(4-),其氧化能力和催化活性也具有相同的顺序.(XMo_(12)-O_(40))^(n-)(X=Si,Ge,P)中端氧O_(t),桥氧O_b,Mo以及X都具有催化活性,在催化反应中都可能成为催化活性中心,而(AsMo_(12)O_(40))^(3-)中仅有As和O_b可作为催化活性中心.

关键词： Keggin结构杂多阴离子催化中心原子电子结构

区分α-,β-[SiW_9M_3(H_2O)_3O_(39)]^(7-)(M=Al^(3+),Ga^(3+))Keggin结构三取代杂多阴离子几何异构体新方法

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高等学校化学学报 1999年第3期20卷 353-355页

作者：黄如丹乔正平李白涛费宝丽王恩波东北师范大学化学系

Ｋｅｇｇｉｎ结构三取代的杂多化合物，α－和β－［ＳｉＷ９Ｍ３（Ｈ２Ｏ）３Ｏ３９］７－是两种重要的几何异构体［１］，它们在催化、高质子导体和抗病毒等方面有重要应用［２，３］．本文实验采用相转移方法［４～９］，首次研究了... 详细信息

Ｋｅｇｇｉｎ结构三取代的杂多化合物，α－和β－［ＳｉＷ９Ｍ３（Ｈ２Ｏ）３Ｏ３９］７－是两种重要的几何异构体［１］，它们在催化、高质子导体和抗病毒等方面有重要应用［２，３］．本文实验采用相转移方法［４～９］，首次研究了三取代Ｋｅｇｇｉｎ系列杂多化合物在...

关键词：区分几何异构体三取代杂多阴离子 Keggin结构

Keggin三取代型杂多阴离子^(183)W NMR化学位移的特征模式

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高等学校化学学报 1999年第5期20卷 696-698页

作者：刘景福王晓红马建方孟路杨启华东北师范大学化学系

三空位杂多阴离子ＳｉＷ９Ｏ１０－３４有α和β两种异构体［１］，β－ＳｉＷ９Ｏ１０－３４阴离子钠盐的晶体结构测定表明，它是β－ＳｉＷ１２Ｏ４－４０阴离子的缺位衍生物，是从β－ＳｉＷ１２Ｏ４－４０阴离子中去掉３个ＷＯ６八... 详细信息

三空位杂多阴离子ＳｉＷ９Ｏ１０－３４有α和β两种异构体［１］，β－ＳｉＷ９Ｏ１０－３４阴离子钠盐的晶体结构测定表明，它是β－ＳｉＷ１２Ｏ４－４０阴离子的缺位衍生物，是从β－ＳｉＷ１２Ｏ４－４０阴离子中去掉３个ＷＯ６八面体后形成的含３个空位的杂多阴离子...

关键词： Keggin 三空位杂多阴离子三取代 NMR 质谱

一缺位杂多阴离子XW_(11)O_(39)^((12-n)-)(X=P^(5+),Si^(4+),B^(3+),Ga^(3+))含硫有机膦衍生物的合成及结构表征

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高等学校化学学报 2000年第1期21卷 24-26页

作者：孙振刚岳淑美刘群刘景福东北师范大学化学系长春130024

With Bu4NBr as phase-transfer agent, the monovacant polyoxometalates α-Xn+W11O（12-n）-39（X=P, Si, B, Ga） reacted in acetonitrile with electrophilic C6H5P（S）Cl2 to yield hybrid organic-inorganic species [C6H5P（S）]2XW11O（8-n）-39 in satisfactory yield, which have been characterized by elemental analyses, IR and 31P, 183W NMR. The formulation of all tetrabutylammonium salts of [C6H5P（S）]2·XW11（8-n）-O39 are in agreement with the results of elemental analyses, the hybrid anion consists of an α-Xn+W11O（12-n）-39 framework on which are grafted two C6H5P（S） groups through P\O\W bridges. The spectroscopic data show that the [PhP（S）]2XW11O（8-n）-39 compounds possess true Cs symmetry in acetonitrile and remain unsaturated.

关键词：杂多阴离子有机膦合成杂多化合物

钒取代α-Keggin型杂多阴离子簇合物[PVnMo(12-n)O(40)]^(3＋n)^-(n=1～3)氧化性能的DFT研究

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化学学报 2009年第11期67卷 1189-1194页

作者：王金月王健胡常伟肖慎修宜宾学院化学与化工系四川省高校计算物理重点实验室宜宾644007 绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院成都610064

运用密度泛函理论的离散变分(DFT-DVM)方法,通过理论计算和模拟,将不同个数V取代的α-Keggin型磷钼杂多阴离子簇合物以及它们的各个异构体区分开来,探讨了V的取代效应对所形成物种[PVnMo12-nO40](3+n)-(n=1～3)的氧化活性的影响.研究表... 详细信息

运用密度泛函理论的离散变分(DFT-DVM)方法,通过理论计算和模拟,将不同个数V取代的α-Keggin型磷钼杂多阴离子簇合物以及它们的各个异构体区分开来,探讨了V的取代效应对所形成物种[PVnMo12-nO40](3+n)-(n=1～3)的氧化活性的影响.研究表明,单钒取代的簇阴离子的氧化活性最高,其次是二钒取代的物种,三钒取代的物种活性最低.将计算得到的结果与实验测得的还原电势进行关联后发现,这些杂多阴离子簇合物的费米能级(Ef)与其第一还原电势(ERP)之间呈现反比变化,随着V取代个数n的增加,簇阴离子所带的负电荷数逐渐增大,Ef值也随之增大,而相应物种的ERP却逐渐减小.进一步对含钨杂多阴离子簇合物[XW12O40]n-(X=CoII,FeIII,SiIV,PV)的计算分析证实,这种关系具有一定的普适性;在此基础上推测了杂多阴离子新物种[SW12O40]2-的存在,并预测了其可能具有的氧化活性.

关键词：杂多阴离子 α-Keggin型钒取代效应氧化性能密度泛函理论(DFT)

Keggin结构阳离子[AlO_4Al_(12)(OH)_(24)(H_2O)_(12)]^(7+)与杂多阴离子构筑的新型无机纳米簇凝胶

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高等学校化学学报 2001年第10期22卷 1629-1631页

作者：彭革胡长文陈立东王恩波东北师范大学化学学院多酸化学研究所长春130024

The novel class of inorganic nanoclusters, \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\{\[SiW\-\{11\}O\-\{39\}CoCl\]\}\511H\-2O, \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\{\[P\-2W\-\{18\}O\-\{62\}\]\}Cl\533H\-2O and \{\[AlO\-4Al\-\{12\}(OH)\-\{24\}(H\-2O)\-\{12\}\]\}\-2\[NaP\-5W\-\{30\}O\-\{110\}\]\524H\-2O, consisting of Keggin cations and heteropolyoxometalates, has been synthesized and characterized by ICP, IR and NMR. It is proved that the intrinsic identities of Keggin cation and heteropolyanions of the clusters are preserved within the gels.

关键词： Keggin结构阳离子杂多阴离子合成结构表征无机纳米簇凝胶同多铝酸阳离子