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Ge掺杂增强R-P结构准二维SrSnO陶瓷杂化非本征铁电性的物理机制研究

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物理学报 2024年

作者：肖志峰王守宇戴雅婷康新淼张振华刘卫芳天津师范大学物理与材料科学学院天津大学理学院天津市低维功能材料物理与制备技术重点实验室

准二维的杂化非本征铁电体在实现强磁电耦合的单相室温多铁性方面具有很大的潜力，然而此类陶瓷样品通常有着较高的矫顽场和较低的剩余极化强度，严重阻碍了对其的研究和应用。本文成功制备了高质量且单相性较好的具有准二维的双层Ruddl... 详细信息

准二维的杂化非本征铁电体在实现强磁电耦合的单相室温多铁性方面具有很大的潜力，然而此类陶瓷样品通常有着较高的矫顽场和较低的剩余极化强度，严重阻碍了对其的研究和应用。本文成功制备了高质量且单相性较好的具有准二维的双层Ruddlesden-Popper(R-P)型氧化物Sr3Sn2-xGexO7陶瓷样品，观察到了较高的剩余极化和与Sr3Sn2O7单晶接近的矫顽场。微量Ge元素对B位Sn掺杂后极化强度显著增强，同时进一步降低了Sr3Sn2O7样品的矫顽场。结合晶格动力学研究，我们对样品的拉曼和红外光谱进行了标定，得出掺杂样品铁电性能的增强可能源于氧八面体倾侧幅度的增大和旋转幅度减小。Berry相位法和波恩有效电荷模型进一步证实了铁电性能的增强。通过紫外可见光光度计测试得到Sr3Sn2O7样品的光学带隙为3.91eV，与采用Becke-Johnson势结合局部密度近似(MBJ-LDA)所计算的结果基本一致。总之，这项研究为此类杂化非本征铁电体的制备及铁电性能的调控提供了参考，有望促进铁电陶瓷在各种电容器和非易失性存储器件中的广泛应用。

关键词： Sr Sn O 杂化非本征铁电性氧八面体倾转第一性原理计算

退火工艺对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷微结构及杂化非本征铁电性能的影响

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材料科学与工程学报 2023年第6期41卷 958-967页

作者：王钥涵陈大凯周创蔡苇高荣礼翟梦玉张凤圆重庆市凤鸣山中学重庆400037 重庆科技大学冶金与材料工程学院重庆401331 纳微复合材料与器件重庆市重点实验室重庆401331

Ca_(3)Ti_(2)O_(7)因其独特的铁电性来源和室温下优异的铁电性,成为目前最受关注的杂化非本征铁电体。本研究采用溶胶-凝胶法结合高温烧结制备了Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷,研究了退火工艺(温度、时间和气氛)对其微结构、介电性和铁电性的... 详细信息

Ca_(3)Ti_(2)O_(7)因其独特的铁电性来源和室温下优异的铁电性,成为目前最受关注的杂化非本征铁电体。本研究采用溶胶-凝胶法结合高温烧结制备了Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷,研究了退火工艺(温度、时间和气氛)对其微结构、介电性和铁电性的影响。研究结果表明:氮气气氛、850℃下对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷退火30 min可获得较为优异的铁电性;相对于未退火的Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷,退火后陶瓷的TiO_(6)八面体的面外倾侧角有一定程度增加;不同气氛下的退火处理会产生氧空位,从而使Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷的晶粒尺寸有一定程度增大;真空退火后的陶瓷具有相对较大的晶粒尺寸和较多的氧空位,使其表现出相对较高的介电常数;经过退火处理的Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷的漏电流均高于未退火的样品;通过对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷在不同气氛下进行退火处理可显著提升其剩余极化强度,同时矫顽场强有一定程度增加,其中空气和真空气氛下退火样品的剩余极化强度为2.9~3μC/cm^(2),表现出优异的杂化非本征铁电性。

关键词： Ca_(3)Ti_(2)O_(7)陶瓷杂化非本征铁电性退火气氛氧八面体

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Ruddlesden-Popper结构杂化非本征铁电体及其多铁性

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物理学报 2018年第15期67卷 39-47页

作者：刘小强吴淑雅朱晓莉陈湘明浙江大学材料科学与工程学院杭州310027

杂化非本征铁电性是指在具有钙钛矿结构单元的金属氧化物中由氧八面体面内旋转和面外倾侧耦合诱导出的二阶铁电序,其有望在室温强磁电耦合多铁性材料中获得重要应用,并将极大地拓展铁电体物理学的内涵和外延.本文在阐述杂化非本征铁电... 详细信息

杂化非本征铁电性是指在具有钙钛矿结构单元的金属氧化物中由氧八面体面内旋转和面外倾侧耦合诱导出的二阶铁电序,其有望在室温强磁电耦合多铁性材料中获得重要应用,并将极大地拓展铁电体物理学的内涵和外延.本文在阐述杂化非本征铁电性物理起源及其内禀电控磁性的基础上,总结了有关Ruddlesden-Popper结构杂化非本征铁电体及多铁性的主要研究进展与面临的挑战,并展望了发展方向.

关键词：多铁性杂化非本征铁电性氧八面体倾转 Ruddlesden-Popper结构

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Ca_(3)Ti_(2)O_(7)杂化非本征铁电体的制备及其掺杂改性研究进展

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电子元件与材料 2021年第10期40卷 983-989,1027页

作者：陈大凯蔡苇周创吴红迪符春林重庆科技学院冶金与材料工程学院重庆401331 纳微复合材料与器件重庆市重点实验室重庆401331

具有R-P层状钙钛矿结构的Ca_(3)Ti_(2)O_(7)材料具有由氧八面体面内旋转和面外倾侧引起的杂化非本征铁电性,因其有望打破铁电性与磁性电子构型互斥的关系,实现室温强磁电耦合而受到广泛关注。综述了近年Ca_(3)Ti_(2)O_(7)杂化非本征铁... 详细信息

具有R-P层状钙钛矿结构的Ca_(3)Ti_(2)O_(7)材料具有由氧八面体面内旋转和面外倾侧引起的杂化非本征铁电性,因其有望打破铁电性与磁性电子构型互斥的关系,实现室温强磁电耦合而受到广泛关注。综述了近年Ca_(3)Ti_(2)O_(7)杂化非本征铁电体的制备方法、工艺及其掺杂改性的最新进展,重点阐述并总结了A位、B位掺杂及A/B位共掺对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)材料杂化非本征铁电性的影响规律及改性机理,并对Ca_(3)Ti_(2)O_(7)材料的未来研究方向进行了展望。

关键词： Ca_(3)Ti_(2)O_(7) 杂化非本征铁电性综述掺杂氧八面体

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随钻测井存储器用Ca3Ti2O7基杂化非本征铁电材料性能优化研究

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随钻测井存储器用Ca3Ti2O7基杂化非本征铁电材料性能优化研究

作者：吴红迪重庆科技学院

学位级别：硕士

具有R-P层状钙钛矿结构的CaTiO材料具有较为优异的室温杂化非本征铁电性(单晶剩余极化强度达8μC/cm)、较高的居里温度(800°C左右),有望应用于随钻测井用存储器。然而,目前CaTiO陶瓷的铁电性并不理想。为进一步优化CaTiO陶瓷的铁电性,... 详细信息

具有R-P层状钙钛矿结构的CaTiO材料具有较为优异的室温杂化非本征铁电性(单晶剩余极化强度达8μC/cm)、较高的居里温度(800°C左右),有望应用于随钻测井用存储器。然而,目前CaTiO陶瓷的铁电性并不理想。为进一步优化CaTiO陶瓷的铁电性,本论文从制备工艺(螯合剂和烧结制度优化等)、A位取代(A=La,Nd)、B位取代(B=Zr,Co)等方面对其微结构和电性能(尤其是铁电性)进行优化,确定出溶胶-凝胶法制备单相CaTiO基陶瓷的最优工艺,同时借助组成工程对其微结构和电性能进行调控,实现了电性能(尤其是铁电性)的优化,在此基础上研制出了具有优异铁电性的CaTiO基杂化非本征铁电陶瓷。取得的主要成果如下:(1)CaTiO陶瓷的溶胶-凝胶制备工艺优化采用乙酸溶胶-凝胶法制备CaTiO陶瓷,通过优化烧结工艺实现了晶粒尺寸和氧空位的协同效应,制备出了具有较为优异的杂化非本征铁电性(P=1.34μC/cm和E=120 k V/cm)的CaTiO陶瓷,但其漏电流相对较高。以酒石酸替换乙酸作为螯合剂,采用溶胶-凝胶法制备CaTiO陶瓷,可提升CaTiO陶瓷的致密性,使其漏电流降低,从而获得了具有优异杂化非本征铁电性的CaTiO陶瓷,其剩余极化强度最高可达4.32μC/cm(PUND模式,是目前文献报道的最高值),高的剩余极化强度是大的氧八面体旋转角和倾侧角以及较大晶粒尺寸共同作用的结果。采用XRD、EDS、XPS等手段综合分析表明:CaTiO在空气中长时间高温下保温会缓慢分解为Ca Ti O,这导致空气气氛下烧结的CaTiO陶瓷表面会形成Ca Ti O层。而将烧结气氛由空气调整为富氧气氛可避免表面Ca Ti O层的形成,从而制备出了单一相的CaTiO陶瓷。此外,富氧条件下烧结的CaTiO陶瓷晶粒尺寸更大、漏电流更低且氧八面体畸变程度更大,在DHM模式1 Hz下其剩余极化强度为7.40μC/cm。(2)基于A位软性取代的CaTiO陶瓷电性能优化为获得铁电性更优的CaTiO基陶瓷,采用酒石酸溶胶-凝胶法制备La、Nd改性的CaTiO陶瓷,借助软掺杂效应获得了同时具有较高剩余极化强度和较低矫顽场强的(CaLa)TiO(x=0.0025)陶瓷(PUND模式:P=2.85μC/cm,E=102 k V/cm;DHM:P=3.15μC/cm,E=76 k V/cm)和(CaNd)TiO(x=0.003)陶瓷(PUND模式:P=3.53μC/cm,E=91 k V/cm;DHM:P=3.43μC/cm,E=70 k V/cm),此外,La、Nd的引入也使漏电流大幅降低。(CaNd)TiO(x=0.003)陶瓷在10 Hz下剩余极化强度为7.33μC/cm(DHM模式),其铁电性的增强(较高的剩余极化强度和明显更低的矫顽场强)归因于软掺杂所导致的氧八面体畸变程度变大和氧空位浓度的降低。A位软性取代是提升CaTiO陶瓷材料杂化非本征铁电性的一种简单、有效的方法。(3)基于B位取代的CaTiO陶瓷性能优化采用酒石酸-溶胶凝胶法在富氧气氛下烧结制备出Ca(TiZr)O陶瓷,期望通过在B位引入Zr降低体系容差因子来增强杂化非本征铁电性。结果表明:一方面,离子半径更大的Zr的引入(降低容差因子)并未使Ca(TiZr)O陶瓷氧八面体畸变程度增强;另一方面,Zr对陶瓷晶粒的生长具有显著的促进作用,但其对Ca(TiZr)O陶瓷的致密性却有不利影响。因此,氧八面体畸变程度、晶粒尺寸和致密性的共同作用实际导致Ca(TiZr)O陶瓷杂化非本征铁电性减弱(剩余极化强度明显下降),并未达到预期中增强铁电性的目的。将磁性离子Co(Co)引入CaTiO的B位进行部分取代,获得了在室温下铁电性和铁磁性共存的Ca(TiCo)O多铁陶瓷。结果表明:Co的引入增加了材料的漏电流,且由于硬掺杂效应使Ca(TiCo)O陶瓷的杂化非本征铁电性变弱。但值得关注的是,Co的引入借助磁超交换作用使Ca(TiCo)O陶瓷产生了弱铁磁性,Ca(TiCo)O陶瓷剩余磁化强度达到了6.4×10 emu/g,这为杂化非本征铁电体材料实现室温磁电耦合奠定了重要的实验基础。

关键词：铁电存储器 Ca3Ti2O7基陶瓷杂化非本征铁电性溶胶-凝胶法软性取代