检索结果-南通市图书馆

热带地理 2023年第11期43卷 2203-2215页

作者：王铭杰张冰逸孟凯袁浩文唐佳欣海南大学旅游学院海口570228 暨南大学深圳旅游学院广东深圳518053

以海口北港岛为案例地,通过访谈、文本编码归纳和模糊集定性比较分析,探索村民生计转换意愿的影响因素、形成路径与机制。研究发现:1)政策引导、游客进入、人力资本、地方情感、生计满意、经济资本和家庭压力是影响村民生计转换意愿形... 详细信息

以海口北港岛为案例地,通过访谈、文本编码归纳和模糊集定性比较分析,探索村民生计转换意愿的影响因素、形成路径与机制。研究发现:1)政策引导、游客进入、人力资本、地方情感、生计满意、经济资本和家庭压力是影响村民生计转换意愿形成的主要因素;2)游客进入和地方情感是推动生计转换意愿形成的必要条件,但所有单影响因素均不构成充分必要条件;7个影响因素共产生4条组合路径,按其内在逻辑可将村民生计转换意愿形成路径划分为个体认知导向、家庭责任驱使和外部环境推动;3)旅游发展初期村民生计转换意愿的形成机制中,个体认知导向逻辑有最高解释力度,家庭责任驱使逻辑次之,外部环境推动逻辑最低。常驻与非常驻村民在主观层面对生计转换意愿形成路径上的差异造成不同村民群体在意愿上的强弱分异,成为当地生计转型受阻的主要原因。

关键词：村民生计生计转换意愿路径探索机制解析海口北港岛

人工微生物混菌系统机制解析中的组学应用及进展

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生物工程学报 2022年第2期38卷 460-477页

作者：国陶红宋馨宇陈磊张卫文天津大学化工学院合成微生物学实验室天津300072 教育部合成生物学前沿科学中心天津300072 教育部系统生物工程重点实验室天津300072 天津大学生物安全战略研究中心天津300072

人工微生物混菌系统的生物工程应用价值日益受到重视,使得对于混菌系统中成员菌间的相互作用机制研究也成为近年来的一个热点。其研究结果一方面可以为现有人工混菌系统的进一步优化提供理论依据,另一方面也为全新混菌系统的人工构建提... 详细信息

人工微生物混菌系统的生物工程应用价值日益受到重视,使得对于混菌系统中成员菌间的相互作用机制研究也成为近年来的一个热点。其研究结果一方面可以为现有人工混菌系统的进一步优化提供理论依据,另一方面也为全新混菌系统的人工构建提供新的思路和策略,进而促进人工微生物混菌系统未来规模化应用。基因组学、转录组学、蛋白质组学和代谢组学等研究方法能够高通量分析各种生物分子、提供大量的数据与信息,多组学分析可以获得混菌系统中细胞的“全景”,在揭示人工微生物混菌系统中各个成员间的相互作用的研究中有着特殊的意义。文中综述了近年来多种组学技术在人工微生物混菌系统机制解析中的应用及研究进展,从代谢网络、能量代谢、信号转导、膜转运、胁迫响应、混菌系统的稳定性以及结构合理性等方面探讨混菌系统机制解析的最新进展,以期为利用合成生物学、基因组编辑等新兴生物技术改造微生物混菌系统实现其工程化应用提供理论依据。

关键词：混菌系统相互作用组学机制解析

枳锌指蛋白PtrTZF1抗寒功能鉴定及机制解析

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枳锌指蛋白PtrTZF1抗寒功能鉴定及机制解析

作者：吴玥赣南师范大学

学位级别：硕士

低温胁迫严重制约着柑橘的分布和产量,基因工程是培育柑橘抗寒品种的有效手段,而挖掘抗逆基因并鉴定其作用机制是基因工程育种的前提和关键。C3H型锌指蛋白是植物转录因子中最大的家族之一,参与了种子萌发、叶片衰老、花发育及非生物胁... 详细信息

低温胁迫严重制约着柑橘的分布和产量,基因工程是培育柑橘抗寒品种的有效手段,而挖掘抗逆基因并鉴定其作用机制是基因工程育种的前提和关键。C3H型锌指蛋白是植物转录因子中最大的家族之一,参与了种子萌发、叶片衰老、花发育及非生物胁迫响应等生物学过程。目前已在多种植物中对锌指蛋白家族进行了全基因组分析,但大部分的功能及调控机制尚不明确。本实验前期从枳的低温表达谱中筛选并克隆到一个能快速且持续响应低温的串联C3H型锌指蛋白PtrTZF1,分析了该基因低温下的表达模式。并获得了PtrTZF1超表达转基因烟草和柠檬,以及基因编辑枳等材料,初步鉴定了PtrTZF1的抗寒功能和解析了其在低温下的作用机制。取得的研究成果如下:1.从枳中克隆得到一个不含内含子的串联C3H型锌指蛋白,ORF(Open Reading Frame)长度为1968 bp,编码655个氨基酸,等电点为6.5,蛋白分子量为71.84 k Da。通过实时荧光定量PCR分析PtrTZF1在低温下的表达模式,发现该基因在枳中低温处理24 h后,表达量最高,约为未处理的48.4倍;在柠檬中低温处理6 h后表达量略微上调,最高为6.4倍。通过烟草瞬时表达实验分析PtrTZF1亚细胞定位,结果表明PtrTZF1在细胞核与细胞膜上均有定位。2.在烟草中过表达PtrTZF1,对转基因系(#8和#18)和野生型(WT)同时进行低温处理。转基因系烟草叶片卷曲程度比WT轻;生理指标结果表示,转基因系MDA含量和相对电导率更低;通过观察DAB和NBT染色,转基因系的叶片染色面积更小,表明转基因系体内的ROS积累更少,ROS清除能力更强,说明PtrTZF1正向调控植物的抗寒性。此外,通过农杆菌介导的柑橘上胚轴遗传转化方法获得了阳性柠檬超表达植株与枳基因编辑植株。***染色和LUC实验验证了PtrTZF1具有很强的转录激活活性,表明PtrTZF1是一个具有转录激活活性的转录因子。酵母自激活实验结果表明,PtrTZF1全长及片段PtrTZF1-D3(1～516 aa)有自激活活性,而片段PtrTZF1-D1(1～197 aa)和PtrTZF1-D2(1～416 aa)没有自激活活性,说明PtrTZF1的自激活区段位于C端。4.通过酵母双杂交实验,筛选到了243个潜在互作的蛋白。酵母点对点实验验证了31个候选蛋白中有28个可以与PtrTZF1发生互作,包括Ptr ERD10、Ptr PR1、Ptr GRP与Ptr MYB44等,通过Bi FC实验进一步验证了其与PtrTZF1的互作。此外,本研究还分析了靶蛋白在低温下的表达模式,发现它们均能被低温诱导表达。5.利用甜橙愈伤组织进行瞬时表达实验,发现PtrTZF1启动子全长受低温诱导表达。为了明确PtrTZF1启动子受低温诱导的区域,我们构建了不同长度的缺失启动子载体,通过浸花法转化拟南芥,获得了阳性T1代种子。

关键词：枳低温胁迫锌指蛋白功能鉴定机制解析

脉冲强光杀灭苹果汁中脂环酸芽孢杆菌方法构建及机制解析

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脉冲强光杀灭苹果汁中脂环酸芽孢杆菌方法构建及机制解析

作者：马雅丽西北农林科技大学

学位级别：硕士

脂环酸芽孢杆菌(Alicyclobacillus spp.)是苹果汁加工生产中常见的腐败菌,具有嗜酸耐热、产芽孢的性能,其芽孢可以耐受巴氏杀菌的处理。芽孢萌发会引起菌体大量繁殖,产生愈创木酚、2,6-二溴苯酚和2,6-二氯苯酚等代谢物,造成果汁的腐败... 详细信息

脂环酸芽孢杆菌(Alicyclobacillus spp.)是苹果汁加工生产中常见的腐败菌,具有嗜酸耐热、产芽孢的性能,其芽孢可以耐受巴氏杀菌的处理。芽孢萌发会引起菌体大量繁殖,产生愈创木酚、2,6-二溴苯酚和2,6-二氯苯酚等代谢物,造成果汁的腐败和变质,严重影响了果汁的加工与出口。本研究主要开展了脉冲强光杀灭苹果汁中脂环酸芽孢杆菌方法构建及机制解析,探究了脉冲强光处理过程对其代谢产物生成的影响,并系统评价了杀菌处理对果汁品质的影响,旨在寻找一种绿色、高效、安全无毒、可替代传统热杀菌的物理杀菌方法,实现果汁中脂环酸芽孢杆菌有效杀灭。主要研究内容和结果如下:(1)以常见的愈创木酚产生菌*** DSM-3923、*** DSM-14558、*** DSM-4006和*** SD-4、SD-19为试验菌株,评价了脉冲强光处理对5株菌的杀灭效果并阐明了其机制。结果表明,经过24-36次脉冲强光处理(对应的光通量为23.52-35.28 J/cm),可以完全杀灭8-20°Brix果汁样品中脂环酸芽孢杆菌(10、10和10 CFU/m L),总处理时间小于8分钟。其中SD-4、SD-19和DSM-4006菌株对脉冲强光处理比DSM-3923和DSM-14558更敏感。解析了脉冲强光杀菌处理对5株脂环酸芽孢杆菌的产物——愈创木酚代谢生成的影响,经脉冲强光处理3次后,只有10 CFU/m L的脂环酸芽孢杆菌代谢生成愈创木酚,其余处理组均没有检测到愈创木酚,表明了经脉冲强光处理达到灭活点的细胞,继续在适宜条件下培养也不会萌发,细菌细胞被完全灭活。与对照组相比,经脉冲强光处理18次后,菌悬液上清液中蛋白含量增加了32.96%～661.98%;胞内ROS释放量增加了0.21～0.47倍;胞内ATP含量下降了89.89%～98.67%。脉冲强光处理不同程度地增加了细胞膜的通透性,破坏了细胞外观形态和细胞膜的完整性。此外,脉冲强光处理后,细菌细胞会通过增加饱和脂肪酸和ω-环状脂肪酸的含量改变细胞膜的流动性,从而适应外界不利环境的变化;脂环酸芽孢杆菌中蛋白质、碳水化合物、核酸等大分子物质的红外光谱特征峰发生变化,主要与C-H伸缩振动、O-H伸缩振动、脱羧行为、羰基CO和双键伸缩振动有关。这支持了脉冲强光光化学效应的杀菌机理,细菌DNA吸收脉冲强光光谱中的紫外线形成胸腺嘧啶二聚体,阻断了微生物DNA的转录和复制,从而阻碍了微生物生命活动必需蛋白质的合成,最终导致细菌失活。(2)以脉冲强光耐受性最强的*** DSM-3923为代表菌株,评估脉冲强光处理对DSM-3923芽孢杀灭效果的影响,建立对应的杀菌动力学模型并阐明了其机制。结果表明,40次脉冲强光处理(对应的光通量为39.2 J/cm)可以完全灭活苹果汁样品中的DSM-3923芽孢,Log-linear+Shoulder+Tail模型可以模拟杀菌过程,且拟合曲线R均在0.90以上。脉冲强光处理可以增加芽孢细胞膜的通透性,引起胞内蛋白质渗漏显著性增加,经40次闪照处理后的上清液蛋白含量升高了26.70%。同时,DSM-3923芽孢在脉冲强光处理后细胞膜完整性被破坏,芽孢形态受到损害而变形,失去对细胞的屏障保护作用。此外,经40次闪照处理使胞内ATP含量下降至对照组的0.96倍,这说明脉冲强光处理可能会进一步影响胞内ATP的合成或ATP合成酶的活性,以此限制细胞正常生理过程并损伤细菌。此外,经40次闪照处理后胞内ROS释放量分别减少至对照组的0.84倍,这说明脉冲强光处理可能会通过刺激芽孢释放大量ROS而造成氧化损伤,最终导致芽孢的死亡。(3)系统评价了脉冲强光处理对苹果汁常规理化指标及可溶性糖、有机酸、单体酚和挥发性风味物质等影响。结果表明,脉冲强光处理使苹果汁的苹果酸含量增加了26.62%,草酸和柠檬酸含量分别下降了66.67%和76.99%,但总糖、总酸、总酚和可溶性糖含量并无显著变化。此外,对挥发性成分中酯类和酸类物质含量有一定程度的损失,而醛类、醇类和酮类物质含量明显增加;对苹果汁中DPPH、ABTS自由基清除率和T-AOC含量呈下降趋势,但·O自由基还原能力无显著变化。

关键词：脉冲强光脂环酸芽孢杆菌杀菌机制解析品质评价

甾体P450双羟化酶CYP-cl3催化效率强化的分子改造及机制解析

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甾体P450双羟化酶CYP-cl3催化效率强化的分子改造及机制解析

作者：何鹏江南大学

学位级别：硕士

三羟基雄甾烯酮(7α,15α-di OH-DHEA)是去氢表雄酮(DHEA)的双羟化衍生物,可作为新一代口服避孕药屈螺酮合成的中间体。以DHEA为底物经微生物转化获得7α,15α-di OH-DHEA的过程因高效、绿色的特点,具有巨大的研究和应用价值。研究室前... 详细信息

三羟基雄甾烯酮(7α,15α-di OH-DHEA)是去氢表雄酮(DHEA)的双羟化衍生物,可作为新一代口服避孕药屈螺酮合成的中间体。以DHEA为底物经微生物转化获得7α,15α-di OH-DHEA的过程因高效、绿色的特点,具有巨大的研究和应用价值。研究室前期从丝状真菌亚麻刺盘孢Colletotrichum lini ST-1中获得对DHEA具有C7α和C15α双羟化活性的P450酶CYP-cl3,并实现了其在毕赤酵母GS115中的异源表达。催化过程显示CYP-cl3对DHEA的双羟化是一个先C7α后C15α位的两步连续反应。但由于CYP-cl3在异源宿主毕赤酵母GS115中酶活性较低,导致底物转化率不高。而且该双羟化反应的第二步羟化效率较低,造成中间体7α-OH-DHEA的大量积累,进而制约着7α,15α-di OH-DHEA的进一步合成。针对上述问题,本文首先采用定向进化策略提高CYP-cl3酶的活性,继而通过半理性设计改善第二步C15α羟化反应的效率。在此基础上,在5 L发酵罐中开展了优势组合突变体的高效表达和底物转化研究,有效提升了重组菌株合成7α,15α-di OH-DHEA的能力。进一步结合突变数据探究关键残基对酶活性的贡献,初步解析CYP-cl3对DHEA催化活性的分子机制。主要研究结果如下:(1)甾体P450双羟化酶CYP-cl3催化活性强化的定向进化。建立了快速鉴定生物转化样品中7α,15α-di OH-DHEA和7α-OH-DHEA的硫酸显色方法,并应用于CYP-cl3定向进化文库中高酶活突变体的筛选,相比传统液相方法速度提高了600倍。采用随机突变方法构建了CYP-cl3基因的定向进化文库,并在毕赤酵母GS115进行表达以用于对DHEA的生物转化。通过显色反应进行转化样品的快速初步筛选,并用高效液相色谱复筛以确定阳性突变。经过三轮定向进化,筛选获得突变体(A83P/E264I/V281A)的总产物摩尔得率提高至77.9%,较天然CYP-cl3提高了38%。(2)甾体P450双羟化酶CYP-cl3第二步催化效率强化的半理性设计改造。基于CYP-cl3/7α-OH-DHEA对接模型,采用计算机模拟饱和突变方法设计出16个对中间体7α-OH-DHEA亲和力提高的CYP-cl3单突变体,并通过全细胞转化验证了其中影响第二步反应效率的潜在位点(308位和315位)。生物转化样品的产物分布表明,突变体L308M和T315P显示出第二步羟化反应效率的提高,7α,15α-di OH-DHEA在总产物中的比例分别提高了13.2%和17.8%。进一步将有益突变引入定向进化获得的最佳突变体中,获得的组合突变体CYP-cl3-A83P/E264I/V281A/T315P使7α,15α-di OH-DHEA在总产物中的比例提高至43.5%。进一步在5 L发酵罐中进行了以上组合突变体的表达优化和底物转化。通过优化甲醇流加速度,当底物投料量为4 g·L时,7α,15α-di OH-DHEA在总产物占比最高达到99.9%,同时7α,15α-di OH-DHEA浓度最高达0.782 g·L,较摇瓶水平提高了218.7%。(3)甾体P450双羟化酶CYP-cl3结构与催化能力关系的初步解析。基于本研究中定向进化和半理性设计获得的突变数据,采用CYP-cl3同源模型分析,分别研究了底物锚定位点、活性口袋位点、远端位点等对CYP-cl3催化DHEA双羟化反应的影响。结果表明,对于CYP-cl3的催化活性,第122和494位残基与底物DHEA之间的氢键缺失会导致催化活性部分或完全丧失。定向进化获得的A83P、E264I和V281A残基均位于活性口袋远端,可能改善了CYP-cl3与细胞色素P450还原酶的结合从而显示出酶活性的提高。第126、311及371位点并非完全保守,相似残基的取代能够在一定程度上维持酶的催化活性,这对CYP-cl3功能的稳定性具有重要意义。对于第二步羟化反应效率,第227和312位突变导致的极性改变以及较大的位阻可能是酶与中间体的亲和力减弱的原因,从而导致了该步反应效率的降低。脯氨酸侧链的刚性环状结构使T315P突变体的I螺旋局部向活性中心偏移,收缩了底物结合口袋并使中间体7α-OH-DHEA与活性中心的结合更为紧密,从而提高了CYP-cl3的第二步羟化反应效率。此外,活性口袋中的其他位点突变大多对改善第二步羟化效率无正向作用,推测可能是由于底物结合口袋的保守性限制了CYP-cl3对DHEA连续反应的进行。

关键词： 7α,15α-diOH-DHEA P450双羟化酶定向进化半理性设计机制解析

基于细胞类型特异性网络的雷公藤治疗类风湿性关节炎作用机制解析

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中国现代中药 2022年第6期24卷 1059-1066页

作者：任兴德纪徐维晟刘淑明王耘北京中医药大学生命科学学院北京102488 北京中医药大学中药信息工程中心北京102488

目的:基于细胞类型特异性网络研究雷公藤治疗类风湿性关节炎(RA)的作用机制。方法:通过中药系统药理学数据库与分析平台(TCMSP)收集雷公藤的化学成分;通过Similarity Ensemble Approach数据库检索雷公藤有效成分的靶点;通过TTD数据库检... 详细信息

目的:基于细胞类型特异性网络研究雷公藤治疗类风湿性关节炎(RA)的作用机制。方法:通过中药系统药理学数据库与分析平台(TCMSP)收集雷公藤的化学成分;通过Similarity Ensemble Approach数据库检索雷公藤有效成分的靶点;通过TTD数据库检索RA相关靶点;融合生化反应数据和细胞的基因表达数据,构建B淋巴细胞类型特异性网络;并基于实体语法系统对此网络进行定性推理,解析雷公藤治疗RA的作用机制。结果:发现雷公藤的9个有效成分通过18个靶点作用于21个RA相关靶点,通过调节B淋巴细胞转录因子活性、胞外信号传递、细胞活化发挥治疗RA作用;提取其中1个子网络进行分析发现,雷公藤的有效成分白桦脂酸通过抑制酪氨酸蛋白磷酸酶非受体1型(PTPN1)而抑制了RA疾病相关靶点酪氨酸蛋白激酶(SYK)的活化,从而调节RA的疾病状态。结论:雷公藤通过多种机制起到系统治疗RA的作用。

关键词：雷公藤类风湿性关节炎细胞类型特异性网络机制解析

人力资本、社会资本与性别差异的作用机制解析

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高等学校文科学术文摘 2023年第4期40卷 206-207页

作者：贺尊贺嘉贝牛佳丽武汉科技大学法学与经济学院湖北武汉430081

基于2021年人际关系网络调查数据,依托SPSS软件进行因子分析和回归分析,研究发现:人力资本较少的群体在金融与交通等市场化程度较高领域倾向于动用社会资本;人力资本较高的群体在医疗与教育等市场化程度较弱领域倾向于动用社会资本;社... 详细信息

基于2021年人际关系网络调查数据,依托SPSS软件进行因子分析和回归分析,研究发现:人力资本较少的群体在金融与交通等市场化程度较高领域倾向于动用社会资本;人力资本较高的群体在医疗与教育等市场化程度较弱领域倾向于动用社会资本;社会资本与人力资本能够相互“借力”为其所有者提供收益。

关键词：人力资本人际关系网络市场化程度因子分析 SPSS软件回归分析调查数据机制解析

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城市设计在街区控规层面的作用机制解析

北京规划建设 2022年第6期 79-83页

作者：杨偲赵楠王煦立北京清华同衡规划设计研究院有限公司

引言党的十九届五中全会审议通过的《中共中央关于制定国民经济和社会发展第十四个五年规划和二〇三五年远景目标的建议》明确指出,我国已转向高质量发展阶段,到二〇三五年基本实现人民生活更加美好,人的全面发展、全体人民共同富裕取... 详细信息

引言党的十九届五中全会审议通过的《中共中央关于制定国民经济和社会发展第十四个五年规划和二〇三五年远景目标的建议》明确指出,我国已转向高质量发展阶段,到二〇三五年基本实现人民生活更加美好,人的全面发展、全体人民共同富裕取得更为明显的实质性进展的社会主义现代化远景目标。

关键词：控规远景目标五年规划街区机制解析现代化人的全面发展五中全会

仿酶催化剂转化芳香类污染物的机制解析、材料设计与应用

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仿酶催化剂转化芳香类污染物的机制解析、材料设计与应用

作者：程瑞芬中国科学技术大学

学位级别：硕士

快速发展的现代工业在制造各种化工产品的同时产生了大量有机废水,特别是含高毒性芳香类污染物的废水。因此开发高效的芳香类污染物去除技术,对人类健康和生态环境具有重要意义。纳米酶是兼具生物催化和化学催化特性的高效催化剂,但其... 详细信息

快速发展的现代工业在制造各种化工产品的同时产生了大量有机废水,特别是含高毒性芳香类污染物的废水。因此开发高效的芳香类污染物去除技术,对人类健康和生态环境具有重要意义。纳米酶是兼具生物催化和化学催化特性的高效催化剂,但其应用受到催化活性和基底选择性两个方面的限制。因而,设计具有精准催化位点和高催化活性的仿酶催化剂,对芳香类污染物的去除意义重大。针对以上问题,本论文利用密度泛函理论与实验测试相结合的方法,综合分析了芳香类有机物的生物降解机制和过硫酸盐活化去除污染物的化学转化机制,设计并合成了可转化芳香类有机砷的单原子催化剂,并拓展了类酶结构的应用范围,为针对性去除芳香类污染物的催化剂设计提供了新思路。本论文主要研究内容和结果如下:1.电化学活性细菌还原有机砷的机制解析。为了研究Shewanella oneidensis MR-1对硝苯胂酸的生物转化过程,借助密度泛函理论(DFT),分析了电子传递过程中的关键外膜蛋白OmcA与硝苯胂酸之间的相互作用,并计算了可能的转化路径。结果表明,硝苯胂酸通过与氨基酸残基苯环的共轭效应、氨基的氢键等分子间作用力与OmcA发生相互作用并得到生物电子,从硝基部位开始被还原,然后断裂C-As键得到无机砷和苯胺等产物。由此,为设计基于有机砷胞外转化的生物处理方法及仿酶催化剂提供了理论依据。2.单原子催化剂活化过硫酸盐转化有机污染物的机制解析。单原子催化体系与酶中心存在相似性,为了更好地理解单原子催化剂仿酶催化的过程,通过DFT理论计算,解析了 Cu单原子(Cu SSCs)和Mn单原子(Mn SSCs)催化剂活化过硫酸盐体系的机制,阐释了活化过程中产生1O2的来源物种主要为过硫酸盐和溶解氧,揭示了两种典型单原子催化剂通过电荷传输,氧化过硫酸盐和还原氧气的反应机制,为针对目标芳香类污染物研发仿酶单原子催化剂提供了设计思路。3.基于砷氧化还原酶设计的钼单原子催化剂对有机砷的转化研究。为了高效转化水中的有机砷氨基苯砷酸(ASA),从砷氧化还原酶的活性中心结构得到启发,设计并合成了 MoS4单原子催化剂(Mo SAs/SG),以过二硫酸盐(PDS)作为氧化剂,并通过DFT计算解析了 Mo SAs/SG转化ASA的分子机制,并结合实验确定了 Mo SAs/SG可高效催化转化ASA,且其在最优条件下的最大一级反应动力学速率常数为0.055 min-1,转化率可达90%以上。通过电化学测试、活性物种捕获实验和DFT计算,揭示了整体反应为Mo SAs/SG界面与PDS、ASA分子之间的电子转移过程,为环境领域单原子催化剂从设计到仿酶功能的实现确定了可行方案。4.硫改性含氧空位钼氧化物电催化转化有机污染物的研究。为了进一步拓宽仿酶催化剂的底物范围及拓展Mo体系催化剂的实际应用能力,通过气相沉积的方式得到硫改性含氧空位(VO)的三氧化钼材料(S-MoO3-x),使其具备电催化功能。通过电化学实验,证实了 S-MoO3-x材料具有较好的电催化还原氯霉素(CAP)的能力,并优化了实验条件提升了电催化性能,其一级反应速率常数可达0.023 min-1,3小时内CAP还原率超过98%。结合电化学测试与DFT计算,揭示了 S-MoO3-x还原CAP中硫改性位点与VO的协同作用及吸附态氢介导的还原转化机制。该工作为仿酶催化剂在环境修复领域中的应用拓宽了思路。

关键词：芳香类污染物仿酶催化剂有机砷单原子催化剂过硫酸盐活化密度泛函理论机制解析