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作者：陈铭中南林业科技大学

学位级别：硕士

生物质是一种地球上储量丰富,可再生,可降解性的绿色材料,其中从木材纤维出发制备的木质纳米纤维（CNF）,具有大长径比、高表面化学活性、优异力学强度和小的纳米尺寸等优良特点。对木质纳米纤维的优势进行整合后制备催化剂,不仅可以让... 详细信息

生物质是一种地球上储量丰富,可再生,可降解性的绿色材料,其中从木材纤维出发制备的木质纳米纤维（CNF）,具有大长径比、高表面化学活性、优异力学强度和小的纳米尺寸等优良特点。对木质纳米纤维的优势进行整合后制备催化剂,不仅可以让木材纤维得到高效利用与提质增效,而且为高稳定性的催化材料提供方向。目前的析氢催化剂中,二硫化钼基粉末型催化材料仍存在两个问题影响其催化活性,包括低导电性和团聚。羧基化多壁碳纳米管（cMWCNT）可以有效提升催化剂的导电性,但碳纳米管之间因很强的范德华力导致部分团聚,这不利于稳定催化剂的构建。因此,本文利用木质纳米纤维构筑交联的三维网络结构,通过调控润湿性和提升分散性来构建高效的析氢催化剂,并深入研究木质纳米纤维对高稳定性及良好分散性析氢催化剂的稳定机理。主要研究内容和结果如下:（1）从不同制备方法获得的木质纳米纤维出发,制备了这三种木质纳米纤维与羧基化多壁碳纳米管构筑的催化基底材料,探究了不同处理方法获得的木质纳米纤维对催化基底的影响。对机械木质纳米纤维（M-CNF）、强酸水解木质纳米纤维（S-CNF）、TEMPO木质纳米纤维（T-CNF）的形貌进行分析,发现T-CNF在水溶液中分布均匀,拥有更高的纳米化程度、更均匀的直径,并具有交联的网络结构。将三种木质纳米纤维分散羧基化多壁碳纳米管以构筑催化基底,对比分析后发现T-CNF/cMWCNT具有平整均匀的形貌、良好的机械强度、丰富的适当大小的孔容（0.4478cm3g-1）、较大的比表面积（80.85 m2 g-1）、丰富的含氧基团、良好的亲水性,最重要的是具有最佳的导电性。（2）探究木质纳米纤维嵌固二硫化钼析氢催化剂的最佳制备条件。首先用不同MoS2添加量、木质纳米纤维添加量构建T-CNF/cMWCNT/MoS2催化剂,探究两者的加入量对催化剂催化性能的影响。当加入的MoS2添加量为0.096 g、T-CNF浓度为0.8%时,催化剂表现出最佳的导电性及电化学性能。再进一步将最优的T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2与对比样进行电化学性能比较,发现T-CNF嵌固二硫化钼催化剂展现出良好的析氢性能,其达到10mAcm-2的电流密度仅需要154mV的过电势,相应的Tafel斜率为46.19 mV dec-1。从催化剂的分散特性出发,研究了 T-CNF嵌固MoS2催化剂的宏观形貌、微观形貌及孔隙结构,还探究了其结构组成。发现T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2三维网络结构有效嵌固MoS2,该交联结构增大了比表面积、增强了导电性、并暴露了更多活性位点。（3）为进一步探讨催化剂的稳定性,对T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2进行了不同环境中的稳定性测试。在大功率超声测试后,cMWCNT/MoS2粉碎在溶液中,而T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2完整无损。在酸中进行了多种稳定性测试,cMWCNT/MoS2在测试100小时计时电位法后衰减率高达35.83%,而T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2催化剂的衰减率仅为6.99%。此外,在不同温度下稳定性测试前后,T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2的性能和形貌未发生明显变化。海水中的8小时计时电位法测试后,cMWCNT/MoS2衰减率剧增并断裂在溶液中,而T-CNF0.8/cMWCNT/MoS2-2测试18h后衰减率为15.88%。以上可知T-CNF的存在提升了催化剂的结合强度,并大大提高了稳定性。（4）为阐明木质纳米纤维对其构筑的高稳定性催化剂的稳定机理,从润湿性及机理分析,木质纳米纤维表面上的亲水位点（羟基和羧基）明显改善了催化剂的亲水/疏气特性,有效地实现了优异的气液传质和高稳定的催化反应。同时T-CNF和cMWCNT之间存在的内部空间位阻和强氢键相互作用提高了催化剂的结构分散性和结合强度,这有利于持久的析氢催化反应。实现木质纳米纤维嵌固MoS2催化剂在不同催化环境中优异的析氢稳定性。综上,本文基于木质纳米纤维独特的一维纳米结构、丰富含氧官能团和大比表面积,将其作为分散剂与羧基化多壁碳纳米管、二硫化钼构建析氢催化剂,该催化剂具有导电的交联网络结构,并有效嵌固金属粒子,解决了二硫化钼粉末型催化剂的低导电性和团聚问题。得益于木质纳米纤维对催化剂的稳定性机理,该析氢催化剂在不同环境中展现了优异的稳定性。本研究实现了木材纤维的高效利用,还为开发新型生物质复合电催化材料提供了新的方向。

关键词：木质纳米纤维二硫化钼电析氢催化剂电化学稳定性调控机理

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木质纳米纤维光催化涂层构筑及其与木材界面结合机理研究

木质纳米纤维光催化涂层构筑及其与木材界面结合机理研究

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作者：邓松林中南林业科技大学

学位级别：硕士

室内挥发性有机物(VOCs)污染严重危害人们的生命健康,而光催化氧化技术能在光的作用下将VOCs污染物氧化降解为水和二氧化碳,被认为是可靠的室内VOCs净化技术。但因光催化剂基本为粉末态,实际应用中难以避免使用高分子树脂作为成膜物质... 详细信息

室内挥发性有机物(VOCs)污染严重危害人们的生命健康,而光催化氧化技术能在光的作用下将VOCs污染物氧化降解为水和二氧化碳,被认为是可靠的室内VOCs净化技术。但因光催化剂基本为粉末态,实际应用中难以避免使用高分子树脂作为成膜物质构建光催化涂层,以实现光催化剂的分散与固定,而有机高分子树脂在光催化过程中极不稳定,易发生光化学老化,会导致光催化涂层结合性能下降,影响光催化涂层使用寿命,同时光老化会产生大量醛酮类VOCs,带来二次污染问题。因此,合理设计光催化涂层对安全、高效地净化室内VOCs污染具有重要的意义。而木质纳米纤维(CNF)作为源于木材的纤维素纳米纤丝,其来源广泛且具有一定光稳定性,已被证实对涂层的强化构建具有显著的提升作用。基于此,本论文提出通过CNF构筑一种环境友好型TiO2光催化涂层,以CNF稳定的流变特性对光催化涂料进行高效分散与稳定,并利用其在脱水后产生的角质化作用力构筑高强结合界面。深入研究CNF对光催化涂料粘度特性和对涂层甲醛降解性能的影响关系,评价CNF光催化涂层的构建稳定性与催化稳定性,研究CNF光催化涂层与木材表面的结合强度并揭示其结合机理。主要研究内容和结果如下:(1)以CNF作为成膜物质通过多级分散构筑TiO2光催化涂料,研究CNF对光催化涂料粘度和催化涂层甲醛催化降解性能的影响关系。结果显示CNF对TiO2光催化涂料的粘度及其稳定性影响显著,随CNF添加量增加,涂料粘度先减小后增加,其粘度稳定性则不断加强,CNF加入量大于0.4%时,CNF光催化涂料具有稳定的静止粘度。在木材表面构筑CNF-TiO2光催化涂层,涂层甲醛降解测试显示CNF的含量对甲醛的降解影响较小,0.0%-0.6%CNF含量的光催化涂层具有接近且较优异的甲醛降解速率和转化率,4 h的降解率均可达90%以上,基于涂层催化特性和涂料粘度特性得出0.4%CNF-TiO2为较优的CNF光催化涂层。涂层的形貌分析显示无定型的CNF仅以3-5 nm的极薄层存在于TiO2表面,未对TiO2产生非常厚的包裹,且CNF与TiO2两者间形成了非常紧密的界面结合。光催化涂层的UV-Vis、XRD的研究发现0.4%CNF的引入并未对TiO2光催化剂的光吸收特性和晶体结构产生显著的不利影响。(2)对CNF光催化涂层的构建稳定性和催化稳定性进行评价。结果表明CNF光催化涂料的分散稳定性随CNF加入量增加呈现先减弱后加强的趋势,CNF量大于0.4%后,涂料可保持200天而不发生分层,具有比常见PEG-TiO2和W-PU-TiO2光催化涂料更为优异的分散稳定性,深入的Zeta电位分析显示主要是CNF较高的Zeta电位(-54.07±0.54 mV)提供了较强的静电排斥作用实现了对涂料的稳定分散;且0.4%CNF-TiO2涂料对不同材质的基底表面(木材、玻璃、金属、纸张)和不同涂层制备方式(涂刷、喷涂和浸泡)均具备普适性,具有较强的构建稳定性。此外,0.4%CNF-TiO2光催化涂层也具有较为优异的循环催化稳定性以及对催化过程中的不同温度、湿度环境具有较优催化稳定性。(3)对木材表面0.4%CNF-TiO2光催化涂层进行结合强度测试、理论模拟与实验验证。结果显示在120 cm砂纸磨损中0.4%CNF-TiO2的质量损失相比0.0%CNF-TiO2降低了 60.26%,并能承受40余次的胶带剥离而不发生明显脱落,表现出优异的界面结合强度和抗剥离性能。理论模拟结果分析发现CNF-TiO2光催化涂层中富羟基CNF能与低静电势TiO2粒子、基底表面形成高密度的强氢键相互作用,涂层内部的CNF-CNF、CNF-TiO2界面以及CNF与基底界面间均具有高形成能(最高达2 eV),各界面均具有较强的结合。实验研究也证实CNF对TiO2光催化涂层的结合强度有显著提升,强化效果显著强于常见光催化涂层黏结剂,且0.4%CNF加入后TiO2光催化涂层具有更丰富的羟基,且吸收峰发生了波数达32.78cm-1的红移,光催化涂层内部的氢键相互作用获得显著强化。(4)CNF光催化涂层与木材表面的主要结合机理研究显示在CNF-TiO2光催化涂层中CNF丰富的羟基及其他含氧官能团在涂层脱水之后能与TiO2纳米粒子、木材表面的羟基等含氧官能团形成高密度强氢键,诱导产生角质化作用力,通过异质界面的连接和CNF自身的交联作用形成涂层内部与木材基底氢键网络,实现CNF光催化涂层与木材表面高强结合。本文利用绿色、可再生且具有光稳定性木质纳米纤维作为光催化涂层的成膜与黏结剂成功在木材表面构筑了一种环境友好型TiO2光催化涂料,获得了 CNF对光催化涂料粘度特性和催化涂层甲醛降解特性的影响关系,全面评价了 CNF光催化涂层的构建稳定性和催化稳定性,并结合理论模拟与实验研究建立了 CNF光催化涂料与木材表面的结合机理。本研究为合理设计光催化涂层以绿色、安全地净化室内VOCs污染提供了一种新思路和相应的

关键词：室内挥发性有机物木质纳米纤维光催化稳定性氢键结合

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木质纳米纤维/纳米TiO_(2)复合膜的制备及性能表征

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纤维素科学与技术 2021年第2期29卷 22-28页

作者：董茂林苏雯皓李程程吉兴香戴红旗卞辉洋南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210037 齐鲁工业大学(山东省科学院)生物基材料与绿色造纸国家重点实验室山东济南250353

以杨木化机浆为原料,经对甲基苯磺酸水解和机械处理得到木质纳米纤维,与纳米TiO_(2)均匀分散抽滤干燥得到木质纳米纤维/纳米TiO_(2)复合膜材料,研究纳米TiO_(2)添加量对复合膜表面形貌、力学性能和热稳定性的影响。结果表明,木质纳米纤... 详细信息

以杨木化机浆为原料,经对甲基苯磺酸水解和机械处理得到木质纳米纤维,与纳米TiO_(2)均匀分散抽滤干燥得到木质纳米纤维/纳米TiO_(2)复合膜材料,研究纳米TiO_(2)添加量对复合膜表面形貌、力学性能和热稳定性的影响。结果表明,木质纳米纤维和纳米TiO_(2)的平均尺寸均在几十纳米,随着纳米TiO_(2)添加量的增加,复合膜的表面形貌由光滑变得粗糙,拉伸强度先上升后下降。当纳米TiO_(2)含量为5%时,对应的复合膜的拉伸强度达到139 MPa,断裂伸长率为5.7%。热重分析表明,随着纳米TiO_(2)添加量的增加,复合膜的热稳定性略有提升,初始降解温度最高可增加13℃,40%TiO_(2)/LCNF复合膜的残余质量分数最高,达到54%。纳米二氧化钛的少量添加,有助于木质纳米纤维膜材料热稳定性和力学性能的增强,在食品包装材料等领域有一定的潜在应用。

关键词：木质纳米纤维纳米二氧化钛复合膜机械性能热稳定性

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木基储能材料研究新进展

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林业工程学报 2021年第5期6卷 1-13页

作者：卿彦廖宇刘婧祎田翠花许瀚吴义强中南林业科技大学材料科学与工程学院长沙410004

木材作为一种可再生的天然高分子材料,其特有的结构和理化性质,使木材及其衍生材料在清洁能源、柔性传感和催化工程等领域的应用研究层出不穷,引起了科研工作者广泛关注。除了资源丰富、绿色环保和可生物降解等特点,木材还具备一些独特... 详细信息

木材作为一种可再生的天然高分子材料,其特有的结构和理化性质,使木材及其衍生材料在清洁能源、柔性传感和催化工程等领域的应用研究层出不穷,引起了科研工作者广泛关注。除了资源丰富、绿色环保和可生物降解等特点,木材还具备一些独特的优势,如各向异性的分层多孔结构、良好的机械灵活性和可调谐的多功能性等,近年来在电化学能源存储领域表现出令人憧憬的应用前景。笔者从实体木材、木质纤维和木质纳米纤维这3种不同维度的木基材料出发,分别总结了其在储能领域最新研究进展,探讨了这些材料的结构特性与电化学性能间的关联响应机制。基于不同树种实体木材的结构差异,比较分析了直接炭化、炭化后再活化改性的实体木材储能材料性能特征及对电化学储能的影响规律,进一步讨论了实体木材一体化储能器件的思路与创新。在木质纤维储能材料方面,总结分析了以单根纤维及纤维聚集体为起始单元的不同储能材料的结构性能特点,重点探讨了在柔性电极材料方面的应用前景。基于木质纳米纤维天然可控网状结构优势,主要分析了纳米纤维炭气凝胶在储能材料领域的应用特点。最后,展望了木基储能材料所面临的机遇挑战,以及未来需要重点关注的研究方向。

关键词：木材木质纤维木质纳米纤维储能材料储能器件

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