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有机金属卤化物钙钛矿纳米材料的制备及其性能研究

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有机金属卤化物钙钛矿纳米材料的制备及其性能研究

作者：王海华东师范大学

学位级别：硕士

有机金属卤素钙钛矿(OMHP)材料是由有机分子和无机离子组装形成的有机-无机杂化物,由于其优异的光电转换性能引起了广泛的关注。OMHP纳米晶所表现出的优良的荧光性质和简单易行的制备方法使其逐渐成为当前的研究热点。但如何提高其稳定... 详细信息

有机金属卤素钙钛矿(OMHP)材料是由有机分子和无机离子组装形成的有机-无机杂化物,由于其优异的光电转换性能引起了广泛的关注。OMHP纳米晶所表现出的优良的荧光性质和简单易行的制备方法使其逐渐成为当前的研究热点。但如何提高其稳定性和实现荧光性能的精确调控是该研究领域迫切需要解决的问题,因此本论文围绕这些问题开展了如下的工作:针对溶剂对OMHP纳米晶的形貌和性能的影响研究较少,本论文以PbBr、MeNH、辛胺和HBr为前驱体溶液,在不同的不良溶剂中制备了MAPb Br纳米晶。通过对其形貌、晶体结构和光致发光性质的表征,证明了MAPb Br纳米晶的形貌和荧光发射波长与溶剂的极性密切相关。在低极性溶剂如甲苯、氯苯和乙酸乙酯生成发蓝光的纳米网状物-片状纳米产物。溶剂极性的增大导致所制备的纳米晶的发射波长红移。在强极性的溶剂中如丙酮和乙腈,生成立方相的MAPbBr纳米晶。此外,我们进一步研究了MAPbBr纳米晶分散在不同溶剂中的稳定性:MAPbBr纳米晶分散在非极性溶剂中表现出较好的稳定性,而在极性溶剂中时,其稳定性与浓度相关,浓度越高越稳定,并对其机理进行了探索。针对MAPb Br纳米晶在潮湿空气、紫外线或高温条件下的不稳定性,通过将其与两种商品化有机硅树脂(道康宁937(SSDC)、甲基苯基硅树脂(PMSR))混合制备了复合材料薄膜。所制备的复合薄膜的荧光量子效率高达62%,并且极大地提高了纳米晶稳定性。MAPb Br/SSDC复合材料薄膜在空气中至少可稳定2个月;室温下浸泡在水中360个小时和紫外灯连续照射144小时后,荧光强度度仍然保持原来的77%。由于PMSR结构中苯环的疏水性,MAPb Br/PMSR复合材料进一步提高了纳米晶的稳定性,可用于暖色白光LED的制备。利用己胺做为有机配体,通过溶剂挥发的方法,在Si/SiO片上合成(CHNH)PbBr二维(2D)层状晶体。研究了实验条件如温度等对二维晶体形貌、尺寸的影响。

关键词：有机金属卤化物钙钛矿光致发光溶剂有机硅树脂复合材料 LED 二维材料

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聚合物:有机金属卤化物钙钛矿复合发光器件

激光与光电子学进展 2019年第3期56卷 243-250页

作者：任杰吉霞霞王琦彭雪峰杨晓晖西南大学物理科学与技术学院重庆400715

以聚氧化乙烯为聚合物添加剂,采用不同比例的甲基溴化铵和溴化铅(Ⅱ)制备了复合材料薄膜,研究了不同比例对薄膜形貌、结晶性、光物理以及电致发光特性的影响,并探讨了复合材料中聚合物添加剂种类和含量对其特性的影响。结果表明,多层结... 详细信息

以聚氧化乙烯为聚合物添加剂,采用不同比例的甲基溴化铵和溴化铅(Ⅱ)制备了复合材料薄膜,研究了不同比例对薄膜形貌、结晶性、光物理以及电致发光特性的影响,并探讨了复合材料中聚合物添加剂种类和含量对其特性的影响。结果表明,多层结构器件的最大发光效率(6.4cd·A^(-1))比单层结构器件的最大发光效率得到了显著提高。

关键词：光学器件有机金属卤化物钙钛矿聚合物钙钛矿复合材料发光器件表面形貌结晶性

具有超高稳定性的有机金属卤化物钙钛矿薄膜的制备及应用研究

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具有超高稳定性的有机金属卤化物钙钛矿薄膜的制备及应用研究

CH_(3)NH_(3)PbI_(3)和CH_(3)NH_(3)MnI_(3)的电子结构和光学性质研究

第六届新型太阳能电池材料科学与技术学术研讨会

作者：毕欢刘方玉王冕闫肃翟悦晖王世伟长春工业大学材料科学高等研究院

近年来,有机金属卤化物钙钛矿材料及其器件发展迅猛。钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已达到23%以上,由于材料宽范围可调的带隙值使得其在发光器件中也展示出了光明的前景。然而,有机金属卤化物钙钛矿材料固有的缺陷使得其在水、氧、光... 详细信息

近年来,有机金属卤化物钙钛矿材料及其器件发展迅猛。钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已达到23%以上,由于材料宽范围可调的带隙值使得其在发光器件中也展示出了光明的前景。然而,有机金属卤化物钙钛矿材料固有的缺陷使得其在水、氧、光和温度下的稳定性较差,极大地限制了该材料的产业化应用。我们团队通过静电纺丝技术成功地构建了具有超高稳定性的MAPbBr@PS复合纤维膜。该纤维膜浸泡在水中30天后,仍然能保留70%的MAPbBr@PS荧光强度;纤维膜在95℃条件下放置350分钟后其荧光强度降低值小于15%;在紫外线照射100小时后荧光强度仍保持原有的90%。同时,我们使用红外光谱和X-射线衍射进行了进一步的研究,结果发现MAPbBr@PS纤维膜的优异稳定性主要归因于PS的超疏水性质以及MAPbBr晶体和PS纤维之间所形成的氢键。此外,该纤维膜在色彩转换领域具有广泛的应用前景,我们制作了基于MAPbBr@PS纤维膜的高亮度白光发光二极管,高的显色指数和稳定的发光强度进一步证明了该项工作的重要意义。

关键词：原位生长静电纺丝有机金属卤化物钙钛矿 LED

来源： cnki会议评论

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固体电子学研究与进展 2021年第1期41卷 60-64页

作者：朱海霞盐城师范学院物理与电子工程学院江苏盐城224051

采用第一性原理计算,研究了有机金属卤化物钙钛矿CH_(3)NH_(3)PbI_(3)和CH_(3)NH_(3)MnI_(3)的电子结构、磁性和光吸收。CH_(3)NH_(3)PbI_(3)和CH_(3)NH_(3)MnI_(3)都是具有直接带隙半导体,CH_(3)NH_(3)MnI_(3)磁基态为G型反铁磁序(G-AFM)。CH_(3)NH_(3)MnI_(3)在G-AFM状态下的带隙值为1.668 eV;当系统处于FM态时,多数自旋通道的带隙为0.696 eV,少数自旋通道的带隙为2.148 eV。结果表明,具有FM态的CH_(3)NH_(3)MnI_(3)的光激发电子将迅速熔化局域磁序。最后计算了CH_(3)NH_(3)PbI_(3)和CH_(3)NH_(3)MnI_(3)的光学特性,结果表明具有铁磁态的CH_(3)NH_(3)MnI_(3)(FM)表现出较强的红外光吸收。

关键词：有机金属卤化物钙钛矿电子结构光学特性

CH_3NH_3PbI_3薄膜中放大自发辐射效应的研究

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光电子技术 2018年第3期38卷 172-177页

作者：刘雨孟祥钟凯伦杨潇盛传祥南京理工大学电子工程与光电技术学院南京210094

利用光谱学手段研究了CH3NH3PbI3薄膜中的放大自发辐射效应。首先,从随温度变化的光致发光(Photoluminescence,PL)光谱中观察到了CH3NH3PbI3从正交相到四方相的相变。在低于相变温度时,PL过程优先发生在四方相上。在较高的激发光强下,... 详细信息

利用光谱学手段研究了CH3NH3PbI3薄膜中的放大自发辐射效应。首先,从随温度变化的光致发光(Photoluminescence,PL)光谱中观察到了CH3NH3PbI3从正交相到四方相的相变。在低于相变温度时,PL过程优先发生在四方相上。在较高的激发光强下,正交相的PL峰由于四方相上激子浓度的饱和而逐渐显现,导致了放大自发辐射现象。然而,放置15天后的CH3NH3PbI3薄膜中激光效应却出现在了四方相上,表明CH3NH3PbI3薄膜中的缺陷态能够自发湮灭,从而增强了四方相在低温下的光辐射能力。

关键词：有机金属卤化物钙钛矿光物理光谱学激光效应

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多酸/半导体光电极的制备及其光电催化应用

多酸/半导体光电极的制备及其光电催化应用

作者：方文诚东北师范大学

学位级别：硕士

太阳能的利用一直被认为是解决能源危机的重要方式。基于半导体材料的光电催化技术是一种将太阳能转化为化学能或者实现有机转化的重要手段,半导体材料中光生电子-空穴的复合的严重问题,限制了半导体材料的光电催化性能,如何提高其光电... 详细信息

太阳能的利用一直被认为是解决能源危机的重要方式。基于半导体材料的光电催化技术是一种将太阳能转化为化学能或者实现有机转化的重要手段,半导体材料中光生电子-空穴的复合的严重问题,限制了半导体材料的光电催化性能,如何提高其光电催化性能已经成为现今重要的研究课题。多金属氧酸盐(POMs)是一类基于Mo、W和V的金属氧簇,其可以有效传递半导体材料中的光生电子或空穴,促进光生电子-空穴分离,进而抑制光生电子-空穴的复合;并且多酸所含元素及结构的多样性,使其可作为掺杂组分被引入半导体中,提高光电催化性能。本文以多酸作为修饰组分,将不同多酸分别引入BiVO光阳极、有机金属卤化物钙钛矿光阳极、有机金属卤化物钙钛矿光阴极与CuBiO光阴极中,旨在通过多酸的引入,克服光电极中存在的问题,提高光电极的光电催化性能。具体工作如下:1.,我们将Ag[Co(HO)(PWO)](PWCo)用于BiVO光阳极的表面修饰,以解决BiVO光阳极表面光生电荷严重复合的问题。实验结果表明,相较于纯的BiVO光阳极,BiVO/PWCo光阳极显示出更高的光电流,在1.23 V ***时,获得光电流为3.06 mA/cm。说明PWCo的引入能明显提高光生电荷的分离与转移,表面光生电子-空穴复合被抑制。此外,将BiVO光阳极用于光电催化氧化苯甲醇为苯甲醛,经过PWCo修饰后的光阳极显示出更高的苯甲醛产率。2.我们制备了一种有机金属卤化物钙钛矿光阳极,使用PW诱导钙钛矿晶粒生长,减小钙钛矿中缺陷态密度,进而促进载流子传输;另外,将多酸Ag[{Co(HO)}{CoBiWO(OH)}](CoPOM)负载于钙钛矿光阳极表面,促进表面光生电荷的分离,以抑制表面光生载流子的复合。将制备的钙钛矿光阳极用于光电催化氧化苯为苯酚,实验结果表明,引入PW与CoPOM后,光电催化反应的苯酚产率明显高于纯的钙钛矿光阳极。3.我们制备了一种有机金属卤化物钙钛矿光阴极,使用缺位Keggin型多酸PW与g-CN的复合物去修饰钙钛矿光阴极,首次将得到的钙钛矿光阴极应用于光电催化还原O为HO的反应中。研究结果表明,经过g-CN/PW修饰的钙钛矿光阴极在光电催化还原O为HO上表现出更优的性能,g-CN/PW的引入能传递钙钛矿光阴极中的光生电子,有助于光电催化还原O的反应向生成HO的方向进行。4.我们采用PEG-20000作为结构导向剂调控形貌,制备出具有孔道结构的CuBiO光阴极。在此基础上,将PMoV对CuBiO进行体相掺杂,用Ag[PWO](PW)对CuBiO光阴极进行表面修饰,使用两种多酸共同修饰,解决CuBiO光阴极中载流子迁移率差与表面光生电荷严重复合的问题。相较于纯的CuBiO光阴极,在0.3 V ***时,PMoV与PW共同修饰的CuBiO光阴极显示出更高的光电流为-0.41 mA/cm,同时提高CuBiO光阴极光催化还原水制氢的性能。

关键词：钒酸铋有机金属卤化物钙钛矿铋酸铜多金属氧酸盐光电催化

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甲胺基铅卤钙钛矿晶体的生长与性能研究

甲胺基铅卤钙钛矿晶体的生长与性能研究

作者：周怡安山东大学

学位级别：硕士

近年来,以甲胺基铅卤化物钙钛矿为代表的有机金属卤化物钙钛矿材料由于其高的载流子迁移率、大的载流子扩散长度和高的光学吸收系数,表现出优异的光电和电学性质,从而在太阳能电池、发光二极管、光探测器以及场效应晶体管等光电领域具... 详细信息

近年来,以甲胺基铅卤化物钙钛矿为代表的有机金属卤化物钙钛矿材料由于其高的载流子迁移率、大的载流子扩散长度和高的光学吸收系数,表现出优异的光电和电学性质,从而在太阳能电池、发光二极管、光探测器以及场效应晶体管等光电领域具有广阔的应用前景,从而引起了国内外广泛的研究兴趣。目前研究的钙钛矿材料多为多晶态薄膜,对于这类材料的基本物理性质如载流子迁移率、光电转化机理存在争议。相对于薄膜材料,单晶具有更少的缺陷密度、更高的载流子迁移率和更长的扩散长度,是光物理等基本性质研究的理想材料。因此,开展对这类材料的体块晶体生长研究显得十分重要。本论文总共分为五章,每章的主要内容如下:第一章首先介绍有机金属卤化物钙钛矿材料的研究背景,其次阐明钙钛矿的晶体结构及组分对结构的影响,接下来介绍不同维度的钙钛矿材料,最后,重点总结了有机金属卤化物钙钛矿体块晶体的生长方法及研究现状。在此基础上,提出本论文的选题意义和研究内容。第二章是实验方法与测试表征手段的说明。主要介绍了本论文生长过程中所使用的相关实验试剂、晶体生长装置,并且介绍了实验中用到的测试方法与测试仪器。第三章是CH3NH3PbBr3体块单晶的生长及性能研究。利用溶液降温法生长了厘米级的CH3NH3PbBr3体块单晶,总结了该类晶体材料的生长方法和存在的问题,确认其晶体结构并进行基本性能表征。第四章是混卤钙钛矿CH3NH3Pb(C11-xBrx)3体块单晶的生长及性能研究。我们在生长CH3NH3PbBr3体块单晶经验的基础上,对混卤钙钛矿晶体的生长进行探索,通过优化生长参数,生长得到一系列不同Cl/Br比率的CH3NH3Pb(Cl1-xBrx)3钙钛矿块体单晶,并对所生长的晶体进行了单晶结构的确认,对其基本物理性能进行表征。最后一章是全篇论文总结,概括本论文的主要内容与结论、创新点,并对未来的工作进行展望。

关键词：有机金属卤化物钙钛矿甲胺基铅卤化物混卤晶体生长单晶结构

有机无机钙钛矿有机硅复合材料的制备与性能研究

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有机无机钙钛矿有机硅复合材料的制备与性能研究

作者：田培华东师范大学

学位级别：硕士

具有ABX结构的有机金属卤化物钙钛矿(OMHP)作为一种新型半导体材料具有很多优异的光学特性,如,高吸收效率,长载流子寿命,高发光效率,高载流子迁移率,带隙可调等。而且其制备方法简单,可大规模制得,成本低,这些特性使其受到广泛研究,并... 详细信息

具有ABX结构的有机金属卤化物钙钛矿(OMHP)作为一种新型半导体材料具有很多优异的光学特性,如,高吸收效率,长载流子寿命,高发光效率,高载流子迁移率,带隙可调等。而且其制备方法简单,可大规模制得,成本低,这些特性使其受到广泛研究,并在光学器件中有所应用。但是,由于其稳定性较差而限制了其在商业上的应用。提高OMHP材料的稳定性是该材料研究的热点问题。本论文围绕这一主题开展了如下工作:通过简单的溶液法制备得到超稳定性的绿色荧光MAPbBr/硅油纳米流体,并对其结构和性能进行详细表征,证明了其极佳的稳定性和良好的光学性能。同时,也对裸露的MAPbBr纳米晶体(NCs)在甲苯以及其他有机溶剂中的稳定性进行测定,发现相对量子产率为47%的MAPbBr NCs/二甲基硅油纳米流体相比之在加水之后的荧光强度可保持由几十分钟,提高至十天之久。而且,在70 C,100C的高温,以及紫外持续照射的条件下,其热稳定性,光稳定性都有极大改善。进一步的,研究了硅油粘度的二甲基硅油、乙烯基硅油和含氢硅油对纳米流体性质的影响,发现硅油的粘度越高,在水存在下的稳定性越好,含氢量越高,水稳定性越差,并对其机理做出了解释。同样对蓝光和红光发射的MAPbBrCl与MAPbI/二甲基硅油纳米流体的稳定性进行详细测试和表征。在超稳定性OMHP荧光纳米流体的基础上,进一步探究了其在光电领域的应用。首先,实验证明了纳米流体在光学系统和LED颜色转换器中的潜在应用。其次二氧化硅作为纳米流体吸收介质,制得MAPbX/二甲基硅油/SiO粉末,并发出特征荧光。粉末作为荧光添加剂与PMMA复合、固化后形成发光薄膜,通过表征证明其具有良好的稳定性,为钙钛矿纳米晶体的实际应用的提供了较大可能。此外OMHP纳米复合材料与PMMA混合可制备得到绿色和红色LED。分别采用湿化学法和机械固相研磨化学法,以超疏水性气相二氧化硅作为基质,合成OMHP/疏水二氧化硅复合材料。在湿化学合成中,研究了钙钛矿前驱体的浓度对复合粉末的光学性质的影响,发现较高浓度的钙钛矿将在疏水性二氧化硅附聚物表面中形成更大的晶体,荧光强度降低,通过调节反应参数,成功制备出量子产率达到40%的荧光复合物,并发现该材料具有良好的耐水性、耐温及耐紫外性能。通过调节卤化物含量可方便地实现从蓝色到红色的全光谱范围内的发射,制备出了超疏水钙钛矿/二氧化硅复合粉末、薄膜和纳米液体。采用机械研磨化学法也成功制备得到绿色荧光材料。

关键词：有机金属卤化物钙钛矿纳米液体稳定性应用疏水二氧化硅薄膜机械研磨

FAxMA1-xPbI3钙钛矿薄膜的制备、表征及器件应用研究

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FAxMA1-xPbI3钙钛矿薄膜的制备、表征及器件应用研究

作者：罗俊东广东工业大学

学位级别：硕士

有机金属卤化物钙钛矿材料(Organometal halide perovskite materials)具有独特的性能,如带隙值为1.55e V,从可见光到近红外区对光的吸收能力强,具有较高的吸收系数(10cm以上)和载流子迁移率(约800cmVs),长的载流子扩散长度(超过1μm),... 详细信息

有机金属卤化物钙钛矿材料(Organometal halide perovskite materials)具有独特的性能,如带隙值为1.55e V,从可见光到近红外区对光的吸收能力强,具有较高的吸收系数(10cm以上)和载流子迁移率(约800cmVs),长的载流子扩散长度(超过1μm),并且对电子和空穴都具有很好的传输特性。因此,有机金属卤化物钙钛矿材料得以广泛应用于太阳能光伏技术领域。同时在钙钛矿发光二极管、MOS-Field效应管、忆阻器等各种光电器件领域均具有广阔的应用前景。本文重点进行了混合阳离子型FAMAPbI钙钛矿薄膜的制备、表征以及基于FAMAPbI钙钛矿薄膜的太阳能电池和忆阻器三个方面的研究。研究方法和研究结果总结如下:一、混合阳离子型FAMAPbI钙钛矿薄膜的制备和性能研究:本文采用两步溶液法制备混合阳离子型FAMAPbI(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9)钙钛矿薄膜。典型的制备工艺如下:第一步,以DMF与DSMO的混合溶剂溶解PbI粉末形成浓度为1.0M的前驱体溶液,采用旋涂技术制备PbI薄膜。第二步,将PbI薄膜浸入浓度为0.063M的溶液中,该溶液使用IPA作为溶剂,FAI和MAI作为溶质,通过改变前驱体溶液中FAI和MAI的量,使FA的组分x在0至1之间变化,研究了FA的组分对FAMAPbI结构、形貌和光学性能的影响规律;同时,探讨了PbI薄膜的浸泡时间对FAMAPbI钙钛矿薄膜的形貌、结构和性能的影响规律。1.两步溶液制备方法可以很好地控制薄膜的形貌和均匀性,并且重复性高和可控性良好。随着FA的组分x逐渐增加,XRD的特征峰逐渐低衍射角度方向移动,这是由于FA离子的尺寸(0.279 nm)大于MA离子(0.270 nm),当FA取代MA的位置后增大晶格的尺寸,导致XRD峰的向低衍射角方向移动。同时,随着FA离子含量x的增加,FAMAPbI吸收边和PL峰不断向长波方向移动,这也证明了FAMAPbI钙钛矿混合薄膜的形成。这是由于FAPbI的带隙(1.43 e V)小于MAPbI的带隙(1.55e V),当有更多的FA取代MA的位置后,混合阳离子FAMAPbI钙钛矿混合薄膜的带隙逐渐变小。但是随着薄膜中FA离子含量x的增加,FAMAPbI薄膜中会形成非光伏活性的(?)-FAPbI。2.研究了PbI薄膜在相等浓度的(FAI+MAI/IPA)溶液中分别浸泡15min,20min,30min,35min后形成的FAMAPbI钙钛矿薄膜的形貌、结构和光学性能,结果表明:当浸泡时间为15min时,PbI没有完全转化钙钛矿型FAMAPbI薄膜;当浸泡时间大于20min时,在钙钛矿FAMAPbI薄膜表面形成了凸起的四方形钙钛矿大晶粒。当浸泡时间进一步延长到30min或35min时,大部分小的钙钛矿晶粒被腐蚀,导致衬底上的钙钛矿薄膜覆盖率低。二、FAMAPbI钙钛矿太阳能电池的光伏性能和稳定性研究:传统的PSCs在手套箱中制备,其结构由导电玻璃、电子传输层、钙钛矿吸收层、空穴传输层和金属对电极构成,其中空穴传输层和Au电极会造成成本很高,且钙钛矿太阳能电池的稳定性较差。为降低成本提高稳定性,本文在空气环境中,制备结构为FTO/致密Ti O/介孔Ti O/钙钛矿层/C电极的无空穴传输层电池。重点研究混合阳离子型FAMAPbI吸收层中FA离子的组分和浸泡时间对PSCs的光伏性能和稳定性的影响规律。1.随着混合阳离子型FAMAPbI吸收层中FA离子的组分的增加,PSCs的短路电流密度和光电转换效率首先逐渐增加,达到最大值后又逐渐减小。基于FAMAPbI的PSCs具有最佳的光伏性能,其短路电流密度J为20.56 m A/cm,开路电压V为0.82 V,填充因子FF为0.56,光电转换效率PCE为8.91%。同时电池在空气中放置1104个小时后,电池的效率衰减到原来效率的67.5%。2.以PbI薄膜浸泡15min,20min,30min,35min后形成的FAMAPbI钙钛矿薄膜作为光吸收层,制备了一组PSCs.结果表明:当浸泡时间从15min延长到35min时,短路电流密度(J)从20.56m A/cm显著降低到5.56m A/cm,但是开路电压(V)和填充因子(FF)无明显的变化。因此,随着浸泡反应时间的增加平均PCE从8.91%下降到2.24%。J和PCE的显著减少可能是由于浸泡时间长钙钛矿薄膜覆盖率差所导致的。三、采用二步溶液法,分别在温度为80℃和170℃下退火,制备了(?)-FAPbI和α-FAPbI两种相结构的钙钛矿薄膜,制备了结构为Ag/(?)-FAPbI/FTO和Ag/α-FAPbI/FTO忆阻器件。研究比较了这两类忆阻器的电学性能,并初步探讨了忆阻器的工作机理。1.

关键词：有机金属卤化物钙钛矿两步溶液法 FAxMA1-xPbI3薄膜钙钛矿太阳能电池钙钛矿忆阻器