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Advances and perspectives in catalysts for liquid-phase oxidation of cyclohexane

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2012年第3期6卷 356-368页

作者： Hui LI Yuanbin SHE Tao WANG Institute of Green Chemistry and Fine Chemicals Beijing University of TechnologyBeijing 100124China

在为环己烷的氧化的催化剂的最近的进步和开发被考察。为包括金属的环己烷的氧化的催化系统支持了，金属氧化物，分子的筛，金属代替的 polyoxometalates，光催化剂， organocatalysts， Gif 系统，金属器官的催化剂和 metalloporphyri... 详细信息

在为环己烷的氧化的催化剂的最近的进步和开发被考察。为包括金属的环己烷的氧化的催化系统支持了，金属氧化物，分子的筛，金属代替的 polyoxometalates，光催化剂， organocatalysts， Gif 系统，金属器官的催化剂和 metalloporphyrins 在 metalloporphyrin 上与一个特别重音被讨论催化系统。这些方法的优点和劣势被总结并且分析。最后，在环己烷的氧化技术的发展趋势被检验。

关键词：氧化环己烷光催化剂金属氧化物有机金属催化剂展望液相多金属氧酸盐氧化反应

有机金属催化剂对脂肪族聚氨酯树脂储存稳定性的影响

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高分子学报 2014年第10期24卷 1369-1377页

作者：龚涛张杰胡春圃华东理工大学材料科学与工程学院上海200237

以聚己二酸乙二醇丁二醇酯(PBGA)为软段,异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、1,4-丁二醇(BDO)和异佛尔酮二胺(IPDA)为硬段,分别采用辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、MB 20、BiCAT Zn、乙酰丙酮锆、乙酰丙酮镍、新癸酸钕和新癸酸铈8种有机金属催化剂... 详细信息

以聚己二酸乙二醇丁二醇酯(PBGA)为软段,异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)、1,4-丁二醇(BDO)和异佛尔酮二胺(IPDA)为硬段,分别采用辛酸亚锡、二月桂酸二丁基锡、MB 20、BiCAT Zn、乙酰丙酮锆、乙酰丙酮镍、新癸酸钕和新癸酸铈8种有机金属催化剂,合成弱溶剂体系的脂肪族聚氨酯树脂.采用FTIR和GPC研究了聚氨酯树脂的合成;采用机械性能测试仪对聚氨酯弹性体膜进行了机械性能测试;通过高温储存实验,考察了有机金属催化剂对聚氨酯树脂储存稳定性的影响;采用FTIR、GPC和1H-NMR等技术研究了聚氨酯树脂的降解机理.结果表明,不同金属离子催化剂对聚氨酯的合成及其储存稳定性有显著影响;树脂在高温储存过程中的黏度降低是聚氨酯分子链结构中的酯基发生醇解,进而导致分子量降低,弹性体机械性能下降.

关键词：有机金属催化剂弱极性溶剂脂肪族聚氨酯树脂储存稳定性醇解

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乙烯和环烯烃共聚用有机金属催化剂

化工进展 2020年第9期39卷 3444-3457页

作者：沈安曹育才杨晴上海化工研究院有限公司聚烯烃催化技术与高性能材料国家重点实验室上海市聚烯烃催化技术重点实验室上海200062

配位催化共聚是制备环烯烃共聚物的主要方法,目前商品化的环烯烃共聚物主要由乙烯与降冰片烯或者四环十二碳烯共聚得到。共聚单体及其含量是决定环烯烃共聚物性能的关键因素,而决定共聚单体含量的最核心因素是催化剂。本文从催化剂结构... 详细信息

配位催化共聚是制备环烯烃共聚物的主要方法,目前商品化的环烯烃共聚物主要由乙烯与降冰片烯或者四环十二碳烯共聚得到。共聚单体及其含量是决定环烯烃共聚物性能的关键因素,而决定共聚单体含量的最核心因素是催化剂。本文从催化剂结构的角度出发,综述了乙烯和降冰片烯/四环十二碳烯共聚用有机金属催化剂,从双茂有机金属催化剂、单茂有机金属催化剂、非茂有机金属催化剂、后过渡金属催化剂等部分进行论述,同时论述了催化剂结构及关键聚合工艺(如温度、压力、单体浓度等)对催化活性及共聚单体插入量的重要影响。此外,由于乙烯与四环十二碳烯共聚活性低,未来针对该共聚反应的研究会继续进行。合成更多新结构的配体、开发更高活性的催化剂、构建更经济有效的反应体系将会是新的研究重点。

关键词：环烯烃共聚物加成共聚有机金属催化剂降冰片烯四环十二碳烯

有机金属催化剂存在下脱沥青重油悬浮床加氢工艺研究

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有机金属催化剂存在下脱沥青重油悬浮床加氢工艺研究

作者：韩彬中国石油大学

学位级别：硕士

本研究尝试了对含S、P基团的有机钼催化剂进行合成,并优化合成路线,研究表明,在最优反应条件下,合成的催化剂金属含量能达到9.56wt%,金属元素钼的收率高达80wt%以上。通过紫外光谱和红外光谱对所合成催化剂进行分析表明,催化剂中含有预... 详细信息

本研究尝试了对含S、P基团的有机钼催化剂进行合成,并优化合成路线,研究表明,在最优反应条件下,合成的催化剂金属含量能达到9.56wt%,金属元素钼的收率高达80wt%以上。通过紫外光谱和红外光谱对所合成催化剂进行分析表明,催化剂中含有预期目标官能团,如P=S、Mo=S及Mo=O等官能团;同时应用不同溶剂对催化剂的油溶性进行验证,证实了所合成的有机Mo催化剂具有很好的油溶性。以合成的有机Mo催化剂为催化体系,选用脱沥青重油(DAO) ZH01、ZH02为反应原料,进行重油悬浮床加氢工艺的小试研究与评价。研究初步表明,有机钼催化剂在加氢裂化反应过程中主要以MoS2的形态存在,其平均粒径在5μm左右;X射线光电子能谱(XPS)分析表明,活性组分Mo主要以一种价态存在,结合能主要由Mo 3d5/2和Mo 3d3/2贡献;激光拉曼光谱(LRS)分析表明,在加氢裂化反应中大部分有机Mo催化剂的活性组分是以类似MoS2六方晶体结构的四配位Mo物种存在的。脱沥青重油悬浮床加氢小试反应的产物分布结果显示,由于原料性质不同,脱沥青重油ZH01较ZH02而言,其饱和分含量低而胶质含量高,较难达到裂化目的,但此原料在较高温度下也具有较好的胶体稳定性,不易生焦,因此,若要达到相同转化率,可以在更为苛刻的条件下加工脱沥青重油ZH01。脱沥青重油加氢裂化中型连续试验表明,在合成的有机Mo催化剂存在下,通过选择合适的反应条件,脱沥青重油ZH01和ZH02均可达到较高的转化率和轻质油收率,模拟蒸馏结果显示,>500℃尾油收率相对较低(分别为18.6wt%和13.3wt%),尾油中甲苯不溶物含量都很低(<0.5wt%),反应产物分布合理,适合采用悬浮床加氢工艺进行处理或改质。

关键词：有机金属催化剂脱沥青重油悬浮床工艺加氢裂化生焦

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抗氧剂1076的合成工艺优化

天津工业大学学报 2019年第2期38卷 50-56页

作者：徐进云王迪迪杨俊玲天津工业大学化学与化工学院天津300387 天津市纺织纤维界面处理技术工程中心天津300270

为探究抗氧剂1076的最佳合成工艺,在有机金属催化剂催化条件下,采用3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸甲酯(简称3,5-甲酯)与十八碳醇进行酯交换反应,制备3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八碳醇酯(抗氧剂1076),分析溶剂和催化剂种类、... 详细信息

为探究抗氧剂1076的最佳合成工艺,在有机金属催化剂催化条件下,采用3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸甲酯(简称3,5-甲酯)与十八碳醇进行酯交换反应,制备3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸十八碳醇酯(抗氧剂1076),分析溶剂和催化剂种类、反应时间、物料配比、反应温度等因素对反应收率的影响;采用高效液相色谱仪、傅里叶变换红外光谱仪、核磁共振仪等设备对产品结构进行表征,并使用热失重法测试其热稳定性,采用差式扫描量热法测试其氧化安定性。结果表明:产品收率随着反应温度的提高和反应时间的延长先增大后减小,随着物料摩尔比的增加而增大;最佳工艺条件为采用甲基环乙烷作为溶剂,异辛酸锌作为催化剂,3,5-甲酯与十八碳醇的摩尔比为1.03∶1,反应时间为3.5 h,反应温度为130℃,催化剂质量分数为反应物的2.5%时,产品收率提高到97%;合成产品分子结构与理论分子结构一致,且产品纯度较高(97.75%),有很高的热稳定性和抗氧化活性,热分解温度达317℃,起始氧化温度达361.4℃。

关键词：抗氧剂1076 有机金属催化剂十八碳醇酯交换氧化安定性工艺优化

An efficient oxidation of benzylic and alicylic compounds with water-soluble copper catalysts in t-butyl hydroperoxide at room temperature

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Chinese Chemical Letters 2011年第6期22卷 691-693页

作者： Ateeq Rahman S.M.Al Zahrani Abdel Aziz Nait Ajjou College of Engineering Department of Chemical Engineering King Saud University Department of Chemistry and Biochemistry University of Moncton

水可溶的催化系统包括 CuCl2 和 2,2-biquinoline-4,4-dicarboxylic 酸 dipotassium 盐(BQC ) 是为 benzylic 和脂环的混合物的选择氧化的高度有效的器官的金属性的催化剂到相应酉同类，前：indan 到 indanone，乙醇苯到 acetophenone。

关键词：选择性氧化化合物铜催化剂水溶性有机金属催化剂室温苄基丁基

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碳氢化合物的活化及氧化理论研究

化学进展 2009年第4期21卷 577-587页

作者：胡兴邦李浩然浙江大学化学系杭州310027

通过理论方法研究碳氢化合物的活化及氧化,可以对不同催化剂及氧化剂的反应机理形成深刻认识,从而指导设计合成更加高效的碳氢化合物活化及氧化催化剂。本文总结了近几年在碳氢化合物的活化及氧化领域的一些新进展,涉及的底物包括从甲... 详细信息

通过理论方法研究碳氢化合物的活化及氧化,可以对不同催化剂及氧化剂的反应机理形成深刻认识,从而指导设计合成更加高效的碳氢化合物活化及氧化催化剂。本文总结了近几年在碳氢化合物的活化及氧化领域的一些新进展,涉及的底物包括从甲烷到碳原子数等于6的烃类,而催化剂及氧化剂包括有机金属化合物和无机化合物(如分子筛催化剂、金属团簇和金属氧化物等)。文章以底物的碳原子数为依据进行分类编排,对每一类底物的活化及氧化介绍不同催化剂及氧化剂的反应过程,着重比较了各类催化剂及氧化剂的异同。

关键词：碳氢化合物活化氧化有机金属催化剂无机催化剂甲烷

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含氮杂环化合物的研究进展

石油化工 2011年第6期40卷 579-584页

作者：张进肖国民东南大学化学化工学院江苏南京211189

含氮杂环化合物通常具有独特的生物活性、低毒性和高内吸性,常被用作医药和农药的结构单元。含氮杂环化合物易于进行结构修饰,可方便地引入各种功能基,在有机金属催化材料和染料敏化太阳能电池等领域也有应用。在含氮杂环化合物中,含吡... 详细信息

含氮杂环化合物通常具有独特的生物活性、低毒性和高内吸性,常被用作医药和农药的结构单元。含氮杂环化合物易于进行结构修饰,可方便地引入各种功能基,在有机金属催化材料和染料敏化太阳能电池等领域也有应用。在含氮杂环化合物中,含吡啶环的氮杂环化合物(简称吡啶类化合物)数目尤其庞大,且每年都会合成出大量新的化合物。综述了吡啶类化合物在医药、催化材料和染料敏化太阳能电池等方面的应用,展望了吡啶类化合物的发展方向,指出研发结构新颖的吡啶类太阳能电池染料敏化剂,开发催化活性高、选择性高、寿命长的有机金属催化剂以及高性能的光电材料将成为吡啶类化合物的研究热点。

关键词：含氮杂环化合物有机金属催化剂染料敏化太阳能电池

双核金属配合物催化CO2和环氧化物共聚的理论研究

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双核金属配合物催化CO2和环氧化物共聚的理论研究

作者：王裕森大连理工大学

学位级别：硕士

二氧化碳资源丰富、不易燃烧、价格低廉且无毒害,是一种良好的工业原料。有效催化二氧化碳转化为有用化学品的研究受到广泛关注。其中,以二氧化碳和环氧化物为原料合成可生物降解的聚碳酸酯或环碳酸酯是合理使用二氧化碳的理想方法之一... 详细信息

二氧化碳资源丰富、不易燃烧、价格低廉且无毒害,是一种良好的工业原料。有效催化二氧化碳转化为有用化学品的研究受到广泛关注。其中,以二氧化碳和环氧化物为原料合成可生物降解的聚碳酸酯或环碳酸酯是合理使用二氧化碳的理想方法之一。Williams课题组合成了一系列新型双核金属有机配合物,对二氧化碳与环氧化物的共聚表现出了良好的活性和选择性。鉴于不同金属配合物在催化过程中具有不同的性能,相关催化剂的结构以及生成不同产物的原因值得进一步探讨。本论文采用密度泛函理论对相关反应机理进行了详细的研究,并对关键过渡态和中间体的结构进行键长、电荷以及键级指数等分析,阐明了双金属的协同作用,以及催化反应中活性与选择性差异的原因。主要研究结果如下：1.在双核铁配合物(LFe2Cl4, L= tetraaminodiphenol macrocycle anion)催化的环氧环己烷与二氧化碳共聚的体系中,反应的决速步骤是环氧化物开环过程。能量最低路径显示,共聚反应中开环过程在两个铁中心间交替发生,而二氧化碳的插入在单一铁中心进行,这种催化环氧环己烷与二氧化碳共聚的金属间协同模式不同于以往双核金属体系中环氧化物开环和二氧化碳插入均在两金属间交替进行的协同方式。在加入助催化剂三苯基膦氯化铵(PPN[C1])的情况下,共聚反应终止,生成顺式而不是反式环碳酸酯的原因与碳、氧原子的电荷分布以及碳和氧的p轨道的重叠方式有关。2.在异核锌-镁配合物(LZn/Mg(OAc)2, L= tetraaminodiphenol macrocycle anion)的催化体系中,反应起始阶段环氧化物首先与锌金属中心作用,形成稳定的配合物,再由金属镁连接的碳酸根引发亲核反应,在一个聚合物单元的形成过程中,反应位点在两个金属间发生交换。键级指数分析表明,Zn-O键的键级指数较大,金属锌与环氧化物键合较强,而镁金属与同侧取代基醋酸根以及溴离子之间较不稳定的键合作用则加速了亲核反应,异核金属间这种特有的协同作用使其催化活性高于同核金属催化剂。

关键词：有机金属催化剂二氧化碳与环氧化物共聚密度泛函理论金属协同产物选择性