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发光学报 2004年第1期25卷 47-50页

作者：闫冰同济大学化学系上海200092

通过分子组装的方法 ,在相同的反应条件下 ,调节控制反应物铜银前驱体的反应配比 ,设计合成了1 ,8 二异氰萜烷 (L)的异金属铜银配位聚合物 {[CuxAg1-x(L) 2 ][BF4]}n(x =1 .0 ,0 .95 ,0 .78,0 .5 2 ,0 .1 9,0 .0 5 ,0 ) ,详细研究了配... 详细信息

通过分子组装的方法 ,在相同的反应条件下 ,调节控制反应物铜银前驱体的反应配比 ,设计合成了1 ,8 二异氰萜烷 (L)的异金属铜银配位聚合物 {[CuxAg1-x(L) 2 ][BF4]}n(x =1 .0 ,0 .95 ,0 .78,0 .5 2 ,0 .1 9,0 .0 5 ,0 ) ,详细研究了配合物的光物理性质。发现紫外吸收光谱和荧光发射光谱随着不同金属配比的配位聚合物分子链长的改变 ,最大吸收和发射位置呈现谱带移动。

关键词：异金属铜银有机配位聚合物光物理性质功能分子材料反应配比荧光发射光谱

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基于金属有机配位聚合物的氮掺杂多孔炭的制备及性能研究

基于金属有机配位聚合物的氮掺杂多孔炭的制备及性能研究

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作者：李浩湖南大学

学位级别：硕士

超级电容器作为一种新型的能量存储输送装置,因其功率密度高、循环寿命长以及快速的充放电等特性,在众多领域展现了非常大的应用前景。而电极材料是决定超级电容器性能的关键因素。在众多研究的电极材料中,多孔炭材料具有导电性好、比... 详细信息

超级电容器作为一种新型的能量存储输送装置,因其功率密度高、循环寿命长以及快速的充放电等特性,在众多领域展现了非常大的应用前景。而电极材料是决定超级电容器性能的关键因素。在众多研究的电极材料中,多孔炭材料具有导电性好、比表面积大、化学稳定性好等优点成为了目前科研领域的热点。然而,没有杂原子掺杂的多孔炭往往由于有限的比表面积使得其质量比电容较低,同时堆积密度较小,导致体积比电容也较低,很大程度上限制了其实际应用。氮原子掺杂在多孔炭骨架中不仅能提供赝电容而且能改善材料的导电性与润湿性,成为了超级电容器电极材料的研究热点。本文分别以双配体有机配位聚合物、金属配位聚合物与金属有机框架复合物以及双金属有机配位聚合物为前驱体制备了不同的高电化学性能的氮掺杂多孔炭,并对其结构和性能进行了系统的研究。主要的研究内容如下:(1)通过直接炭化4,4’-联吡啶(BPD)和其中一种芳香胺(对苯二胺(PPD)、4,4’-联苯二胺(AMP)、3,3’-联苯四胺(DAB))分别与不同金属离子发生配位络合反应生成的三种不同双配体有机配位聚合物([Co(BPD)(PPD)C1],[Ni(BPD)(AMP)C1]和[Co(BPD)(DAB)C1]),从而制备了三种微结构、氮含量以及石墨化程度可控的氮掺杂多孔炭材料(BPC,BAC,BDC)。所制备的BPC,BAC和BDC的密度分别为1.23,0.97和1.54 gcm;氮含量分别高达11.39,8.26和9.94 at.%。用作超级电容器的电极材料时表现出优异的电化学性能:三电极体系中,在电流密度为0.5Ag条件下,BPC,BAC和BDC。的质量比电容分别为402.0,315.5,302.4 F g,相对应的体积比电容为494.5,306.0和465.7Fcm;经过2000次在大电流密度下(10Ag)循环后,BPC,BAC和BDC的比电容仍然可以分别保持初始值的100.0,100.0和107.7%,具备极其优异的循环稳定性能。在两电极体系中,BPC,BAC和BDC的质量比电容分别为330.0,275.8和259.5 Fg,其能量密度分别能达到16.50,13.79和12.98 Wh kg。通过MOCP前驱体的有机分子结构的合理设计,为制备具有可控结构、氮种类和含量的高性能的氮掺杂多孔炭开辟了新的途径。(2)采用4,4’-联吡啶(BPD)和2-甲基咪唑(MeIm)分别与金属离子Co发生配位络合反应生成金属有机框/金属有机配位聚合物(MOF-MOCP)复合物前驱体,再经炭化过程形成氮掺杂多孔炭。在相同实验条件下,制备了直接炭化MOF和MOCP得到的氮掺杂多孔炭。所制备的BC,MC和BMC的密度分别为0.82,1.12和1.16 g cm;氮含量分别高达10.86,11.13和11.63 at.%。用作超级电容器的电极材料并且具备优异的电化学性能:三电极体系中,在电流密度为0.5 Ag条件下BC,MC和BMC的质量比电容分别为258.1,212和393.9Fg,相对应的体积比电容为211.6,237.4和456.9 Fcm;经过5000次在大电流密度下(20 Ag)循环后,其比电容仍然可以分别保持初始值的100,100和102.4%,展现出了极其优异的循环稳定性能。在两电极体系中,BC,MC和BMC的质量比电容在1 M硫酸电解质中分别为276.6,197.7和342.7 Fg,其能量密度分别达到23.32,16.23,9.89 W h kg。此外,在中性电解液1 M硫酸钠电解质中BMCc。的质量比电容达到214 Fg,其能量密度高达29.74 Wh kg。结果表明所制备的氮掺杂多孔炭材料具有优异的电化学性能,作为超级电容器电极材料具有非常广阔的应用前景。(3)利用高含氮量的对苯二胺作为有机配体,同时能够作为氮源和碳源。通过对苯二胺(PPD)与两种金属离子Zn、Co发生配位络合反应生成双金属有机配位聚合物([Co(PPD)Zn])前驱体,再经一步炭化过程获得了具有不同的微观形貌和优异的电化学性能的氮掺杂多孔炭。获得的氮掺杂多孔炭PC具有高氮含量11.2 at.%,在电流密度为0.5 A g时质量比电容高达422.6Fg,在大电流密度为20 A g时质量比电容仍然具有192.6 Fg,说明其倍率性能良好。此外,在大电流密度20 A g下3000次恒电流充放电,比电容依然保持初始值的104.3%,显示出优异的循环稳定性能。通过双金属有机配位聚合物分子结构的合理设计为制备高性能的氮掺杂多孔炭提供了一种新的方法。

关键词：有机配位聚合物微结构可控多孔炭高氮掺杂量金属有机框架超级电容器

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双位点配位聚合物改性的无钴富锂锰基正极材料电化学性能研究

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粉末冶金材料科学与工程 2022年第1期27卷 83-91页

作者：张思玉陈敏健马骋张春晓韦伟峰中南大学粉末冶金国家重点实验室长沙410083

以无钴Li_(1.2)Mn_(0.53)Ni_(0.27)O_(2)材料、有机单体乙酰乙酸甲基丙烯酸乙二醇酯(Acetoacetate ethylene glycol methacrylate,AAEM)为原料,采用溶液原位聚合法在无钴Li_(1.2)Mn_(0.53)Ni_(0.27)O_(2)材料表面形成有机物包覆层,得到一种高循环稳定性和界面稳定性的层状正极材料。借助透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电化学阻抗谱等测试手段,研究AAEM对富锂锰基层状正极材料的影响。结果表明,与原始材料相比,经过AAEM改性的Li_(1.2)Mn_(0.53)Ni_(0.27)O_(2)材料在2-4.7 V的电压区间,以1C倍率经300圈循环后,容量保持率可达82%,高于原始材料经300圈循环后的67%。因此借助双位点螯合聚合物包覆层上的配位基团能够与过渡金属离子络合,提高电极/电解质之间的界面稳定性,使正极材料的循环稳定性增加,提高材料的电化学性能。

关键词：无钴富锂锰基层状正极材料有机配位聚合物表面包覆电极/电解质界面循环稳定性

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锡碳基乙炔氢氯化催化剂的制备及性能研究

锡碳基乙炔氢氯化催化剂的制备及性能研究

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河南省化学会2020年学术年会

作者：吴懿波罗晓强冯洋洋田刚王莉冯云晓韩永军李松田李青彬平顶山学院化学与环境工程学院

聚氯乙烯具有轻便,低成本和抗化学腐蚀等特性,被广泛应用于众多领域。中国氯乙烯化工企业主要采用碳载氯化汞催化乙炔氢氯化反应制备氯乙烯。在催化反应过程中,剧毒的氯化汞极易流失,进而污染环境和危害人类健康。因此,开发非汞基乙炔... 详细信息

聚氯乙烯具有轻便,低成本和抗化学腐蚀等特性,被广泛应用于众多领域。中国氯乙烯化工企业主要采用碳载氯化汞催化乙炔氢氯化反应制备氯乙烯。在催化反应过程中,剧毒的氯化汞极易流失,进而污染环境和危害人类健康。因此,开发非汞基乙炔氢氯化催化剂意义重大。基于本组在锡基乙炔氢氯化催化剂的研究工作,本文中,我们将报道以SnCl和间苯二甲酸为原料,在活性碳表面原位合成含锡金属离子中心有机配位聚合物。在反应温度为150-200℃,乙炔气时空速为30-50 h,V/V=1.1/1.0的催化条件下,合成的锡碳基催化剂的乙炔转化率最大值是92.3%,氯乙烯选择性最大值是99.2%;同时,锡碳基乙炔氢氯化催化剂的稳定性得到进一步提升。通过不同有机配体与SnCl合成系列含锡金属离子中心有机配位聚合物,用于下一步高性能锡碳基乙炔氢氯化催化剂的制备。

关键词：锡碳基材料有机配位聚合物乙炔氢氯化反应

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