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基于吲哚、吩噻嗪杂环化合物的高电位有机电池阴极材料的研究

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基于吲哚、吩噻嗪杂环化合物的高电位有机电池阴极材料的研究

作者：高烨华苏州大学

学位级别：硕士

有机化合物因其具有资源可持续性、结构可调性和潜在的低成本等优势,受到学者们的广泛关注,与无机电极材料相比,目前大多数有机正极材料工作电压相对较低,这会影响电池的能量密度、功率密度等性能,从而影响有机电池活性材料在电池中的... 详细信息

有机化合物因其具有资源可持续性、结构可调性和潜在的低成本等优势,受到学者们的广泛关注,与无机电极材料相比,目前大多数有机正极材料工作电压相对较低,这会影响电池的能量密度、功率密度等性能,从而影响有机电池活性材料在电池中的应用。在目前主要有两种方式可用于提高有机电极材料的电位,我们的工作也将从这两个方向展开:（1）我们提出了一种通过稀释共轭骨架中氮基氧化还原中心的电子云密度来提高有机电池工作电位的策略。与以氮六元环为氧化还原中心的富电子化合物相比,咔唑衍生物等五元环活性中心比六元环具有更高的原子偶极矩校正的Hirshfeld（ADCH）电荷,从而有效提升氧化还原电位。实验结果表明,基于聚合吲哚咔唑衍生物的聚合物相对于Li+/Li显示出3.7-4.3 V的高放电电压,并且具有良好的循环性能,这样的策略可以适用于设计具有其他氧化还原中心的高压有机电极材料。（2）我们通过在现有的有机活性材料结构基础上,引入不同的有机官能团调整有机电极材料的电位。N-苯基吩噻嗪具有较好的氧化还原可逆性、稳定性以及相对较高的工作电压,我们以苯基吩噻嗪为基础,在不同位置引入不同种类、数量的拉电子基团提高其衍生物电位。实验结果显示,在不同位点引入酯基、卤素等拉电子官能团有效提升了有机活性材料的工作电位。

关键词：有机化合物工作电位聚合吲哚咔唑衍生物吩噻嗪衍生物有机电极材料

锂离子电池有机共轭羰基化合物电极材料研究进展

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科学通报 2013年第31期58卷 3132-3139页

作者：王诗文陶占良陈军南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室、化学化工协同创新中心天津300071

有机共轭羰基化合物电极材料具有高比容量、低成本和环境友好等优点,已成为锂离子电池电极材料的研究热点.本文对有机共轭羰基化合物电极材料近年来的发展,特别是对共轭羰基化合物电极材料的电化学反应机理、小分子共轭羰基化合物和共... 详细信息

有机共轭羰基化合物电极材料具有高比容量、低成本和环境友好等优点,已成为锂离子电池电极材料的研究热点.本文对有机共轭羰基化合物电极材料近年来的发展,特别是对共轭羰基化合物电极材料的电化学反应机理、小分子共轭羰基化合物和共轭羰基化合物的聚合物等进行了概括,评述了提高该类有机材料电化学性能的新方法,同时对其发展方向和应用前景进行了展望.

关键词：锂离子电池有机电极材料共轭羰基化合物

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共轭延伸吩嗪基正极材料的合成及其有机电池应用

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共轭延伸吩嗪基正极材料的合成及其有机电池应用

作者：黄乐伟苏州大学

学位级别：硕士

近年来电子消费品、电动汽车等行业发展迅速,对锂离子电池的性能需求不断提高。作为电池的关键组成部分,正极材料的研究对于锂离子电池的发展至关重要。目前广泛应用的正极材料多基于无机过渡金属氧化物和磷酸盐如LiCoO2、LiMn2O4和LiFe... 详细信息

近年来电子消费品、电动汽车等行业发展迅速,对锂离子电池的性能需求不断提高。作为电池的关键组成部分,正极材料的研究对于锂离子电池的发展至关重要。目前广泛应用的正极材料多基于无机过渡金属氧化物和磷酸盐如LiCoO2、LiMn2O4和LiFePO4等,但是也不乏各种缺陷。相对而言,有机正极材料具有理论比容量高、来源广泛、无毒可降解、成本低且结构可设计性强等独特优势,在大规模储能应用领域显示出极大的发展潜力。而设计合适的分子结构解决活性材料电化学过程中中间体稳定性较差和活性材料溶解导致“穿梭效应”等问题成为有机电池活性材料领域的关键科学问题。因此,本论文中我们的研究主要围绕吩嗪基电极材料体系与稳定性、电压和比容量等性能的构效关系和材料分子结构设计优化两方面展开。具体内容如下:（1）基于共轭延伸体系电荷离域稀释电子云密度提高材料放电电压、稳定反应中间体的策略,设计并合成了 π 延伸多活性中心的单体1,3,5-tris（10-（4-vinylphenyl）phenazin-5（10H）-yl）benzene（TPZB）及相应聚合物 p-TPZB。共轭效应促进多个活性中心之间相互作用,使材料在3.1～3.4 V和3.8～4.2 V vs.Li+/Li处表现出连续且均匀的氧化还原平台。利用较柔性的烷基为桥联基团聚合形成具有扭曲构型的聚合物链,削弱聚合物链之间的π-π堆积,降低离子在分子之间扩散迁移的晶格位阻,有利于载流子穿梭并提高离子电导率,电池表现出优异的倍率性能,功率密度高达4320 Wkg-1。共轭延伸的多活性中心体系有利于离子态的电荷离域,基于p-TPZB|Li的电池器件在2 C的电流密度下表现出155 mAh g-1的初始放电容量和优异的循环稳定性,充放电循环2000圈后容量保持率高达89%（平均每圈衰减率0.0055%）。在此基础上,进一步利用吩嗪的多电子氧化还原特性优化分子结构设计得到的p-TMPZB,最大化地提高吩嗪基材料的理论比容量,电池材料能量密度明显提高。因此,利用多电子共轭延伸体系可有效提高有机电极材料的稳定性和理论容量,筛选优化聚合方式可提高其倍率性能。（2）将具有电化学活性的正极吩嗪基团与负极羧酸盐基团通过共轭方式结合为双极性分子活性材料,正负极活性基团的共轭效应可以提高双极性材料的稳定性,且该类型有机盐几乎不溶于普通的非质子电解质,在电极材料领域前景广阔。本论文中通过吩嗪三聚体TPZB与羧酸锂盐-COOLi共轭连接设计了双极性小分子PZTB-Li6。该盐在电解液中几乎不溶,有利于提高电池的循环稳定性。利用吩嗪与羧酸盐之间的电势差,PZTB-Li6在对称电池可以表现出较高的输出电压,进而提高电池的能量密度。这一策略为有机对称电池电极活性材料的设计提供了思路。

关键词：有机电极材料双极性电极材料共轭效应多电子活性中心吩嗪衍生物

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聚酰亚胺正极材料在锂离子电池中的研究进展

离子交换与吸附 2022年第2期38卷 175-192页

作者：李阿香孙禹张望清高分子化学研究所功能高分子材料教育部重点实验室南开大学

目前，锂离子电池已经广泛应用于电动车、电子产品和各种大型储能设备中。有机正极材料尤其是羰基类化合物，由于其具有理论容量高、环境可持续性、结构多样性且资源丰富等优点，有望成为锂离子电池无机正极材料的替代品。其中，以聚酰... 详细信息

目前，锂离子电池已经广泛应用于电动车、电子产品和各种大型储能设备中。有机正极材料尤其是羰基类化合物，由于其具有理论容量高、环境可持续性、结构多样性且资源丰富等优点，有望成为锂离子电池无机正极材料的替代品。其中，以聚酰亚胺为代表的羰基类化合物作为电池正极材料因其电化学活性高、机械性能优异且热稳定性良好等优势得到了研究者的青睐。本文介绍了有机正极材料的分类，着重对聚酰亚胺材料的充放电机制、合成方法、改性研究以及近年来在锂离子电池正极材料中的应用作出了详细的阐述。最后，对聚酰亚胺的分子设计以及开发柔性电极等方向的发展前景进行了展望。

关键词：锂离子电池有机电极材料聚酰亚胺羰基化合物

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有机羰基钠离子电池材料研究进展

电源技术 2023年第5期47卷 575-582页

作者：刘洋王晓丹中国电子科技集团公司第十八研究所天津300384 天津力神新能源科技有限公司天津300384

可充电钠离子电池因其丰富的钠资源以及可与锂离子电池媲美的性能,在大规模电能存储和智能电网领域受到广泛关注。有机羰基电极材料具有比容量高、可设计、环境友好等优点,成为钠离子电池电极材料最有潜力的候选者。然而,有机羰基电极... 详细信息

可充电钠离子电池因其丰富的钠资源以及可与锂离子电池媲美的性能,在大规模电能存储和智能电网领域受到广泛关注。有机羰基电极材料具有比容量高、可设计、环境友好等优点,成为钠离子电池电极材料最有潜力的候选者。然而,有机羰基电极材料存在易溶于电解液、导电性差、中间过程导致副反应等问题,导致其电化学性能仍然不理想。系统总结了近年来羰基电极材料在钠离子电池方面取得的进展,并对羰基电极材料在钠离子电池领域的发展提出了展望。

关键词：钠离子电池有机电极材料羰基化合物

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有机共晶基正极材料的制备及其在锂/钠电池中的应用研究

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有机共晶基正极材料的制备及其在锂/钠电池中的应用研究

作者：鞠正堃南京邮电大学

学位级别：硕士

随着电源和电动汽车储能系统的快速发展,寻找可持续的正极材料来提高锂离子电池的能量密度已成为学术和工业研究的焦点。目前,广泛使用的无机正极材料存在容量有限、生产能耗高、安全隐患和原材料成本高等缺点。因此,有必要开发比容量... 详细信息

随着电源和电动汽车储能系统的快速发展,寻找可持续的正极材料来提高锂离子电池的能量密度已成为学术和工业研究的焦点。目前,广泛使用的无机正极材料存在容量有限、生产能耗高、安全隐患和原材料成本高等缺点。因此,有必要开发比容量更高、安全性能更好、自然资源更丰富的绿色可持续正极材料。有机正极材料具有理论容量高、环境友好、结构设计灵活、系统安全和天然丰富等优点,是一类很有前途的储能材料。因为与锂离子电池相似的化学性质,钠离子电池被认为是最有希望取代锂离子电池的储能器件,受锂离子电池有机电极的影响,有机材料在钠离子电池中的应用也日益广泛。本论文围绕基于有机共晶体的有机电池正极材料开展了以下三方面的工作:1:由晕苯(Coronene)和萘二酰亚胺衍生物(NDI-1和NDI-3)组成的功能性给受体共晶,通过简单的离心方法快速大量合成,可以用作锂离子电池的正极。得益于柱状结构和松散的p-n混合堆叠,当使用这些共晶作为正极电极时,CN-1’表现出高达230 m Ah g的比容量,并在0.5 A g的电流密度下表现出超过600次的循环稳定性。这项工作为有机共晶体为锂离子电池中高性能正极材料的设计思路提供了可行的方法。2:使用简单的多环芳烃材料(晕苯)和用四个取代氰基扩展了分子的平面π共轭材料TCAF通过液液界面法制备了Coronene-TCAF有机给受体复合物。通过晶体结构解析了解到该共晶体属于单斜晶系,Coronene和TCAF以1:1的化学计量比沿a轴方向混合堆积。将共晶体作为电极组装成电池测试后发现,有着优秀的电化学性能,初始比容量达到59.1 m Ah g,并且随着循环的次数增加,材料膨胀,比容量在循环超过450圈后增加到66.4 m Ah g,继承了晕苯优秀的循环稳定性。循环过程中库伦效率都保持在93%以上,可逆容量高。此项工作为进一步了解锂离子电池有机正极的可能性提供了参考,并为选择高比容量高循环稳定性的有机材料提供了方向和思路。3:由晕苯和NDI衍生物组成的功能性给受体共晶应用在钠离子电池中,疏松的CN-1’骨架因为钠离子的通过导致破坏严重,循环稳定性变差,而不利于锂通过的CN-3共晶体的结构,在钠离子通过后还能维持原状,从而得到更好的循环稳定性。与锂离子电池完全不同的现象为同一种材料应用于钠离子电池提供了参考和方向。

关键词：有机给受体复合物有机电极材料锂离子电池钠离子电池

有机/无机二维材料的制备及其作为新型离子电池正极材料的应用研究

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有机/无机二维材料的制备及其作为新型离子电池正极材料的应用研究

作者：黄启亮苏州大学

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为降低对传统化石能源的依赖,全球范围内的能源结构正加速转型。高能量密度的锂离子电池在新能源开发中占据重要地位,但高成本以及安全隐患问题同时限制了其向大规模储能市场的推广。为满足电网级储能的需求,开发低成本、长寿命、高功... 详细信息

为降低对传统化石能源的依赖,全球范围内的能源结构正加速转型。高能量密度的锂离子电池在新能源开发中占据重要地位,但高成本以及安全隐患问题同时限制了其向大规模储能市场的推广。为满足电网级储能的需求,开发低成本、长寿命、高功率和能量效率的新型离子电池体系具有重要的战略意义。新型离子电池与锂离子电池具有类似的储能机理,但其载流子性质与锂离子存在明显差异,大尺寸的碱金属离子或者高电荷密度的多价离子易对电极材料结构造成不可逆的破坏,进而导致电池性能的衰减。近年来,二维材料凭借其独特的物理化学性质以及结构优势在能源储存与转换领域备受关注,为储能材料的设计提供了新的方向。本论文通过简单的液相法合成多种具有二维结构的正极材料,并以高安全低成本的水系锌离子电池和碱金属离子电池为体系,研究所制备正极材料的电化学性能。本论文的研究思路如以下三个工作所述:(1)为了缓解Zn储存时对正极材料结构的破坏,我们在溶剂热反应条件下,合成了一种具有二维层状结构的钒氢氧化物(HVO haggite相)作为水系锌离子的正极材料。相较于VO锯齿状的层状堆叠,HVO均匀的堆叠结构更有利于锌离子的储存。同时,得益于HVO材料开放的空心纳米球形貌,所制备的HVO电极材料展现出优良的电化学性能。HVO在水系锌离子电池中拥有与VO纳米线材料相似的比容量以及初始活化现象,但HVO在后续循环测试中展现出更为优越的稳定性,进一步验证了HVO的结构优越性。即使在极高电流密度(10 A g)下运行,HVO依然能稳定循环1000圈并保有185 mAh g的比容量,充分发挥了HVO在水系锌离子电池中的潜力。(2)为了高效储存尺寸较大的碱金属离子,我们采用具有柔性骨架的有机聚合物材料作为正极材料。我们以苯四胺盐酸盐(TAB·4HCl)和萘四甲酸二酐(NTCDA)为单体,在溶剂热法下进行聚合,形成一种具有二维交联结构的聚酰亚胺正极材料(PI-TAB)。PI-TAB的二维交联结构显著提升了材料稳定性,并大幅降低了其在电解液中的溶解性。同时,PI-TAB由纳米片堆叠而成的开放结构促进了离子传输性能。这些稳定的二维交联结构以及开放形貌使其在碱金属离子电池中表现出优异的电化学性能。作为钠离子电池正极材料时,PI-TAB在2 A g的条件下稳定循环6000圈后仍保持高达101 m Ah g的比容量。除了在碱金属离子电池中的应用,PI-TAB还在镁离子电池和水系锌离子电池中展现出优异的电化学性能。(3)为了开发适用于不同电池体系的通用电极材料,我们通过液相缩聚反应制备了一系列具有层状结构的六氮杂环(HAT)类共轭大分子及其衍生物,并将其作为碱金属离子电池和多价离子电池正极材料。HAT分子具有缺电子属性、刚性共轭平面结构以及丰富的亚胺活性官能团,这些特性赋予了其高理论容量以及高效储存各种载流子的潜力。我们选择水系锌离子电池和钠离子电池为研究体系,测试其电化学性能。在测试过程中,我们发现HAT分子表现出较高的比容量(在锌离子电池中为435 m Ah g),且不同的接枝官能团对材料的放电电压、放电比容量以及循环稳定性具有显著的影响。此外,我们还基于HAT分子合成了一种氢键有机框架(HOF)材料,并对其结构和电化学性质进行探究,其周期有序结构为相关材料的设计合成提供了新的思路。

关键词：二维材料水系锌离子电池碱金属离子电池钒氢氧化物有机电极材料

一种新型有机多阴离子负极材料在钾离子电池中的应用

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一种新型有机多阴离子负极材料在钾离子电池中的应用

作者：刘思宏电子科技大学

学位级别：硕士

钾离子电池(Potassium-Ion Batteries,PIBs)由于钾元素在地球上储量的丰富性、地域分布的均匀性以及成本低廉等优势,正受到越来越多的研究关注。然而,钾离子(K)由于尺寸过大,在嵌入/脱出无机材料的过程中会引发其体积膨胀甚至结构粉碎,... 详细信息

钾离子电池(Potassium-Ion Batteries,PIBs)由于钾元素在地球上储量的丰富性、地域分布的均匀性以及成本低廉等优势,正受到越来越多的研究关注。然而,钾离子(K)由于尺寸过大,在嵌入/脱出无机材料的过程中会引发其体积膨胀甚至结构粉碎,从而导致电池容量降低、循环性能差。与无机电极材料不同,有机电极材料成本低、环境友好,而且有机材料分子可以提供充足的空间有利于K离子的嵌入。有机小分子面临着在有机液态电解质中存在的严重溶解问题,导致容量衰减快,电池寿命短。同时,适用于钾离子电池中的有机正极材料和有机负极材料的种类依旧非常稀少。因此,本工作设计合成了一种新型多阴离子(含有多个离子键)有机负极材料1,4,5,8-萘四甲酸钾(Potassium Naphthalene-1,4,5,8-Tetracarboxylate,KNTC),并探究了其在钾离子电池中的电化学性能。主要研究工作如下:首先,通过一步酸碱中和反应制备了有机小分子材料KNTC,分离提纯后对其进行表征和溶解性测试,发现具有多阴离子特性的KNTC几乎不溶于非水系电解液乙二醇二甲醚(Dimethoxyethane,DME)中。其次,探索了电极组成中不同导电添加剂、粘结剂和电解液体系对KNTC电化学性能的影响。并从介电常数、配位能力和配位数三个方面分析论述了KNTC在半电池中使用醚类电解液性能明显优于酯类电解液的原因。不同电解液的电化学测试结果表明,使用1 M KPFDME电解液在50 m A/g的小电流密度下,KNTC的放电容量为123 m Ah/g,在1A/g的大电流密度下放电容量也有97 m Ah/g,500圈循环后容量保持率为69%。最后,基于KNTC负极在半电池中表现出来的稳定电化学性能,选用苝-3,4,9,10-四羧基二酐(Perylene 3,4,9,10-Tetracarboxylic Dianhydride,PTCDA)作为正极材料,构建了全有机钾离子电池。该全电池在醚类电解液中,0.5-3.0 V的电压区间内,20 m A/g小电流密度下最大放电容量可达121 m Ah/g,500 m A/g的大电流密度下能够稳定循环超过1500次。

关键词： 1,4,5,8-萘四甲酸钾多阴离子负极有机电极材料全有机钾离子电池

功能化卟啉铜配合物电极材料的合成及电化学储能特性研究

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功能化卟啉铜配合物电极材料的合成及电化学储能特性研究

作者：黄修辉湘潭大学

学位级别：硕士

锂离子电池与人类的生活息息相关,已经广泛应用在电动汽车、移动手机、智能产品等领域,因此,开发高性能锂离子电池的基础研究极其重要。用于电化学储能领域的电极材料目前主要分为两类:无机电极材料和有机电极材料。目前商业化的锂离子... 详细信息

锂离子电池与人类的生活息息相关,已经广泛应用在电动汽车、移动手机、智能产品等领域,因此,开发高性能锂离子电池的基础研究极其重要。用于电化学储能领域的电极材料目前主要分为两类:无机电极材料和有机电极材料。目前商业化的锂离子电池主要以无机电极材料为主,其发展逐渐面临能量密度、资源、价格、环境污染等因素的挑战。有机电极材料因其结构的可调控性、低成本以及对环境友好等优点,被认为是下一代新型电化学储能器件的热点研究材料之一。然而,有机电极材料存在电导率低、密度低、高溶解性以及稳定性差等问题,是目前有机电池发展的主要瓶颈。在本文中,我们设计了两类结构稳定的卟啉材料作为新型有机正极材料用于电化学储能:一类是[5,15-双（乙炔基）-10,20-双（5-甲基-2-噻吩基）卟啉]铜（II）(CuDETMP)和[5,15-双（乙炔基）-10,20-双（5-氯-2-噻吩基）卟啉]铜（II）(CuDETCP),研究给电子和吸电子基团对材料电化学性能的影响。另一类是[5,10,-双（2-噻吩基）-15,20-双（5-乙炔基-2-噻吩基）卟啉]铜（II）(CuDET4P)和5,10,-双（2-噻吩基）-15,20-双（5-乙炔基-2-噻吩基）卟啉（DET4P）,研究炔基官能团的引入对抑制有机材料溶解性及电化学性能的影响。（1）设计并合成了CuDETMP和CuDETCP两种卟啉材料作为有机锂电池正极材料,系统地研究其电化学储能性能及其机理。研究结果表明:可通过引入给电子与吸电子基团来改善卟啉电极材料的溶解性和电子结构以实现对电极材料的循环性能和氧化还原电位的调控。在1.0-4.5 V（vs.Li/Li）的电压范围和0.1A g的电流密度下,CuDETMP和CuDETCP正极分别具有299和553 mAh g的首次高放电比容量。CuDETMP和CuDETCP正极在1.8-4.5 V（vs.Li/Li）的电压范围和大电流密度(1 A g)下,表现出优异的循环稳定性。在2000次的循环后,CuDETMP和CuDETCP正极的放电比容量分别为100和125 mAh g,相应的容量保持率分别为82.1和81.3%。研究表明,相比甲基基团,氯原子吸电子基团能提高卟啉电极的放电电压,且锂离子能与氯通过化学键合作用,进一步提升放电比容量。通过一系列非原位表征手段研究了电化学储能机理,并证明了两种卟啉材料的电荷存储主要源于赝电容贡献。（2）炔基的引入能有效降低材料在有机溶剂中的溶解度和改善材料的电化学性能,设计并合成了CuDET4P和DET4P两种卟啉材料作为有机锂电池正极材料,系统地研究了乙炔基官能团和金属配位对卟啉材料的电化学性能影响。在1.2-4.5 V（vs.Li/Li）的电压范围和0.2 A g的电流密度下,CuDET4P和DET4P正极在循环100次后分别表现出210和180 mAh g的放电比容量。CuDET4P和DET4P在大电流密度(1 A g)下循环500次后表现出85和80 mAh g的放电比容量以及89.1和88.2%的高容量保持率。归因于赝电容的贡献行为,两种材料均表现出优异的倍率性能。研究数据表明金属离子配位噻吩基卟啉分子能显著增加电极材料的循环稳定性和提高放电比容量。

关键词：有机锂电池有机电极材料卟啉材料正极材料原位聚合