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WO/ZnCdS S型异质结光催化产氢耦合有机物转化机理研究(英文)

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物理化学学报 2023年

作者：曹爽钟博别传彪程蓓徐飞燕武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室中国地质大学(武汉)材料与化学学院太阳燃料实验室

开发新型纳米材料实现光催化产氢耦合有机物转化、提高太阳能到化学能的转换效率，在解决能源和环境危机方面具有巨大潜力。三元金属硫化物具有可调控的带隙和优异的可见光响应，在光催化分解水产氢方面引起了广泛关注。其中，Zn0.5Cd0... 详细信息

开发新型纳米材料实现光催化产氢耦合有机物转化、提高太阳能到化学能的转换效率，在解决能源和环境危机方面具有巨大潜力。三元金属硫化物具有可调控的带隙和优异的可见光响应，在光催化分解水产氢方面引起了广泛关注。其中，Zn0.5Cd0.5S是一种带隙较窄、导带位置较高、耐光腐蚀的还原型光催化剂；然而，单一Zn0.5Cd0.5S中光生电子和空穴的复合率较高，只有少部分光生载流子参与光催化反应，导致量子效率较低而无法达到实际需求。WO3是一种典型的氧化型光催化剂，具有较低的价带位置和较强的氧化能力，是与Zn0.5Cd0.5S耦合构建S型异质结的理想半导体。基于此，本文通过静电纺丝和水热方法将Zn0.5Cd0.5S纳米片垂直生长在WO3纳米纤维上，制备了具有核壳结构的WO3/Zn0.5Cd0.5S异质结。功函数的差异驱动Zn0.5Cd0.5S的电子转移到WO3上，在界面处形成内建电场并使能带弯曲。通过原位光照X射线光电子能谱、电子顺磁共振和时间分辨荧光光谱分析，发现在内建电场、弯曲能带和库仑吸引力的作用下，WO3导带上的光生电子迁移到Zn0.5Cd0.5S价带上并与其光生空穴复合，表明WO3和Zn0.5Cd0.5S之间形成了S型异质结，实现了具有强氧化还原能力的载流子的高效分离。得益于独特的S型光催化机制以及反应物在催化剂表面的有效吸附与活化，没有贵金属助催化剂的情况下，WO3/Zn0.5Cd0.5S异质结在产氢(715 μmol·g-1·h-1)和乳酸转化为丙酮酸方面表现出增强的光催化活性，实现了光生电子和空穴的高效利用。原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论计算揭示了光催化产氢和有机物转化的反应机理。本工作为设计和研究新型S型异质结光催化剂、实现高效产氢耦合有机物转化提供了新的见解。

关键词：三氧化钨 S型异质结产氢有机物转化化学吸附与活化

光诱导MOFs电荷分离及其在催化有机物转化中的应用

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光诱导MOFs电荷分离及其在催化有机物转化中的应用

作者：徐彩云中国科学技术大学

学位级别：硕士

金属有机框架材料(Metal-organic frameworks,简称MOFs)是一类由无机金属节点(称为次级构筑单元,SBUs)和有机配体通过化学配位作用形成的一种晶态多孔材料。由于金属簇和桥连配体的种类和配位连接方式的多样性,使得MOFs材料具有丰富的... 详细信息

金属有机框架材料(Metal-organic frameworks,简称MOFs)是一类由无机金属节点(称为次级构筑单元,SBUs)和有机配体通过化学配位作用形成的一种晶态多孔材料。由于金属簇和桥连配体的种类和配位连接方式的多样性,使得MOFs材料具有丰富的孔结构、超高的比表面积,以及可设计性等优势,这类材料在气体储存、分离,传感,药物输运,催化等领域具有广泛的应用前景。其中多相催化领域拥有巨大的发展前景。就催化应用而言,MOFs材料具有以下优势:i)通常MOFs具有永久的孔隙可以促进底物传输;ii)均匀分散和高密度催化位点可以提高催化效率;iii)MOFs材料的可调性和多孔结构为催化位点提供了多功能和可调节的微环境;iv)亚稳态的均相催化剂可以通过固载或限域的方式在多孔框架中以维持稳定,避免自聚失活;v)固体催化剂易于回收和重新使用,连续循环并维持催化效率;vi)MOFs中明确的晶体结构和孔隙表面/内部孤立的催化位点利于理解催化机制和底物分子的相互作用。光下构成MOF的金属簇与有机配体之间形成电荷分离的状态决定了其可用于光催化。光照下MOF中可能会发生多种不同的过程,比如配体到金属氧簇的电荷转移(LMCT),金属到配体的电荷转移(MLCT),离域配体的π-π*跃迁等。然而,之前的报导中,对于MOFs光催化中的电荷分离过程的检测和证实仍然缺乏,只有一端半反应中间产物被检测到,通常是电子还原的金属离子如Ti3+,然而阳离子自由基(比如,激发下的配体)可能是由于激发态寿命比较短而无法检测到。因此,收集电子和空穴两者共同参与的中间产物从而理解MOFs中的电荷分离过程,在MOFs的光催化中仍然是一个非常渴望实现的目标。本论文在所在实验室近年来的工作基础上,发展了配体功能化的MOFs,磺酸基团功能化的MIL-101-SO3H以及卟啉配体MOF(PCN-222),研究其在光催化有机物转化领域的应用,阐述了卟啉MOF光下的电荷分离过程,以及基于MOF的光下LMCT过程对磺酸功能化的MOF酸增强性能的影响。本论文所取得的主要研究成果如下:1.使用卟啉MOF(PCN-222)能够在可见光下大气环境中催化不同胺的氧化偶联。除了卟啉配体基于能量转移产生的1O2可以直接催化胺的氧化偶联,电荷转移诱导的电子和空穴之间协同作用极大地促进了该反应。因此,PCN-222展现出优异的光催化活性,选择性和循环性,远远优于仅存在能量转移过程的卟啉分子TPPCOOMe。首次通过ESR证实了光激发的PCN-222分别在还原端的Zr-oxo簇上产生氧中心的活性位和在氧化端产生卟啉阳离子自由基,并且首次为MOFs的电荷分离和类半导体行为提供直接证据。此外,电子和空穴参与反应的中间产物已经由ESR测试证实,并且清楚的理解基于电荷转移过程的反应机理,这在之前是从未被证实的。这项工作不仅提供了对于MOFs中电荷转移/分离深刻的理解,而且也会进一步激励基于MOFs在光催化有机转化上的研究。2.磺酸基团修饰的MOF,MIL-101-SO3H,作为一种多相的布朗斯特酸催化剂催化多种酸催化的有机反应。特别是,我们已经证明它的活性在光照下显著增强,甚至展现出来比传统强酸H2SO4更高的活性。据我们所知,这不仅是第一篇工作关于光照下促进MOFs酸性和酸相关活性,也是第一篇工作比无机强酸具有更高的布朗斯特酸性活性的MOF基材料。优越的催化活性应该归功于路易斯酸性,MOF孔对底物的富集,通过光诱导电子转移改善质子释放以及MOF笼内部的质子聚集共同地促进了酸催化活性。令人兴奋的是这个结果将为开发在许多工业过程中的MOF光增强催化铺平道路。

关键词：金属有机框架材料类半导体行为电荷分离光催化有机物转化

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堆肥过程中有机物的转化及其评价方法

中国农业大学学报 2023年第9期28卷 167-175页

作者：王凌霄常瑞雪王珏李彦明李国学仰颉刘佳琪乔如陆李明章中国农业大学资源与环境学院/农田土壤污染防控与修复北京市重点实验室北京100193 中国农业大学有机循环研究院(苏州) 江苏苏州215100

为客观评价好氧堆肥过程中有机物的转化程度,以“有机固废”、“生物转化”和“有机物转化率”为关键词,在中国学术期刊网络出版总库(CNKI)和Web of Science核心合集等数据库检索获得近年来发表的文献,对堆肥过程中有机物转化的相关文... 详细信息

为客观评价好氧堆肥过程中有机物的转化程度,以“有机固废”、“生物转化”和“有机物转化率”为关键词,在中国学术期刊网络出版总库(CNKI)和Web of Science核心合集等数据库检索获得近年来发表的文献,对堆肥过程中有机物转化的相关文献进行梳理和总结,结果表明:1)好氧堆肥过程中有机物主要通过矿化和腐殖化进行转化,提高有机物的腐殖化程度有利于碳素的保存;2)目前有机物转化的评价方法包括有机物损失率、好氧呼吸量、有机组分降解率、碳质量平衡和有机物降解模型等,但在实际应用中仍存在局限性;3)本研究提出以堆肥目标产物为导向,将不稳定腐殖质中的碳作为有机物转化评价指标的方法,可用于判定堆肥原料可降解性、堆肥发酵进程和堆肥产品质量,兼具科学性、准确性和实用性。研究结果可为有机固废资源化效果评价提供方法支撑,推动堆肥科学与技术发展。

关键词：堆肥有机物转化矿化腐殖化气体排放

Eni公司开发从厨余垃圾提取的有机物转化制生物燃料技术

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石油炼制与化工 2022年第1期53卷 92-92页

作者：邓京波(摘译) 不详

Eni公司可再生能源和环境研发中心开发了废弃物转化制燃料(W2F)技术。该技术是以城市固体废弃物中的有机成分(OFMSW)为原料生产生物燃料,这种有机成分是厨余垃圾组成部分。该研发中心是世界上首家设计、开发这类技术并申请专利的机构。... 详细信息

Eni公司可再生能源和环境研发中心开发了废弃物转化制燃料(W2F)技术。该技术是以城市固体废弃物中的有机成分(OFMSW)为原料生产生物燃料,这种有机成分是厨余垃圾组成部分。该研发中心是世界上首家设计、开发这类技术并申请专利的机构。意大利每年收集约30 Mt垃圾,经过正确分类的垃圾约14 Mt,其中含有约7 Mt OFMSW。如果收集更多并更细致分离厨余垃圾的话,得到的OFMSW可达10 Mt。目前,OFMSW主要用于农业堆肥,也有少量用于生产沼气。

关键词：厨余垃圾城市固体废弃物有机物转化有机成分生物燃料可再生能源研发中心正确分类

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使用反应图评价高师学生有机物转化知识结构

大学化学 2013年第5期28卷 28-33页

作者：麦裕华李景宁华南师范大学化学与环境学院广东广州510006 广州市协和中学广东广州510160

以高师本科化学专业二年级95名学生为教学对象,探讨反应图作为学生有机物转化知识结构评价工具的可行性。研究发现:(1)学生制作的反应图能够定量反映学生的有机物转化知识结构;(2)不同有机化学学业水平的学生群体的反应图、有机物转化... 详细信息

以高师本科化学专业二年级95名学生为教学对象,探讨反应图作为学生有机物转化知识结构评价工具的可行性。研究发现:(1)学生制作的反应图能够定量反映学生的有机物转化知识结构;(2)不同有机化学学业水平的学生群体的反应图、有机物转化知识结构存在差异;(3)学生的反应图总分与期中考试成绩有显著的弱相关。

关键词：有机物转化知识结构反应图

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将废水中的有机物转化为沼气

中华纸业 2010年第22期31卷 94-94页

作者：孙勇慧

厌氧发酵处理就是利用厌氧菌把废水中的有机物转换成沼气的方法。这种处理方法无需活性污泥等好氧处理方法所需要的曝气动力，产生的多余污泥量较少，且回收的沼气还可以作为能源加以利用。众所周知，利用自身造粒直径在数毫米左右的颗... 详细信息

厌氧发酵处理就是利用厌氧菌把废水中的有机物转换成沼气的方法。这种处理方法无需活性污泥等好氧处理方法所需要的曝气动力，产生的多余污泥量较少，且回收的沼气还可以作为能源加以利用。众所周知，利用自身造粒直径在数毫米左右的颗粒污泥的UASB法是近来应用较多的厌氧处理法，以食品产业为中心得到了推广应用。可是，在造纸行业，还仅限于用于处理DIP废水和SP蒸发器废水。

关键词：有机物转化废水沼气 UASB法发酵处理好氧处理活性污泥厌氧处理

微波作用下含油污泥有机物的转化过程及微波处理工艺

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微波作用下含油污泥有机物的转化过程及微波处理工艺

作者：李果北京化工大学

学位级别：硕士

作为当今世界的主要能源之一，石油的开采与加工必不可少，由此带来的环境污染问题也越来越受到重视。含油污泥作为工业危险废弃物，其处理已经成为能源和环境领域的重点。本文对采用微波加热技术对含油污泥进行热处理，通过对其热处... 详细信息

作为当今世界的主要能源之一，石油的开采与加工必不可少，由此带来的环境污染问题也越来越受到重视。含油污泥作为工业危险废弃物，其处理已经成为能源和环境领域的重点。本文对采用微波加热技术对含油污泥进行热处理，通过对其热处理过程中油泥温度、升温速率和油泥形态变化的相关变化研究，结合热重分析技术，揭示了油泥微波热处理过程的特征与强化机制。通过对油泥微波热处理产物产出过程特征以及各阶段产物的特性分析，研究了微波热处理油泥的有机物转化过程，经过与传统热源处理油泥对比，发现采用微波技术热处理含油污泥具有广阔的工业应用前景。最后，在实验研究的基础上，以资源化和无害化处理油泥为原则，提出了含油污泥微波热处理工艺。研究结果表明：在油泥微波热处理过程中存在水与轻质油组分的蒸发物理过程和重质油组分热解与油泥煅烧碳化的化学反应过程。其中，热解过程耗时长，随着温度升高，油泥在微波热处理过程中形态发生了显著变化。残渣作为微波吸收剂的加入，促进了油泥中大分子有机物的热解，使微波热解时间缩短了58.10%，最终强化油泥微波热处理过程，实现了油泥的节能处理，在提高处理效率的同时，适宜的添加量还能增加油回收率，做到了资源化处理油泥。含油污泥微波热处理生成冷凝液相油品中，200℃00℃温度段生成冷凝液相油品汽柴重油含量分别为22.46%、48.55%和21.46%，400℃00℃温度段生成冷凝液相油品汽柴重油含量分别为22.89%、34.85%和33.39%。200℃00℃温度段相比400℃00℃温度段油品中分子量更广，但重油含量较少，说明油泥中有机物转化为油品以微波热解为主。油泥微波热处理生成不凝气以化学过程为主，微波热解阶段与微波煅烧阶段产生不凝气占到重量的94.12%。微波热解阶段C组分含量最多，H、N和O组分相对较少。经微波热处理后生成残渣的重金属溶出量达到了国家排放标准。与电加热技术相比，微波热处理油泥有机物转化率更高，回收油品具有更好的品质，不凝气含有更多的可燃组分，产物总热值高出11.88%。油泥微波热处理工艺流程包含6个模块：含油污泥预处理和进料系统、微波热处理系统、烟气冷凝和馏分分离系统、不凝气净化与利用系统、工艺检测与控制系统和其他配套辅助系统。具有先进性、可靠性、安全性和环保型的特点。其主要影响因素为含油污泥的组成，进料形态与速度，加热方式与反应温度，馏分冷却温度。含油污泥微波热处理工艺流程的提出有利于技术的工程化应用。

关键词：含油污泥微波加热微波强化机制有机物转化微波热处理工艺流程

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臭氧降解石化剩余污泥过程中有机物转化研究

化学与生物工程 2018年第11期35卷 59-62,67页

作者：邵天泽张敏中海油节能环保服务有限公司天津300450

采用孔径为5μm的钛合金曝气板对石化企业污水处理厂剩余污泥进行臭氧处理,研究了不同臭氧投加量下MLSS、MLVSS、TCOD、SCOD的变化情况,对臭氧氧化处理前后的剩余污泥进行气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析以及傅立叶变换离子回旋共振质谱(F... 详细信息

采用孔径为5μm的钛合金曝气板对石化企业污水处理厂剩余污泥进行臭氧处理,研究了不同臭氧投加量下MLSS、MLVSS、TCOD、SCOD的变化情况,对臭氧氧化处理前后的剩余污泥进行气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析以及傅立叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)分析。结果表明,当臭氧投加量达到0.20g·(g MLSS)-1时,MLSS和MLVSS分别减少了约63%和75%,TCOD降解了约52%,SCOD由60mg·L^(-1)上升到1 600mg·L^(-1)。GC-MS分析结果表明,剩余污泥中的石油污染物有效降低;FT-ICR-MS分析结果显示,剩余污泥经臭氧氧化处理后,O2、O3、O4、O5类物质增多,而O1、O6、O7、O8类物质减少。

关键词：剩余污泥臭氧氧化污泥降解有机物转化

味精废液制取SCP的中间试验——Ⅱ.有机物的转化与利用

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发酵科技通讯 1990年第2期19卷 6-9页

作者：金新梅金世芳莫骜邱晓力徐莲芳马武张秋娟浙江省微生物研究所浙江味精厂

在15m^3气升式反应器里以采用连续发酵形式最佳,对废液中有机物转化利用率最高,其中残糖利用率85％,谷氨酸95％以上,酮酸几乎都利用了,对废液中总有机物、无机物的转化率为32—37％,COD去除率达到74.7％左右,SS降低了65％,pH值以3.2上升... 详细信息

在15m^3气升式反应器里以采用连续发酵形式最佳,对废液中有机物转化利用率最高,其中残糖利用率85％,谷氨酸95％以上,酮酸几乎都利用了,对废液中总有机物、无机物的转化率为32—37％,COD去除率达到74.7％左右,SS降低了65％,pH值以3.2上升到6.0～6.5。同时,从实验的大量数据中得出,要获得1g/l干菌体蛋白需消耗废液中COD1625mg/l,因此,对废液中COD的去除量可采用y_t=KX_t(mg/l)公式来计算。

关键词：有机物转化 SCP 中间试验总有机物气升去除量连续发酵菌体蛋白酮酸谷氨酸发酵