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锰基氧化物催化有机分子电氧化耦合电解水制氢的研究

锰基氧化物催化有机分子电氧化耦合电解水制氢的研究

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作者：李俊华青岛科技大学

学位级别：硕士

资源的稀缺和环境的破坏使得开发环境友好和可持续的能源变得日益重要。氢能由于其高能量密度和清洁性,是下一代能源的理想候选。高效的酸性质子交换膜水电解器（PEMWE）作为最理想的制氢装置,受到阳极析氧反应（OER）动力学缓慢的严重... 详细信息

资源的稀缺和环境的破坏使得开发环境友好和可持续的能源变得日益重要。氢能由于其高能量密度和清洁性,是下一代能源的理想候选。高效的酸性质子交换膜水电解器（PEMWE）作为最理想的制氢装置,受到阳极析氧反应（OER）动力学缓慢的严重限制。目前,其商业化的OER催化剂,成本高,稳定性差等缺点推动了替代品和替代反应的开发。因此,发展低成本、低能耗、高效率和高附加值的酸性电催化电解制氢体系尤为重要。本论文采用比热力学更有利的有机物分子电氧化来替代OER,以设计和所制备的高活性、高稳定性的锰-基氧化物为催化剂,构建并发展了高附加值产物的电化学合成与阴极析氢并行的电催化体系。主要研究内容及结果如下:（1）研究了醇类氧化代替水氧化结合超耐久H生产的方法。通过调控Mn O晶体相位优化其电子结构,Mn含量较高的δ-Mn O表现出较高的活性。当电流密度达到50 m A cm时,过电位仅为1.48 V和较小的Tafel斜率176.22 m V dec。此外,δ-Mn O催化剂在乙二醇氧化20 h后表现出极高的稳定性,而在水氧化0.5 h内活性迅速丧失。结果表明,通过晶相调控,增多锰氧化物中海胆状δ相的Mn O可以提高催化剂的比表面积以及酸性水分解催化剂的活性和稳定性。（2）将生物质衍生的葡萄糖电氧化与酸性介质中的超耐久产氢偶联,用镧系元素掺杂到Mn O中,通过调控活性Mn的比例有效优化醇醛基团的吸附和解吸过程,提高其电氧化活性,但对OER则不能。催化剂在葡萄糖氧化50 h后表现出极高的活性和稳定性,葡萄糖电氧化反应抑制了晶格氧的脱离和Mn O的形成,而OER的活性在0.5 h内迅速丧失。密度泛函理论（DFT）计算进一步表明,发生第一步吸附过程形成葡萄糖氧化反应中间体的活化能低于OER,使得葡萄糖氧化优先进行,避免催化剂氧化过程中晶格氧机理的发生。这项工作表明,生物质衍生的葡萄糖氧化不仅为高价值化学品提供了一种具有低成本高效益的方法,而且作为超持久产氢的酸性OER的替代反应也表现出极大的潜力。（3）将过渡金属铜、镉与锰共同制成过渡金属尖晶石氧化物催化剂,增加活性位点来电氧化单糖和双糖,探究通过合金化引入更多Mn增强的催化剂的活性,研究表明锰、铜、镉均可作为催化活性位点发生反应。在果糖的氧化中,Cd MnO催化剂表现出最好的电催化活性,仅需1.25 V的输入电压就能达到10m A cm的电流密度,比相同催化条件下的传统水分解低很多,并且表现出良好的稳定性。此项工作为构建过渡双金属活性位点催化剂,增强过渡金属催化剂双组分协同效应,以及在酸性溶液中的长期耐久反应及实现高效的电化学转化提供了新的思路。

关键词：锰基氧化物有机分子电氧化耦合制氢稳定性

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