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铈基催化剂的形貌和晶面效应在NH_(3)-SCR脱硝反应中的研究进展

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中国稀土学报 2023年第4期41卷 655-673,I0001页

作者：骆雯赵婉霞荣静龙璐璐亢科科姚小江重庆交通大学河海学院重庆400074 中国科学院重庆绿色智能技术研究院大气环境研究中心中国科学院大学重庆学院资源与环境学院重庆400714 中国科学院大学资源与环境学院北京100049

CeO_(2)优异的储/释氧能力(OSC)、结构可控和环境友好性,使得其在光催化、电催化、热催化等领域被广泛研究,特别是近年来在催化脱除氮氧化物方面的研究吸引了科研工作者的浓厚兴趣。本文从CeO_(2)的形貌和晶面效应的研究出发,简单归纳了... 详细信息

CeO_(2)优异的储/释氧能力(OSC)、结构可控和环境友好性,使得其在光催化、电催化、热催化等领域被广泛研究,特别是近年来在催化脱除氮氧化物方面的研究吸引了科研工作者的浓厚兴趣。本文从CeO_(2)的形貌和晶面效应的研究出发,简单归纳了CeO_(2)催化剂在氨-选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术中的应用,同时对优势暴露低指数晶面的铈基立方体、纳米棒、纳米八面体、纳米管、纳米笼、纳米片和纳米花等不同维度催化剂材料的研究进展进行了概述。着重强调形貌和晶面效应对催化剂表面物理化学性质的影响,研究其在NH_(3)-SCR脱硝技术中表现的性能差异,以期对铈基催化材料形貌和晶面效应的研究提供支持。

关键词：稀土 CeO_(2) 形貌晶面效应 NH_(3)-SCR 纳米结构

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电催化糠醛加氢反应中钯纳米晶的晶面效应

Chinese Journal of Catalysis 2022年第12期43卷 3116-3125页

作者：张文彪石杨豪杨洋谭静雯高庆生暨南大学化学与材料科学学院功能超分子配合材料与应用广东省重点实验室广东广州510632 华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广东广州510640

电催化加氢反应能够在常温常压条件下,以可再生电能为驱动力、水为氢源,将生物质原料升级为高附加值化学品,避免了热催化中高温高压的反应条件,是近年来催化领域的研究热点.然而,如何深入理解电极多相界面上的催化机理仍存在诸多挑战.... 详细信息

电催化加氢反应能够在常温常压条件下,以可再生电能为驱动力、水为氢源,将生物质原料升级为高附加值化学品,避免了热催化中高温高压的反应条件,是近年来催化领域的研究热点.然而,如何深入理解电极多相界面上的催化机理仍存在诸多挑战.为了更好地理解电催化加氢和催化剂表面结构之间的构效关系,本文以三种钯基纳米晶为模型催化剂,系统研究了其在糠醛(FAL)电催化加氢反应中的晶面效应.三种Pd纳米晶体模型催化剂,即立方体(cubes)、菱形十二面体(RDs)和八面体(Octs),分别暴露了{100},{110}和{111}等特征晶面,特征晶面上确定的原子排列和电子结构为研究电催化加氢中的晶面效应,关联反应动力学与表面吸附态提供了便利.同时,为了确保电催化加氢活性与晶面真实结构之间可靠的关联性,首先使用电化学CO置换法去除了Pd纳米晶上残余的表面活性剂(卤素离子等),并通过循环伏安法的氧化还原峰证实特征活性晶面得以充分暴露.以生成产物糠醇的比活性为评价依据,Pd纳米晶在FAL电加氢中的活性遵循Octs>cubes>RDs的顺序,即晶面活性顺序为{111}>{100}>{110}.实验和理论动力学分析表明,在Pd表面电加氢反应符合基于竞争吸附模型的Langmuir-Hinshelwood加氢机制,其动力学特征与加氢反应速率和^(*)FAL与^(*)H结合能之间的差值(BEFAL-BEH)正相关.与Pd(100)和Pd(110)相比,Pd(111)得益于相对较强的吸附^(*)H能力和较弱的吸附^(*)FAL能力,表现了更高的晶面活性和糠醇得率,因为这两种吸附物在Pd(111)共存,有利于加氢反应的表面反应步骤,提高了加氢活性.从热力学角度分析,^(*)H在Pd(111)上更容易进攻FAL中的羰基,反应生成糠醇分子,而不是形成H_(2)脱附,这同样有利于提高电催化加氢效率.可见,^(*)H和^(*)FAL的表面吸附态是电催化加氢反应的关键因素,它们之间的竞争关系决定了加氢或析氢反应途径.本文基于实验和理论分析,从动力学和热力学角度,对电催化加氢反应的催化剂晶面效应提出了清晰认识.相关结论加深了对电催化合成基础理论的理解,并为相关电催化剂的开发提供新思路.

关键词：电催化加氢糠醛钯纳米晶晶面效应结合能

Fe_(3)O_(4)晶体碳化过程中的晶面效应

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燃料化学学报(中英文) 2023年第9期51卷 1282-1290页

作者：李思琪魏旭松王洪青明索海云吕振刚过会闯刘颖于欣杨勇李永旺中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心北京101407

在费托合成反应中,Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH_(4)选择性低等多种优势,被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤,本工作通... 详细信息

在费托合成反应中,Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH_(4)选择性低等多种优势,被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤,本工作通过改变晶体生长条件,制备了暴露{111}晶面的不同尺寸的Fe_(3)O_(4)-O,以及尺寸接近的Fe_(3)O_(4)-O和暴露{110}晶面的Fe_(3)O_(4)-RD,探究Fe_(3)O_(4)晶粒尺寸以及暴露晶面对碳化过程的影响。结果表明,尺寸达到微米级的Fe_(3)O_(4)-O晶体比50 nm的晶体更难被碳化。利用原位XRD表征尺寸均为150 nm的Fe_(3)O_(4)-O和Fe_(3)O_(4)-RD晶体在还原碳化过程中的物相组成变化,结果显示,两种晶体的碳化速率不同,且可碳化上限不同,因此,晶面取向会影响还原碳化过程。使用TEM表征暴露不同晶面的Fe_(3)O_(4)碳化后的晶体结构,发现两种晶体的形貌均发生改变,形成核壳结构。

关键词： Fe_(3)O_(4) 晶面效应原位XRD 碳化

磷酸银光催化材料的微观形貌及晶面效应研究进展

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无机盐工业 2023年第8期55卷 13-20页

作者：于红超张梦萌金天翔东华理工大学化学与材料学院江西南昌330013

半导体光催化材料的微观形貌及晶面控制是目前光催化研究领域的热点问题。Ag_(3)PO_(4)的光量子效率高、光氧化能力强,是一种能吸收可见光的新型光催化材料。综述了Ag_(3)PO_(4)光催化材料在微观形貌构建和晶面效应研究方面的现状、进... 详细信息

半导体光催化材料的微观形貌及晶面控制是目前光催化研究领域的热点问题。Ag_(3)PO_(4)的光量子效率高、光氧化能力强,是一种能吸收可见光的新型光催化材料。综述了Ag_(3)PO_(4)光催化材料在微观形貌构建和晶面效应研究方面的现状、进展及存在的问题。目前,在微观形貌构建方面已经合成了具有纳米尺寸、空心结构、多孔结构、二维树枝结构、一维空心多孔结构及其他微观结构的Ag_(3)PO_(4)材料,极大地提高了光催化活性,后期需要进一步优化微观结构和颗粒尺寸并开发新型微观结构以获得性能更好的光催化材料;在晶面调控方面,合成了暴露不同指数晶面的Ag_(3)PO_(4)材料,后期需要在机理研究、合成方法及不同晶面的协同效应方面进行优化设计以获得更高的性能。探究了微观形态与光催化性能之间的构效关系,为设计和构建高效稳定的Ag_(3)PO_(4)光催化材料提供了一定的理论依据和研究思路。

关键词：光催化磷酸银微观形貌晶面效应

铈基催化剂的形貌和晶面效应在NH-SCR脱硝反应中的研究进展

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中国稀土学报 2022年

作者：骆雯赵婉霞荣静龙璐璐亢科科姚小江中国科学院重庆绿色智能技术研究院大气环境研究中心中国科学院大学资源与环境学院中国科学院大学重庆学院资源与环境学院重庆交通大学河海学院

二氧化铈优异的储/释氧能力(OSC)、结构可控和环境友好性，使得其在光催化、电催化、热催化等领域被广泛研究，特别是近年来在催化脱除氮氧化物方面的研究吸引了科研工作者的浓厚兴趣。本文从二氧化铈的形貌和晶面效应的研究出发，简单... 详细信息

二氧化铈优异的储/释氧能力(OSC)、结构可控和环境友好性，使得其在光催化、电催化、热催化等领域被广泛研究，特别是近年来在催化脱除氮氧化物方面的研究吸引了科研工作者的浓厚兴趣。本文从二氧化铈的形貌和晶面效应的研究出发，简单归纳了二氧化铈催化剂在氨-选择性催化还原(NH-SCR)技术中的应用，同时对优势暴露低指数晶面的铈基立方体、纳米棒、纳米八面体、纳米管、纳米笼、纳米片和纳米花等不同维度催化剂材料的研究进展进行了概述。着重强调形貌和晶面效应对催化剂表面物理化学性质的影响，研究其在NH-SCR脱硝技术中表现的性能差异，以期对铈基催化材料形貌和晶面效应的研究提供支持。

关键词：稀土二氧化铈形貌晶面效应 NH -SCR 纳米结构

Co_(3)O_(4)在多相催化反应中的晶面效应

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人工晶体学报 2022年第7期51卷 1309-1319页

作者：胡慧敏邢向英韩宇静王会香吕宝亮华阳集团(山西)纤维新材料有限责任公司阳泉045200 中国科学院山西煤炭化学研究所太原030001

Co_(3)O_(4)是一种重要且性能优异的过渡金属氧化物,可以广泛应用于光、电、磁、热等多个领域,其晶体作为多相催化剂在众多反应中有着不可替代的地位。催化机理研究发现,催化反应过程不但受晶体催化剂颗粒尺寸的影响,而且对晶体的晶面... 详细信息

Co_(3)O_(4)是一种重要且性能优异的过渡金属氧化物,可以广泛应用于光、电、磁、热等多个领域,其晶体作为多相催化剂在众多反应中有着不可替代的地位。催化机理研究发现,催化反应过程不但受晶体催化剂颗粒尺寸的影响,而且对晶体的晶面也很敏感。因此,晶面效应的研究对于深入认识多相催化反应过程以及有效设计高活性催化剂都有重要意义。Co_(3)O_(4)晶体具有Co^(3+)和Co^(2+)混合价态的尖晶石结构,其在不同催化反应中均表现出明显的晶面效应。本文综述了近年来Co_(3)O_(4)作为多相晶体催化剂在热催化、光催化、电催化以及类过氧化物酶催化中的晶面效应,结合理论计算结果从Co_(3)O_(4)晶面的原子结构出发解释了产生晶面效应的原因;最后总结了Co_(3)O_(4)在以上反应中晶面效应的一般规律,探讨了目前Co_(3)O_(4)晶面效应研究中的不足,并对未来的发展趋势进行了展望。

关键词： Co_(3)O_(4) 过渡金属氧化物晶体催化剂晶面效应原子排布多相催化理论计算

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FeO晶体碳化过程中的晶面效应

燃料化学学报 2023年

作者：李思琪魏旭松王洪青明索海云吕振刚过会闯刘颖于欣杨勇李永旺中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室中国科学院大学中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心

在费托合成反应中，Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH4选择性低等多种优势，被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤，本工作通... 详细信息

在费托合成反应中，Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH4选择性低等多种优势，被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤，本工作通过改变晶体生长条件，制备了暴露{111}晶面的不同尺寸的Fe3O4-O，以及尺寸接近的Fe3O4-O和暴露{110}晶面的Fe3O4-RD，探究Fe3O4晶粒尺寸以及暴露晶面对碳化过程的影响。结果显示尺寸达到微米级的Fe3O4-O晶体比50纳米的晶体更难被碳化。利用原位XRD表征尺寸均为150 nm的Fe3O4-O和Fe3O4-RD晶体在还原碳化过程中的物相组成变化，结果显示两种晶体的碳化速率不同，且可碳化上限不同，因此晶面取向会影响还原碳化过程。使用TEM表征暴露不同晶面的Fe3O4碳化后的晶体结构，发现两种晶体的形貌均发生改变，形成核壳结构。

关键词： Fe O 晶面效应原位XRD 碳化

Co3O4晶面效应协同石墨烯复合增强的气体传感研究

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Co3O4晶面效应协同石墨烯复合增强的气体传感研究

作者：李昕江西师范大学

学位级别：硕士

基于金属氧化物半导体（MOS）的P型和N型气体传感器被广泛的应用于各种气体检测、识别领域当中。这些传感器不仅灵敏度高,且具有成本低廉、使用便捷等优点。而气体传感器最核心的部分——传感材料影响着传感器的关键性能。近些年,如何... 详细信息

基于金属氧化物半导体（MOS）的P型和N型气体传感器被广泛的应用于各种气体检测、识别领域当中。这些传感器不仅灵敏度高,且具有成本低廉、使用便捷等优点。而气体传感器最核心的部分——传感材料影响着传感器的关键性能。近些年,如何制备出选择性好、响应值高的气敏材料成为了研究人员的研究重点。为了提高金属氧化物半导体的气敏性能,本论文从晶面工程和石墨烯复合协同效应的角度,通过简单的水热反应制备出了二维还原氧化石墨烯（r GO）纳米片网络包裹的具有特定晶面（{112}和{100}晶面）的P型四氧化三钴（CoO）纳米晶异质结构材料,并研究了CoO/10%r GO异质结的气敏性能。我们发现,单独的CoO{112}晶面具有比{100}晶面明显更好的三乙胺传感性能,表现出了明显的晶面效应。进一步的研究表明,经r GO修饰后,CoO{112}晶面的三乙胺传感性能得到进一步提高。在此基础上,我们对CoO/10%r GO纳米异质结材料的气敏稳定性、选择性等性能进行了系统研究。我们通过第一性原理理论计算,进一步探讨了CoO/10%rGO纳米异质结材料气敏机制。我们发现CoO{112}晶面比{100}晶面含有更多的活性Co空位以及化学吸附的氧空位,从而促进了三乙胺的吸附和随后的传感反应。此外,CoO{112}晶面和r GO之间的电子通过异质界面相互作用促进了有效的电荷转移,进一步提高了传感性能。本论文不仅为提高CoO的气敏性能提供了新的途径,而且加深了对MOS气体传感器晶面效应和MOS/石墨烯异质结构中异质界面相互作用的理解。这为研制气体传感器提供了新的研究思路,并将有助于深入设计基于MOS的高性能气体传感器。

关键词：四氧化三钴还原氧化石墨烯气体传感器晶面效应

肉桂醛选择性加氢中铂钴双金属催化剂的制备及二氧化钛的晶面效应研究

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肉桂醛选择性加氢中铂钴双金属催化剂的制备及二氧化钛的晶面效应...

作者：孙浩荻华东师范大学

学位级别：硕士

肉桂醛(CAL)选择性加氢反应是一个重要的反应,因为其主要产物肉桂醇(COL)和氢化肉桂醛(HCAL)广泛应用于医药中间体、化学品、香水和香料的生产中。想要让肉桂醛加氢反应高效并且有选择性地发生,离不开设计并合成具有优良催化性能的催化... 详细信息

肉桂醛(CAL)选择性加氢反应是一个重要的反应,因为其主要产物肉桂醇(COL)和氢化肉桂醛(HCAL)广泛应用于医药中间体、化学品、香水和香料的生产中。想要让肉桂醛加氢反应高效并且有选择性地发生,离不开设计并合成具有优良催化性能的催化剂,以及对催化剂参与的反应机理的深入理解。本文结合课题组内工作,在催化剂的设计和优化以及可能的反应机理方面进行了探究。本文的主要研究内容如下:(1)以ZIF-8为前驱体,在惰性气氛下经过不同温度的焙烧得到一系列不同Zn掺杂量的碳氮载体,负载Pt后形成PtZn双金属催化剂。以PtZn催化剂为对照,向ZIF-8的合成过程中加入硝酸钴并在后续的处理中引入Co,对催化剂进行改性,从而合成PtCo双金属催化剂,其在肉桂醛选择性加氢反应中的活性明显高于PtZn双金属催化剂。这归因于Co作为助催化剂协同Pt参与构筑界面态为反应的发生提供了新的电子转移通道,并在后续的以不同形式存在的钴基载体和锌基载体负载Pt的反应活性对比中进一步证明了该结论。(2)在三种分别以(101),(100)和(001)为主导晶面的Ti O上负载贵金属Pd和Pt,研究载体Ti O的晶面效应。后续通过XPS表征,含氧气氛热处理,红外光谱表征以及向反应条件中引入OH等表征和实验揭示了晶面效应和贵金属效应与界面氧物种参与电子转移过程改变催化反应反应历程有关。

关键词：肉桂醛选择性加氢双金属催化剂二氧化钛晶面效应