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全无机卤化物钙钛矿及其多功能阻变存储器应用研究

全无机卤化物钙钛矿及其多功能阻变存储器应用研究

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作者：胡景陽吉林大学

学位级别：硕士

随着人工智能、大数据时代的到来,人类社会对计算芯片的性能提出了更高要求,开发新的半导体材料或新颖的器件结构作为解决方案引起了极大关注。由于器件的可拓展性、快速的切换速度和低功耗等特性,忆阻器成为未来信息存储与处理技术富... 详细信息

随着人工智能、大数据时代的到来,人类社会对计算芯片的性能提出了更高要求,开发新的半导体材料或新颖的器件结构作为解决方案引起了极大关注。由于器件的可拓展性、快速的切换速度和低功耗等特性,忆阻器成为未来信息存储与处理技术富有竞争力的候选者。忆阻器的进一步发展离不开对新材料的探索与开发。可溶液处理的有机-无机杂化钙钛矿材料因其独特的光电特性在光伏、照明和光电探测器等领域大放异彩;其优异的离子迁移与载流子输运特性,使其在电阻开关器件、神经形态计算以及人造感知神经等方向得到了进一步的发展。尽管有机-无机杂化钙钛矿在存储器的应用中已表现出了卓越的性能,但其仍在许多方面存在限制。一方面,有毒元素铅的存在使其大面积应用受到了阻碍。另一方面,材料结构的环境不稳定性使其器件的长期使用面临极大的挑战,进一步限制了其商业化进程。近些年,无铅钙钛矿的发展使得铅毒性的问题得到了极大的缓解。与此同时,钙钛矿纳米晶的量子限制效应可以通过多种方式进行有效调节（如尺寸和表面等）,以用于设计高性能存储器所需的材料特性,这使其相比于块体材料更具优势。本文通过无铅替代策略以及钙钛矿纳米晶的表面工程方法制备了性能优异且环境稳定的全无机钙钛矿并将其应用于多功能的阻变存储器。1.使用非铅元素Cu代替有毒元素Pb,制备了Al/CsCu2Br3/FTO垂直结构器件。该器件表现出典型的双极电阻开关行为,具有低的set电压（性（>200次）。具有低维结构的CsCu2Br3钙钛矿薄膜及其器件在环境条件下表现出优异的稳定性,当在常温条件下存放超2个月时间后,未封装的薄膜晶体结构未发生明显变化且器件仍表现出双极型阻变行为。此外,对set过程中的限制电流进行调节可以实现至少4个不同低阻态的多级存储功能。阻变机制可归因于Br-在电场作用下迁移引起的导电细丝的形成与断裂。2.为探究配体在钙钛矿纳米晶表面的作用机制及其对薄膜形貌的影响,通过热注入方法合成Mn掺杂的CsPbCl3纳米晶,其中被广泛用作表面配体的长链油胺和油酸使用短链的辛酸和辛胺进行了替换。X射线光电子能谱（X-ray photoelectron spectroscopy,XPS）表征与密度泛函理论（Density functional theory,DFT）计算结果证明短链配体可以与钙钛矿晶格进行更强的结合,降低表面缺陷态密度,提高纳米晶的稳定性,并且可以使得纳米晶的尺寸更均一;其旋涂的薄膜表面更平整,消除针孔的同时降低了薄膜表面粗糙度,其表面粗糙度从RRMS=14.6 nm降为RRMS=10.5 nm。3.通过将由长链配体封盖的纳米晶以及含有短链配体封盖的纳米晶分别作为中间层制造Al/Mn:CsPbCl3 NCs/FTO器件,以此来分析纳米晶的表面状态对阻变特性的影响。研究结果表明,使用短链配体的纳米晶器件相比于原始的纳米晶在器件可靠性和操作稳定性方面更有优势,具体表现为:大于10～6的超大开关比、超过1000次的耐久性和10～5 s数据保持时间;器件可在环境条件下存放超过4个月仍表现双极型电阻开关行为。对此,我们提出了通过调节纳米晶的表面状态来控制导电细丝生长的机制,即在钙钛矿纳米晶表面具有更大吸附能的短链配体会影响钙钛矿表面的暴露区域,使得导电细丝的生长得到限制,降低了其随机性,且抑制了多丝的形成。此外,我们制造的器件可以实现易失性与非易失性存储行为的可重构转变,且在易失性存储行为下具有超5000次的耐久性,而这只需简单地改变限制电流(10-3（?）10-6 A)。

关键词：全无机钙钛矿纳米晶阻变存储器导电细丝可重构易失性与非易失性

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