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时间分辨荧光光谱在反应机理研究中的应用

时间分辨荧光光谱在反应机理研究中的应用

晶体基质对稀土上转换纳米材料中能量转换机理的影响

第21届全国分子光谱学学术会议暨2020年光谱年会

作者：祖莉莉北京师范大学化学学院

分子的荧光强度与激发态的分子数目成正比,荧光强度的衰减速率反映了分子在激发态的停留时间。当激发态的分子发生了化学反应或分子间的能量转移等过程时,分子荧光强度的衰减速率将发生变化。因此,研究荧光强度随时间的变化能够获得反... 详细信息

分子的荧光强度与激发态的分子数目成正比,荧光强度的衰减速率反映了分子在激发态的停留时间。当激发态的分子发生了化学反应或分子间的能量转移等过程时,分子荧光强度的衰减速率将发生变化。因此,研究荧光强度随时间的变化能够获得反应物分子在激发态发生化学反应的速率、反应物分子与猝灭剂分子的相互作用、溶剂对反应的影响等反应动力学信息。自时间相关单光子技术出现以来,时间分辨荧光光谱被广泛应用于溶液中生物化学反应的机理研究。将以凝血酶与其抑制剂达比加群的作用机理研究为例,讨论时间分辨荧光光谱在研究蛋白质与药物分子、多肽与DNA等生物化学反应动力学过程中的应用。

关键词：时间分辨荧光光谱反应动力学蛋白质与药物分子的相互作用

来源： cnki会议评论

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高等学校化学学报 2018年第10期39卷 2136-2142页

作者：唐可云李萝园付立民艾希成张建平中国人民大学化学系北京100872

采用溶剂热法制备了尺寸均一、形貌规整的Yb^(3+),Er^(3+)共掺NaREF4(RE^(3+)=Lu^(3+),Y^(3+),Yb^(3+))纳米材料,借助稳态发光光谱和时间分辨光谱技术表征了3种基质纳米材料上转换发光行为的特性,并评估了能量传递机制.结果表明,NaLuF_4... 详细信息

采用溶剂热法制备了尺寸均一、形貌规整的Yb^(3+),Er^(3+)共掺NaREF4(RE^(3+)=Lu^(3+),Y^(3+),Yb^(3+))纳米材料,借助稳态发光光谱和时间分辨光谱技术表征了3种基质纳米材料上转换发光行为的特性,并评估了能量传递机制.结果表明,NaLuF_4∶20%Yb^(3+),2%Er^(3+)纳米材料具有较强的稳态发光强度、较高的绿红比(540 nm/654 nm)和较长的发光寿命,NaYbF_4∶2%Er^(3+)纳米材料具有较弱的上转换发光强度、较低的绿红比(540 nm/654 nm)和较短的发光寿命.结合实验数据及能量传递机制,探讨了不同基质(NaLuF_4,NaF_4,NaYbF_4)在稀土掺杂纳米材料中对上转换能量传递机制的影响,解释了NaLuF_4基质纳米材料是较好基质材料的原因.

关键词：稀土掺杂纳米材料上转换发光基质材料能量传递机制时间分辨荧光光谱

时间分辨荧光光谱技术及其在生物分子表征方面的应用

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时间分辨荧光光谱技术及其在生物分子表征方面的应用

作者：梁荣荣华东师范大学

学位级别：硕士

相较于稳态荧光光谱分析方法,荧光物质的时间分辨荧光光谱往往反映更为丰富的生物信息,尤其是荧光基团微环境变化的动力学信息。基于荧光原理,以具有皮秒和飞秒时间分辨能力的荧光光谱测量技术为依托,通过探测功能性荧光探针的时间分辨... 详细信息

相较于稳态荧光光谱分析方法,荧光物质的时间分辨荧光光谱往往反映更为丰富的生物信息,尤其是荧光基团微环境变化的动力学信息。基于荧光原理,以具有皮秒和飞秒时间分辨能力的荧光光谱测量技术为依托,通过探测功能性荧光探针的时间分辨荧光,实现了对生物大分子的特性及其所处的微环境变化的表征。本论文具体介绍了以下几个方面的研究内容： 1、基于碘化钾对荧光素的动态淬灭原理将淬灭后的荧光素作为黄绿波段仪器响应函数参考染料;淬灭后的荧光素寿命可以达到23皮秒左右,经实验证明淬灭后的荧光素可以用作仪器响应函数中的参考染料,此研究不仅解决了时间分辨激发光谱测量中采用散射样品测量需在不同探测波长反复测量仪器响应函数的问题,更重要的是避免了实验中由系统颜色效应带来的误差。 2、基于铱配合物的磷光具有长寿命特性,对合成的一系列铱配合物的无氧状态下的磷光寿命测量,结果表明该系列的铱配合物的磷光寿命在1微秒左右,这样的寿命大小对于氧气探针是相对理想的,后经实验证实,该系列的铱配合物二氯甲烷溶液对溶解氧的变化表现出灵敏的变化。 3、根据荧光素所表现出的优良光学特性以及其对环境pH的灵敏性,将其作为pH值检测的荧光探针,分别采用了稳态荧光强度分析及时域寿命分析的方法对其荧光随pH的变化做出了定量分析,发现无论采取何种方法都可以对溶液中pH的监测,但缺点是荧光素在pH大于8的情况下荧光趋于稳定,无法准确定量。 4、针对NADH氧化还原程度的测量。黄色荧光蛋白探针在时间分辨荧光光谱中具有更加灵敏的对比度。

关键词：时间分辨荧光光谱时间相关单光子计数荧光动力学生物分子

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光谱法研究甲啶铂与牛血清白蛋白的相互作用

光电子．激光 2021年第1期32卷 70-77页

作者：丁浩叶满萍彭娟胡劲普绍平丛艳伟王应飞中国计量大学光学与电子科技学院浙江杭州310018 昆明理工大学材料科学与工程学院云南昆明650093 昆明贵研药业有限公司云南昆明650106

甲啶铂(picoplatin)是一种新型的抗癌药物,但其在体内的作用机制尚不明确。利用荧光光谱技术研究模拟人生理条件(Tris-HCl缓冲溶液体系,pH7.4)下甲啶铂与牛血清白蛋白(BSA)的相互作用,甲啶铂对BSA的内源荧光(336nm)有猝灭作用。在室温2... 详细信息

甲啶铂(picoplatin)是一种新型的抗癌药物,但其在体内的作用机制尚不明确。利用荧光光谱技术研究模拟人生理条件(Tris-HCl缓冲溶液体系,pH7.4)下甲啶铂与牛血清白蛋白(BSA)的相互作用,甲啶铂对BSA的内源荧光(336nm)有猝灭作用。在室温296K和模拟人体温度310K条件下,甲啶铂对BSA的荧光猝灭效率随温度升高而降低,属于静态猝灭。运用位点模型计算出296K、310K时结合常数分别为4.032×10^(4)、2.181×10^(5)L·mol^(-1),结合位点数分别为1.10、1.31,说明甲啶铂对BSA的靶向目标仅有一个。根据计算所得的热力学参数ΔH>0,ΔS>0,说明甲啶铂与BSA分子之间以疏水作用力为主,且结合反应为吸热反应。时间分辨荧光结果表明,BSA中第212位Trp残基可能是甲啶铂的靶向目标,且温度升高有利于甲啶铂与BSA反应的正向进行。

关键词：甲啶铂牛血清白蛋白荧光光谱热力学参数方程时间分辨荧光光谱

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基于PCA的时间分辨油荧光光谱分析及优化

光学精密工程 2017年第4期25卷 884-890页

作者：李杰李晓龙唐秋华赵朝方王炯炯中国海洋大学信息科学与工程学院山东青岛266100 国家海洋局第一海洋研究所山东青岛266061 中国科学院海洋研究所山东青岛266071

激光诱导荧光技术可广泛应用于油污染的监测中,然而普通的油荧光光谱技术只能实现油污染监测的粗分类,无法区分原油与燃料油的荧光特征。本文基于主成分分析方法(PCA)的时间分辨油荧光分类方法,实验测量了20种油样本的时间分辨荧光光谱... 详细信息

激光诱导荧光技术可广泛应用于油污染的监测中,然而普通的油荧光光谱技术只能实现油污染监测的粗分类,无法区分原油与燃料油的荧光特征。本文基于主成分分析方法(PCA)的时间分辨油荧光分类方法,实验测量了20种油样本的时间分辨荧光光谱特征,给出了对应的荧光寿命和时间分辨油荧光光谱的时序特征。在此基础上,利用前三个主成分构成的三维特征矢量空间,通过分析不同采集时刻下油样本矢量间相关距离的变化,对油样本的时间分辨荧光光谱进行聚类分析。为了体现油荧光变化的时序性,引入矢量距离的离散度参量,提出基于PCA进行时间分辨油荧光光谱分析的优化方法。实验结果表明,基于时间分辨油荧光光谱识别可实现原油与燃料油的光谱时序特征区分,具备良好的油荧光分类效果。

关键词：时间分辨荧光光谱油荧光分类主成分分析(PCA) 荧光寿命

掺杂改性双钙钛矿的光致发光及温度传感和WLED应用

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掺杂改性双钙钛矿的光致发光及温度传感和WLED应用

作者：龚顺发黑龙江大学

学位级别：硕士

近些年来,有机-无机和全无机卤化铅钙钛矿材料的光电特性研究成为当前材料科学和物理学研究的热点。因其具有较强的光学吸收、较窄的半高全宽、较高的光致发光效率和可调谐的发射波长等优异的光电特性,吸引许多科研工作者围绕其性能改... 详细信息

近些年来,有机-无机和全无机卤化铅钙钛矿材料的光电特性研究成为当前材料科学和物理学研究的热点。因其具有较强的光学吸收、较窄的半高全宽、较高的光致发光效率和可调谐的发射波长等优异的光电特性,吸引许多科研工作者围绕其性能改进和实际应用开展研究探讨。科研人员根据卤化铅钙钛矿优良的光电转换特性制备高效率的太阳能薄膜电池;根据其优秀光学增益与高光致发光效率制备高质量铅基钙钛矿激光器;利用其可调谐发射波长制备白光LED(White LED,WLED)器件。由于含铅元素的存在,所以这类卤化铅钙钛矿具有毒性,尤其是会影响到大脑发育,另外这类卤化铅钙钛矿器件环境不稳定性严重影响其商业化应用。如何在保持原有光电特性的基础上替代卤化铅钙钛矿中的铅元素是科研工作者努力的一个方向,而最近几年一类钙钛矿的衍生物——双钙钛矿逐渐为人们所关注。双钙钛矿具有极高环境稳定性、不含毒性元素等特点成为铅基钙钛矿器件可替代的选择之一,且绝大多数双钙钛矿光致发光源自于自陷态发射。双钙钛矿可分为AB(IV)X和AB(I)B(III)X两种结构,且对AB(IV)X的研究较少,本文主要以AB(IV)X系列中的CsSnCl、RbSnCl结构作为研究主体。双钙钛矿CsSnCl、RbSnCl较低的发光量子效率限制了它的商业应用,因此本文通过元素掺杂改性来调整CsSnCl和RbSnCl微晶的带隙宽度与发射机制等,来提高CsSnCl和RbSnCl微晶的光致发射强度。并且根据发射特征研究CsSnCl和RbSnCl微晶的光致发光应用以及温度传感特性。主要分为以下两个工作:通过使用溶剂热法将Bi和Sb离子同时掺杂入CsSnCl微晶中。在405 nm连续激光的激发下,Bi和Sb共掺杂的CsSnCl微晶可实现485 nm和650 nm的光致发光双峰发射。在制备的过程中,保证其它元素投料不变的情况下,调整Bi和Sb离子的投料比,可实现控制双峰发射相对强度。从变温光致发光荧光光谱和时间分辨荧光光谱测试以及吸收光谱等实验结果中,可以得出[Bi +V]是作为受激发射中心产生485 nm PL,而650 nm的红色发射是源自于自陷态激子发射(Self-Trapped Excitons,STEs)。将控制Bi和Sb投料比合成出的CsSnCl微晶研磨之后,将其与可固化树脂胶混合涂覆在可辐射出380 nm激发光的LED芯片上,制备出WLED器件并展现出较好的稳定性。在进行变温时间分辨荧光光谱测量之后,通过拟合衰减曲线发现485 nm的荧光寿命随着温度的增长呈线性递减,其寿命为纳秒(nanosecond,ns)量级。根据荧光寿命随温度变化探索Bi和Sb共掺杂CsSnCl的温度传感特性,拟合计算获得的最大绝对灵敏度(Absolute Sensitivity,S)和最大相对灵敏度(Relative Sensitivity,S)分别为5.11 ns·K和3.82%K。这类良好的温度传感灵敏度参数证明这种材料可适用于290-390 K温度测量。通过溶剂热法将Te离子掺杂进入RbSnCl微晶中。在405 nm连续激光激发下,RbSnTeCl微晶的光致发射峰位在560 nm处并且发光量子效率可达到60%。根据变温光致发光光谱结合时间分辨荧光光谱等手段,将560 nm发射归结于STEs。在对变温时间分辨荧光光谱进行拟合中,发现560 nm的荧光寿命随着温度增长,呈现严格的单调递减变化,寿命为微秒(microseconds,μs)级别,变化可达两个数量级。在温度传感特性上,对RbSnTeCl微晶进行多次100-400 K循环时间分辨光致发光光谱采集,在进行拟合衰减曲线之后,发现荧光寿命在每一次循环的每一个温度下均保持相接近。其S和S的最大值可分别达到4.4%K和28.23 ns·K,在温度传感展现出优异的应用潜力。将RbSnTeCl微晶研磨成粉末,结合可固化树脂胶涂覆在可辐射出430 nm激发光的LED芯片上。在通过调节电流的大小,可实现将LED从冷白光调制暖白光,并且可以实现重复性调制。RbSnTeCl微晶展现出良好的温度传感特性以及WLED应用前景。

关键词：双钙钛矿光致发光时间分辨荧光光谱荧光寿命测温白光发光二极管

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有机染料柠檬黄的光谱和非线性光学特性

有机染料柠檬黄的光谱和非线性光学特性

作者：刘子怡天津理工大学

学位级别：硕士

在光电子技术领域,非线性光学器件将会是一个非常有意义的课题和研究方向。非线性光学材料可应用于信息处理、激光技术、通讯、光计算机、光开关等领域。目前,对于不同的非线性光学材料已有较多的研究。其中包括半导体量子点、无机纳米... 详细信息

在光电子技术领域,非线性光学器件将会是一个非常有意义的课题和研究方向。非线性光学材料可应用于信息处理、激光技术、通讯、光计算机、光开关等领域。目前,对于不同的非线性光学材料已有较多的研究。其中包括半导体量子点、无机纳米薄膜、金属纳米颗粒、质子转移材料和有机分子材料等。根据非线性光学分子设计理论,有机染料分子具有共轭π键结构,其具有强的非线性效应。因此,本文以有机分子染料柠檬黄为研究对象,对其开展了光谱和光学非线性特性研究,具体的研究内容如下:首先,通过对有机染料柠檬黄进行紫外-可见吸收光谱的扫描测量,发现其存在两个吸收带,吸收峰值对应的波长分别为257nm和425nm。其吸收主要来自于(?)跃迁。并对吸收峰和最佳激发波长以及其吸收峰随着激发波长的变化规律进行系统分析。其次,还使用瞬态光谱技术测量了有机染料柠檬黄在激发波长为369nm下的时间分辨荧光光谱,拟合计算出峰值波长为551nm的荧光寿命,并分析了产生荧光的机理,为以后的相关光谱分析提供了有效依据。最后,我们采用532nm的激发光,通过改变激发光的能量,利用Z-扫描测量技术研究探讨了有机染料柠檬黄的光学非线性特性。结果表明,有机染料柠檬黄在532nm光的激发下具有很大的非线性光学系数。根据紫外吸收光谱的结果,我们把有机染料柠檬黄的非线性吸收归因于于双光子吸收。实验结果显示,柠檬黄的非线性折射率达到10量级,非线性吸收截面达到了数百个GM,使其拥有较好的光学非线性光学特性主要来源于两个机制:畸变的电子云和处于激发态电子的分布情况。这两个机制在有机染料柠檬黄的光学非线性特性中占主导地位。这使柠檬黄在光限幅器、光开关、光存储、光标记和生物领域方面有着广泛的应用。

关键词：有机染料柠檬黄光学非线性吸收光谱荧光光谱时间分辨荧光光谱

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时间分辨荧光光谱在反应机理研究中的应用

光谱学与光谱分析 2020年第S1期40卷 197-197页

作者：祖莉莉北京师范大学化学学院北京100875

关键词：时间分辨荧光光谱反应动力学蛋白质与药物分子的相互作用

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罗丹明101染料的光谱特性研究

光谱学与光谱分析 2011年第5期31卷 1348-1351页

作者：蒋礼林宋云飞杨振岭何兴刘伟龙于国洋王阳杨延强哈尔滨工业大学物理系凝聚态科学与技术研究中心黑龙江哈尔滨150001 贺州学院物理与电子信息工程系广西贺州542800

观测了罗丹明101染料在甲醇和酸性甲醇溶液中的稳态吸收、稳态荧光和时间分辨荧光光谱,得到了吸收与荧光光谱的特征信息以及荧光寿命;通过拉曼光谱、红外光谱和密度泛函理论计算,对罗丹明101染料分子的振动模式进行了指认。研究结果全... 详细信息

观测了罗丹明101染料在甲醇和酸性甲醇溶液中的稳态吸收、稳态荧光和时间分辨荧光光谱,得到了吸收与荧光光谱的特征信息以及荧光寿命;通过拉曼光谱、红外光谱和密度泛函理论计算,对罗丹明101染料分子的振动模式进行了指认。研究结果全面系统地表征了罗丹明101染料的光谱特征以及分子结构和振动信息,为罗丹明101染料在染料敏化太阳能电池和生物荧光标记等方面的应用研究提供了依据。

关键词：罗丹明101染料表征时间分辨荧光光谱振动模式指认