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激光与光电子学进展 2024年第3期61卷 331-347页

作者：李雯李云云迟晓慧吴云涛中国科学院上海硅酸盐研究所人工晶体研究中心上海201899 强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室陕西西安710024

X射线闪烁体在医疗诊断、安全检查、工业无损探测等领域应用广泛。近十年来,零维结构有机-无机杂化金属卤化物因具有非潮解、高稳定性、无自吸收、高荧光量子效率等优异的物理性质和发光性能,在X射线成像领域逐渐受到关注并已展现出极... 详细信息

X射线闪烁体在医疗诊断、安全检查、工业无损探测等领域应用广泛。近十年来,零维结构有机-无机杂化金属卤化物因具有非潮解、高稳定性、无自吸收、高荧光量子效率等优异的物理性质和发光性能,在X射线成像领域逐渐受到关注并已展现出极大的应用潜力。本文将概述X射线闪烁体的基本探测原理和关键探测性能参数,介绍最具代表性的零维锰基、锡基、锑基和铜基卤化物闪烁体在X射线成像领域的研究进展,并展望此类零维杂化材料的未来发展方向。

关键词：零维结构杂化金属卤化物无铅卤化物闪烁体光致发光辐照发光 X射线探测 X射线成像

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X射线成像用零维无铅杂化卤化物闪烁体研究进展

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激光与光电子学进展 2023年

作者：李雯李云云迟晓慧吴云涛强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室中国科学院上海硅酸盐研究所人工晶体研究中心

X射线闪烁体在医疗诊断、安全检查、工业无损探测等领域应用广泛。近十年来，零维结构有机-无机杂化金属卤化物因具有非潮解、高稳定性、无自吸收、高荧光量子效率等优异的物理性质和发光性能，在X射线成像领域逐渐受到关注并已展现出... 详细信息

X射线闪烁体在医疗诊断、安全检查、工业无损探测等领域应用广泛。近十年来，零维结构有机-无机杂化金属卤化物因具有非潮解、高稳定性、无自吸收、高荧光量子效率等优异的物理性质和发光性能，在X射线成像领域逐渐受到关注并已展现出极大的应用潜力。本文将概述X射线闪烁体的基本探测原理和关键探测性能参数，介绍最具代表性的零维锰基、锡基、锑基和铜基卤化物闪烁体在X射线成像领域的研究进展，并展望此类零维杂化材料的未来发展方向。

关键词：零维结构杂化金属卤化物无铅卤化物闪烁体光致发光辐照发光 X射线探测 X射线成像

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全无机类钙钛矿无铅卤化物的合成、发光性能及机理研究

全无机类钙钛矿无铅卤化物的合成、发光性能及机理研究

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作者：张重阳厦门大学

学位级别：硕士

铅基钙钛矿卤化物是一种优异的半导体材料,因其具有载流子迁移率高、发光波长连续可调、发光峰窄、发光效率高等优点,而被广泛研究并应用于光伏、照明、显示等领域。但是,铅卤钙钛矿材料目前仍面临着铅的毒性大和材料本身稳定性差这两... 详细信息

铅基钙钛矿卤化物是一种优异的半导体材料,因其具有载流子迁移率高、发光波长连续可调、发光峰窄、发光效率高等优点,而被广泛研究并应用于光伏、照明、显示等领域。但是,铅卤钙钛矿材料目前仍面临着铅的毒性大和材料本身稳定性差这两个主要问题,严重限制其在实际生活中的应用。因此,开发低毒、高稳定性、高效的新型无铅钙钛矿材料具有非常重要的研究意义。相较于高温水热法,反溶剂法可以在常温常压条件下合成出高质量单晶,并且可以观察到单晶生长的全过程,有利于对单晶生长过程进行深入研究。此外,合成出的单晶更有利于对产物进行物相鉴定,发现新物质新结构。近年来,以Cu元素为代表的过渡金属类钙钛矿卤化物被报道因低维电子结构和激发态结构重组而具有优异的光电性能,但是仍局限于对Cs3Cu2I5的研究。同时,经研究发现,与Cu元素同族的Ag元素在钙钛矿材料中易形成[AgCl6]5-八面体,并引起自陷态激子发光,但是研究仅局限于双钙钛矿材料,对单元Ag基类钙钛矿卤化物的研究较少。基于以上讨论,本论文采用反溶剂法合成出了银基全无机类钙钛矿无铅卤化物——CsAgCl2和Cs2AgCl3超宽带发光材料。主要研究内容和结果如下:(1)使用反溶剂蒸汽扩散法制备了发射峰位于615nm、半峰宽为245nm的超宽带橙色发光全无机低维无铅类钙钛矿CsAgCl2单晶。通过对荧光光谱、量子效率和荧光寿命等发光性能进行研究发现,相较于传统的3D铅基钙钛矿,2D CsAgCl2表现出的局域化程度更强,斯托克斯位移更大,半峰宽更宽。本文使用单晶X射线衍射、结构精修和扫描电镜等多种手段对其结构与形貌进行分析,并对其长期放置稳定性和热猝灭性能进行了评估。利用低温变温光谱和第一性原理计算深入探讨其发光机理,最终将其归结于[AgCl5]4-多面体畸变导致的自陷态激子发光。(2)采用与合成CsAgCl2单晶相似的方法制备出了 Cs2AgCl3单晶和Cs3Cu2Cl5粉末,这两种材料均可在254 nm紫外光激发下发射出峰位位于520 nm、半峰宽约为100 nm的宽带绿光。本文通过对合成过程及副产物的分析,结合扫描电镜、XRD等手段,探讨了影响晶体质量的因素以及杂相存在的原因。同时通过一系列的表征方法,研究了 Cs2AgCl3单晶和Cs3Cu2Cl5粉末的形貌及光学性能,为扩展无铅钙钛矿材料家族成员及相关性能的研究提供了现实依据。

关键词：无铅卤化物钙钛矿宽带发光自陷态激子单晶

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单基质暖白光无铅双钙钛矿量子点的制备与研究

单基质暖白光无铅双钙钛矿量子点的制备与研究

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作者：王西翔上海应用技术大学

学位级别：硕士

卤化铅钙钛矿量子点(Lead Halide Perovskite Quantum Dots,LHP QDs)因具有窄带发射、波长可调、光致发光量子产率(Photoluminance Quantum Yield,PLQY)高等优良的光学性质而备受关注。卤化铅钙钛矿结构属于立方晶系,化学式为ABX,其中A... 详细信息

卤化铅钙钛矿量子点(Lead Halide Perovskite Quantum Dots,LHP QDs)因具有窄带发射、波长可调、光致发光量子产率(Photoluminance Quantum Yield,PLQY)高等优良的光学性质而备受关注。卤化铅钙钛矿结构属于立方晶系,化学式为ABX,其中A代表一价阳离子,如甲铵(CHNH)、甲脒(CH(NH))和铯离子(Cs)。B位为铅离子(Pb)、锡离子(Sn)等二价阳离子。然而,除了上述优点外,卤化物钙钛矿的毒性也引起了人们的关注,因为体内积累的铅会对人体的神经系统、消化系统和循环系统造成严重的损害。这些风险极大地限制了卤化铅钙钛矿在光电领域的应用。同时,低稳定性也是卤化铅钙钛矿面临的一个棘手问题,其水、氧、高温敏感性使其容易讲解,导致性能急速下降。无铅卤化物钙钛矿因其化学组成无铅、热稳定性好、激子结合能高、发光效率高、毒性相对较低而引起了人们的广泛关注。其中,无铅卤化物钙钛矿AB(I)B(III)X是一种新的结构,因其中广泛存在特殊的自陷激子(Self-trapping exciton,STE)而有独特的光学性质,受到人们的广泛关注和研究。其中,掺杂的CsAg In Cl是一种性能优良的新型光电材料,具有较高的稳定性、较低的毒性、较宽的白光发射峰和较高的光致发光量子产率,是一种很有潜力的光学材料。本文探讨了利用离子掺杂对CsAg In Cl进行结构调整,以提高其荧光量子产率和稳定性,并制备了CsAgNaIn Cl:Bi和CsRbAgInBiCl粉末晶体。具体内容如下:1、为了调控CsAgInCl的发光性能,采用Na-Bi共掺杂调控CsAgInCl的结构,采用水热法合成了具有不同掺杂比例的无铅双钙钛矿CsAgNaIn Cl:Bi纳米晶,并用高分辨透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)对其进行了形貌表征和结构表征。CsAgNaIn Cl:Bi纳米晶的晶格间距约为0.34 nm,表明Na掺杂对晶胞结构有一定的影响。它的宽发射峰开始于400 nm,截止于780 nm,覆盖了整个可见光区。随着Na含量的增加,光谱发射强度和PLQY提高,直到x=0.8时达到峰值。本文采用的水热法是一种高效便捷的制备方法,适用于大量制备性能优异且稳定的产品。2.进一步地,本工作使用Rb-Bi共掺杂调控CsAgInCl的结构。采用水热法合成了具有不同掺杂比例的新型无铅双钙钛矿化合物CsRbAgInBiCl,并对其结构和光学性能进行了详细的表征。CsRbAgInBiCl表现出明亮的白光发射,最大发射波长为600 nm,发射峰截止于820 nm。同时,在稳定性实验中,观察到了产物微观尺寸相关的光谱蓝移现象。3.使用适合波长的市售芯片和使用环氧树脂将所得的材料封装成LED器件。对CsAgNaInCl:Bi纳米晶来说,所得的器件能发出色温为3250 K的暖白光。CsRbAgInBiCl的LED器件也呈现出色温为3190 K覆盖全可见光的宽发射。同时,上述器件在高温高湿、冷热冲击等可靠性实验中也有优秀的表现。该封装实验进一步证实了该材料也是一种很有前景的照明材料。

关键词：无铅卤化物钙钛矿量子点水热法

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咪唑类有机-无机杂化金属卤化物的合成与发光性质研究

咪唑类有机-无机杂化金属卤化物的合成与发光性质研究

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作者：郝佳月南昌大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化金属卤化物作为一类新型光电材料,由于其具有优异的发光性能而在固态照明等领域受到广泛的关注。然而,大多数有机-无机杂化金属卤化物的制备过程比较复杂,除需要较高的反应温度外,还需要很长的制备时间,这极大地限制了其... 详细信息

有机-无机杂化金属卤化物作为一类新型光电材料,由于其具有优异的发光性能而在固态照明等领域受到广泛的关注。然而,大多数有机-无机杂化金属卤化物的制备过程比较复杂,除需要较高的反应温度外,还需要很长的制备时间,这极大地限制了其进一步应用。鉴于此,本论文在室温下快速合成了一系列咪唑类有机-无机杂化金属卤化物,并对其发光性能进行了研究。本论文工作丰富了咪唑类有机-无机杂化金属卤化物,也为绿色合成有机-无机杂化金属卤化物提供了新的方向。第一部分,在室温下用研磨法合成了新型零维有机-无机杂化铟基卤化物(Bmim)In Cl(HO)(Bmim=1-丁基-3-甲基咪唑)。经Sb掺杂后,Sb:(Bmim)In Cl(HO)在紫外光激发下表现出以618 nm为中心的明亮宽频发射,归属于Sb离子的自陷激子(STE)发射。基于Sb:(Bmim)In Cl(HO),我们制作了白色发光二极管(WLED)器件,其显色指数(CRI)高达90。第二部分,在室温下用研磨法合成了零维有机-无机杂化锑基卤化物(Bmim)Sb Cl,(Bmim)Sb Cl在紫外光激发下表现出以592 nm为中心的明亮的宽频发射,荧光寿命为4.09μs,基于(Bmim)Sb Cl制备的橙色LED器件,其色坐标为(0.55,0.44)。第三部分,在室温下用超声辅助法合成了零维有机-无机杂化锰基卤化物(Bzmim)Mn Cl(Bzmim=1-苄基-3-甲基咪唑)。(Bzmim)Mn Cl在紫外光激发下表现出以528 nm为中心的绿光发射,这与Mn离子在(Bzmim)Mn Cl晶体场中的d→d跃迁有关。(Bzmim)Mn Cl表现出良好的热稳定性,在经历143.15～343.15 K的热循环后发射光谱强度基本不变,为探索其在固态照明领域应用的可能性,制备了基于(Bzmim)Mn Cl的WLED器件,其CRI为76。

关键词：有机-无机杂化无铅卤化物咪唑类快速合成光致发光

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