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催化学报 2013年第11期34卷 1986-1991页

作者：杨立军赵宇陈盛吴强王喜章胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏南京210093

以替代铂为目标的高性能廉价氧还原电催化剂的研究为当今科学前沿. 近年来人们发现, 掺杂的碳基纳米结构具有催化活性高、稳定性好、资源丰富、抗CO和抗甲醇能力强等优点, 是一种新型无金属氧还原电催化剂, 具有替代铂基催化剂的潜力. ... 详细信息

以替代铂为目标的高性能廉价氧还原电催化剂的研究为当今科学前沿. 近年来人们发现, 掺杂的碳基纳米结构具有催化活性高、稳定性好、资源丰富、抗CO和抗甲醇能力强等优点, 是一种新型无金属氧还原电催化剂, 具有替代铂基催化剂的潜力. 本文结合作者课题组的最新研究成果, 简要综述了碳基无金属氧还原电催化剂研究的主要进展, 重点关注了富电子氮和缺电子硼单/共掺杂的碳纳米结构的氧还原催化性能及其与电子结构的关系, 展望了碳基无金属氧还原催化剂的发展策略与前景.

关键词：氧还原反应无金属电催化剂碳基纳米结构掺杂

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碳基无金属纳米材料用于电催化合成小分子化学品

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 42-63页

作者：石磊李彦哲尹华杰赵慎龙国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室北京100190 中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所中国科学院材料物理重点实验室安徽合肥230031

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化... 详细信息

电催化是各种以化学品形式储存可再生电力能源技术的核心。目前,贵金属基催化剂广泛应用于提高电催化转化效率。然而,成本高、稳定性差等缺点严重阻碍了其在电合成和可持续能源器件中的大规模应用。碳基无金属催化剂(CMFCs)在提高催化性能方面展现出巨大潜力,且受到越来越多的关注。本文概述了用于电催化合成的CMFCs的最新研究进展,并讨论了其催化机理和设计策略。此外,简要总结了电催化合成过氧化氢、氨、氯以及各种碳基和氮基化合物的研究现状,并重点阐述了CMFCs目前面临的挑战和未来前景。

关键词：电合成电催化碳基纳米材料无金属电催化剂小分子化学品

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强化脱氢动力学实现超低电池电压和大电流密度下抗坏血酸电氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 372-380页

作者：周波石建巧姜一民肖磊逯宇轩董帆陈晨王特华王双印邹雨芹湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082 电子科技大学基础与前沿科学研究所环境与能源催化研究中心四川成都611700 湖南大学深圳学院广东深圳518057

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥... 详细信息

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥着重要的生物医学功能,例如人体抗癌、抗病毒和抗衰老等.在众多的脱氢抗坏血酸制备方法中,抗坏血酸的电催化氧化提供了在常温常压条件下使用水作为氧化剂和电能作为能量输入生产脱氢抗坏血酸的机会.另一方面,在水体系内,较低的抗坏血酸理论氧化电位(E理论=0.390 V)使得抗坏血酸氧化反应/氢析出反应(AAOR/HER)电对可以在低电池电压下工作,降低了因高电压带来的能源消耗和设备要求等成本,实现低能耗条件下的化学品转化和制氢.本课题组通过简单的氧气等离子体在碳材料表面引入含氧官能团(OCGs),并揭示了OCGs和抗坏血酸分子脱氢动力学之间的关系,利用提升反应动力学的策略提高AAOR的电催化活性.得益于OCGs对抗坏血酸分子脱氢动力学的调控作用,所设计的氧气等离子体处理碳纸电极(PO-CP)可以在0.65 VRHE下驱动100 mAcm^(–2)的电流密度,明显优于原始碳纸(CP)和其他金属基电催化剂.此外,在PO-CP电极表面抗坏血酸制备脱氢抗坏血酸的法拉第效率超过90%,并且具备较好的稳定性(20 h).X射线光电子能谱(XPS)结果表明,随着等离子体处理时间的延长,碳表面的含氧量增加,最终呈现饱和状态.进一步利用氢气退火作为对照组去除表面的OCGs,发现退火过程中所有类型的OCGs含量都明显下降,其中羧基和羰基的含量变化明显,说明退火处理可显著去除碳表面的C=O键,进而影响其AAOR性能.电化学测试表明,OCGs的引入提升了碳材料的AAOR本征活性,氢气退火对照组性能急剧下降,进一步表明了碳表面的含氧官能团对AAOR性能的提升至关重要.结合XPS结果,分析其中C=O键可能对AAOR本征活性的提升发挥重要作用.为降低三维电极带来的传质影响及等离子体处理对碳表面清洁影响等,进一步选用商业碳粉(XC72)作为模型材料并在玻碳电极表面探究OCGs的影响,同时选择氧气等离子体刻蚀和电化学氧化方法作为OCGs修饰策略.电化学测试表明,XC72表面的电化学性能规律和碳纸表面类似,进一步表明了碳表面的OCGs对AAOR的性能提升至关重要.最后,通过密度泛函理论来对AAOR的各基元步骤的吉布斯自由能(Gads)进行了研究.结果表明,OCGs修饰后,虽然AAOR的决速步骤没有发生变化(第一步脱氢过程),但是ΔGads变化明显.相比于原始碳晶格(G(ads(C))=1.36 eV),不同含氧官能团修饰下的碳表面的吉布斯自由能变化为ΔG(ads(-OH))=1.33 eV,ΔG(ads(C=O))=1.55 eV,ΔG(ads(-COOH))=1.24 eV.由此可见,含氧官能团特别是羧基的引入,可以显著降低AAOR过程中脱氢能垒,通过增强脱氢动力学来实现高效的抗坏血酸转化.此外,还将AAOR和HER集成到质子交换膜型电解槽中,当PO-CP阳极和Pt/C阴极组装时,在0.98 V(80℃)的超低电池电压下获得了1.00 Acm^(–2)的电流,这是目前电催化有机物转化反应的一个非常有优势的数据.而且系统每产生1 m^(3)的氢气只需要1.54 kWh的电能,几乎是传统电解水(4.95 kWh)的三分之一.综上,基于抗坏血酸在PO-CP表面高效率的电化学转化,这项工作为电化学生物质转化升级和制氢提供了更环保更经济的策略,并为适应规模化生产的电极设计提供了参考。

关键词：电催化抗坏血酸电化学氧化氧等离子体制氢无金属电催化剂脱氢动力学

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ZIF-8衍生氮磷硫三掺杂多孔碳宽p H范围内的氧还原催化性能研究

ZIF-8衍生氮磷硫三掺杂多孔碳宽p H范围内的氧还原催化性能研究

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中国化学会第十七届全国胶体与界面化学学术会议

作者：张朋陈璐瑶祁洪运李智谭磊温永红詹天荣青岛科技大学化学与分子工程学院

目前,能源转换系统中常用的燃料电池有氢氧燃料电池、质子交换膜燃料电池和微生物燃料电池,这三种燃料电池的工作介质分别为碱性、酸性和中性溶液。然而阴极氧还原反应速度较慢限制了燃料电池的实际应用,所以开发高效廉价的氧还原反应（... 详细信息

目前,能源转换系统中常用的燃料电池有氢氧燃料电池、质子交换膜燃料电池和微生物燃料电池,这三种燃料电池的工作介质分别为碱性、酸性和中性溶液。然而阴极氧还原反应速度较慢限制了燃料电池的实际应用,所以开发高效廉价的氧还原反应（ORR）催化剂来替代传统的铂系贵金属催化剂是一项十分紧迫而又具有挑战性的工作。本研究开发了一种简便、经济的制备三掺杂碳材料的工艺路线:利用十二烷基硫醇和植酸钠改性的ZIF-8为前驱体,裂解制备了一种无金属的氮、磷、硫三掺杂介孔碳（NPSpC）。合成的NPSpC具有较大的比表面积（1641 m2/g）,对氧还原反应具有良好的催化活性。在0.1 M KOH溶液中NPSpC的起始电位（0.923 V vs RHE）、半波电位（0.821 V vs RHE）和极限扩散电流密度（4.89m A/cm2）与商业Pt/C的起始电位（0.945V）、半波电位（0.839V）和极限扩散电流密度（5.01m A/cm2）比较接近。同时,NPSpC催化剂在酸性和中性溶液中的ORR性能也与商业Pt/C相当。此外,该催化剂在碱性、中性及酸性介质中均具有较好的耐甲醇性和长期稳定性。N、P和S三掺杂、杂原子的均匀分布、大的比表面积、更多暴露的催化活性位点、良好的介孔纳米结构等的共同作用,使反应物易于接近且传质速度快,因此该催化剂在普适pH范围具有良好的ORR活性。

关键词：氧还原沸石咪唑酯框架无金属电催化剂多杂原子掺杂

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