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界面能级对准构筑高效无电子传输层钙钛矿太阳能电池

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界面能级对准构筑高效无电子传输层钙钛矿太阳能电池

作者：徐才大连理工大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于优异的能量转换效率和低成本,被认为是最有前途的下一代高科技光伏能源转换器之一,其能量转换效率(PCE)已经达到了25.7%。传统的钙钛矿太阳能电池结构是钙钛矿层夹在空穴传输层(HTL)和电子传输层(ETL)之间,... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于优异的能量转换效率和低成本,被认为是最有前途的下一代高科技光伏能源转换器之一,其能量转换效率(PCE)已经达到了25.7%。传统的钙钛矿太阳能电池结构是钙钛矿层夹在空穴传输层(HTL)和电子传输层(ETL)之间,由于钙钛矿材料自身就具有双极性载流子传输的优势,即在没有HTL和ETL的情况下可以有效地自发地运输自由电子和空穴。但一些常见的电子传输层如Ti O,Sn O等常需要高温退火来保证其电荷传输定能;氧空位诱导的紫外光催化降解,会导致电子传输层和空穴传输层界面处的不稳定。因此,为了降低成本、简化器件结构和更好的制造柔性器件,研究者将目光更多的转向了无ETL结构的PSCs。目前,无ETL结构的PSCs的效率始终低于传统结构的PSCs,主要由于钙钛矿材料与导电基底直接接触时,界面处存在能级失配问题。本论文发展协同策略,对钙钛矿材料和界面能级排列进行了优化,在尽量不牺牲性能的情况下,简化PSCs的结构。主要展开了以下两方面工作:(1)带隙梯度分布设计的钙钛矿材料:由于钙钛矿和导电基底之间的能级失配,造成较大的能量传输势垒,因此设计可调带隙的钙钛矿材料来充当ETL,可以为简化器件结构和避免使用ETL材料提供了多种可能性。本论文采用大体积阳离子辅助方法设计并制备了一种具有带隙梯度分布的特殊钙钛矿材料——梯度均质结钙钛矿(GHJP)。其固有性质是可以形成Ⅱ型梯度能级排列,在收集电子的过程中同时阻挡空穴,这种能级排列可以促进激子的解离。由于其优异的性能,基于GHJP的无ETL的PSCs获得了20.55%的PCE,比基于对照钙钛矿材料的无ETL的PSCs高90%以上。(2)原位生长的双功能界面修饰材料:通过在导电基底上沉积超薄界面层,可以改善优化的界面能级排列。然而,沉积的超薄层大部分是单一功能的,并且采用旋涂法制备,这会导致薄层分布不均匀,不利于大规模制备。本论文选择了一种双功能界面修饰材,3-氨基丙基三甲氧基硅烷(APS),并将其原位组装在透明导电氧化物上。一方面,APS较低的表面能促进钙钛矿的晶体生长,使其晶粒尺寸增大,有效钝化表面缺陷;另一方面,APS改性可以改善基底与钙钛矿之间的能级排列,增强电子提取和空穴阻挡。因此,基于APS修饰ITO的无ETL的PSCs的PCE达到19.09%。

关键词：钙钛矿太阳能电池无电子传输层梯度能级异质结钙钛矿双功能界面修饰材料

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低成本制备高效率钙钛矿太阳能电池的研究

低成本制备高效率钙钛矿太阳能电池的研究

作者：吕凤西南大学

学位级别：硕士

2009年钙钛矿太阳能电池(PSCs)第一次出现了在人们的视线中,至此以后有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池以其优异的光电性能和简单的制备方法备受关注。基于有机-无机杂化钙钛矿材料的太阳能电池效率已经由最初报道的3.8%飙升至现在的25.5%... 详细信息

2009年钙钛矿太阳能电池(PSCs)第一次出现了在人们的视线中,至此以后有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池以其优异的光电性能和简单的制备方法备受关注。基于有机-无机杂化钙钛矿材料的太阳能电池效率已经由最初报道的3.8%飙升至现在的25.5%。钙钛矿太阳能电池之所以有如此优异的表现与钙钛矿这种材料的特殊光电性能有关。钙钛矿这种材料具有很多其它光伏材料无法比拟的优点,比如:光吸收系数强、带隙合适、载流子迁移率高、载流子扩散长度长、两性电荷迁移率和激子结合能小。如今,钙钛矿太阳能电池被认为是最有潜力取代晶硅太阳能电池成为下一代商业化的太阳能电池。然而,高效率钙钛矿太阳能电池往往是基于复杂的多层结构,钙钛矿活性层夹在电子传输层(ETL)和空穴传输层(HTL)之间。通常这些电荷传输层制备过程复杂且价格昂贵,不利于大规模低成本方式制备高效的PSCs。尽管ETL和HTL都被证明对实现高效PSCs至关重要,但它们也被认为是PSCs不稳定性的来源之一,例如,由于在钙钛矿和ETL/HTL之间的界面发生化学或紫外线光催化反应。我们从电荷传输层入手,简化器件结构,低成本制备高效PSCs。本文主要内容包括以下四个方面:1.简单介绍太阳能电池的研究背景和意义;太阳能电池的分类和工作原理。进一步介绍钙钛矿太阳能电池的研究现状,介绍了钙钛矿材料和钙钛矿太阳能电池的结构以及钙钛矿太阳能电池的工作原理。指出钙钛矿太阳能电池商业化中遇到的挑战并指出本文研究目地和创新之处。2.使用稀释的PEDOT:PSS作HTL其透过率及导电性都得到了改善,以及HTL-Perovskite界面间的缺陷态密度也显著降低,进而电荷在界面间的提取、传输效率更高,因此短路电流(J)变大。由于稀释后的PEDOT:PSS功函数与钙钛矿的功函数更匹配,因此开路电压(V)也得到了提升。实验发现当水和PEDOT:PSS的体积比在10:1的时候器件的效率最高,为17.85%,而使用未稀释的PEDOT:PSS器件效率为16.04%。使用稀释的PEDOT:PSS作为HTL不仅可以显著提升钛矿太阳能电池的性能,而且可以大幅降低HTL的用量,降低了器件制备成本。3.利用ITO-Perovskite界面处能带的弯曲方向,来制备无电子传输层(ETL)或无空穴传输层(HTL)的钙钛矿太阳能电池。钙钛矿(MAPb ICl)直接沉积在洁净的ITO上,会导致钙钛矿的能带在ITO-Perovskite界面处向下弯曲约170 me V,这种能带结构有利于电子向ITO传输,而空穴则被阻挡,防止空穴与ITO收集的电子复合。所制备的无ETL钙钛矿太阳能电池实现了17.42%的能量转换效率(PCE)。当使用Sn-Pb混合窄带隙(1.21e V)钙钛矿(FASn I)(MAPb I)代替MAPb ICl时,ITO-Perovskite界面处能带的弯曲方向发生变化,向上弯曲约110 me V,该能带结构在阻止电子从钙钛矿转移到ITO的同时,也促进了空穴的提取。由这种窄带隙Sn-Pb混合钙钛矿制成的无HTL钙钛矿太阳能电池的PCE为18.31%。利用ITO-Perovskite界面处能带的弯曲方向,摒弃了ITO与钙钛矿之间的某一种电荷传输层,简化器件结构的同时,进一步降低了器件的制备成本。4.利用界面间钙钛矿能带弯曲作为理论指导,通过控制钙钛矿与背电极界面间能带弯曲的方向,去除背电极与钙钛矿之间的电荷传输层,可以进一步简化器件结构,制备无ETL和无HTL的钙钛矿太阳能电池。我们制备了最简结构的钙钛矿太阳能电池,器件结构为ITO/Perovskite/Metal。当使用金属Ag做电极时,获得了4.4%的PCE,由于Ag与钙钛矿中的卤素元素发生化学反应,导致该器件性能迅速衰减。当使用金属Sn做电极时,效率为5.09%,稳定性也得到了一定的改善。虽然该器件的效率及稳定性还有待提升,但是其结构已经达到了最简,因而制备成本极低。综上所述,本论文首先通过使用稀释的PEDOT:PSS做HTL,不仅改善了器件的性能,还减少HTL的用量,降低了PSCs的制备成本;接着,利用ITO与钙钛矿界面间能带的弯曲方向,省去了ITO与钙钛矿之间的电荷传输层,进一步降低了器件的制备成本;最后,我们也去除背电极与钙钛矿之间的电荷传输层,使器件结构最简,制备成本也大幅降低。本论文通过界面间能带的弯曲,简化器件结构,为低成本制备高效率的PSCs提供新的研究思路与方向。

关键词：钙钛矿太阳能电池低成本电荷传输层无电子传输层无空穴传输层

离子液体对甲脒基钙钛矿晶格缺陷调控及其载流子传输性能的研究

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离子液体对甲脒基钙钛矿晶格缺陷调控及其载流子传输性能的研究

作者：段晨晖湖北大学

学位级别：硕士

在过去的几年里,有机-无机卤化物钙钛矿材料的出现,很大程度上改变了高性能光电器件的制备工艺,其中包括太阳能电池、发光二极管(led)、光电探测器等器件。其中引得全球关注的方向则为钙钛矿太阳能电池,通过科研人员不断的研究探索,目... 详细信息

在过去的几年里,有机-无机卤化物钙钛矿材料的出现,很大程度上改变了高性能光电器件的制备工艺,其中包括太阳能电池、发光二极管(led)、光电探测器等器件。其中引得全球关注的方向则为钙钛矿太阳能电池,通过科研人员不断的研究探索,目前其实验室的认证效率高达25.2%,优于晶体硅太阳能电池,因此处于下一代薄膜光伏器件技术的前沿。虽然现在的认证效率已经接近太阳能电池的极限效率,但现在依然处于实验室研究阶段,仍然围绕着钝化缺陷、稳定性、相转变以及简化器件结构来进行研究。对于上诉几个问题,本论文围绕着界面修饰改善电子传输、制备简易结构器件、提升器件稳定性来进行讨论的,其主要工作如下:(1)在传统的器件中,常会因为钙钛矿层与电子传输层界面处电子提取率低,造成载流子在界面处积累,载流子在界面处复合严重而导致器件性能不佳。为了改善这种问题,我们用离子液体-1-乙基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(EMIMPF)来作为钙钛矿和电子传输层之间的界面修饰层,通过提高电子的提取效率,以此来改善器件的性能。实验结果表明,添加修饰层以后,钙钛矿薄膜的晶粒尺寸变大,改善了电子的传输性能。同时我们还发现,经过界面修饰过后,电子传输层的电导率增加,界面处的缺陷态密度减小,光电转化效率(PCE)从17.17%提升到18.64%,器件性能有明显的改善。(2)复杂的器件结构是阻碍钙钛矿太阳能电池商业化发展的重要原因。传统的结构通常是光吸收层置于空穴传输层和电子传输层之间,这不仅增加了制备的成本,而且也使得制备工艺复杂化。为了探索简易结构的器件,我们在不牺牲PCE的情况下,通过在钙钛矿前驱体中添加EMIMPF来实现无电子传输层(ETL-free)结构的器件。实验结果表明,EMIMPF的加入提升了钙钛矿薄膜的质量,晶粒尺寸明显增大,钙钛矿内部的缺陷态密度明显减小。同时发现离子液体的加入使得导电玻璃与钙钛矿的能带更加的匹配,能够使电子快速的从钙钛矿内部转移到基底,阻止了电子与空穴在基底与钙钛矿界面处复合。通过EMIMPF的修饰,器件的PCE从13.5%增加到16.2%。这为构建简易结构钙钛矿器件提供了思路,加快了商业化的进展。(3)由于甲脒铅碘(FAPbI)的带隙值接近于理想值而受到了广泛的关注。然而,环境空气中的FAPbI薄膜很容易发生相转变,从具有光活性的黑色相转变为非光活性的黄色相。这种相转变很大程度降低了光吸收,严重的影响器件的性能。为了解决此问题,我们首次将N-丁基-N-甲基哌啶溴盐([BMP][Br])作为钙钛矿前驱体的添加剂,来延缓钙钛矿相转变时长。实验结果表明,离子液体的加入导致钙钛矿晶格发生改变,内部产生的压缩应变是提升薄膜稳定性的主要原因,使得黑色相的钙钛矿薄膜能够在湿度为40%的环境中维持30天而不发生相转变。同时我们还发现哌啶上的不饱和键能钝化钙钛矿内部的缺陷,使得性能有所提升。

关键词：钙钛矿离子液体界面修饰无电子传输层稳定性

电沉积法制备高效钙钛矿FAPbI3太阳能电池研究

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电沉积法制备高效钙钛矿FAPbI3太阳能电池研究

作者：李强绍兴文理学院

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池在十多年的时间里光电转换效率从3.8%快速提升至现在的25.7%,稳定性也从刚开始的几秒钟发展至上千个小时,具有非常大的应用潜力,这种跨跃式的发展均归因于钙钛矿材料优异的光电性能:高的光吸收系数、长的载流子扩散长... 详细信息

钙钛矿太阳能电池在十多年的时间里光电转换效率从3.8%快速提升至现在的25.7%,稳定性也从刚开始的几秒钟发展至上千个小时,具有非常大的应用潜力,这种跨跃式的发展均归因于钙钛矿材料优异的光电性能:高的光吸收系数、长的载流子扩散长度和低的激子结合能。钙钛矿太阳能电池制备方法多种多样,电沉积法具有低成本、大面积、高重复、环境友好和柔性可制备的特点。大多数研究者已经采用电沉积法合成MAPbI薄膜并应用于钙钛矿太阳能电池。但采用电沉积法制备钙钛矿FAPbI薄膜的研究尚未有报道,因为在PbO与FAI的反应中会有副产物水的产生。这会诱导产生不需要的黄相δ-FAPbI,为进一步的研究带来了困难。基于此,本论文采用电沉积PbO与FAI前驱体溶液反应合成了纯相的钙钛矿α-FAPbI薄膜。通过调控电化学沉积参数、优化工艺步骤和掺杂添加剂改善薄膜质量,最终获得了转换效率为13.33%的钙钛矿α-FAPbI太阳能电池。具体研究进展如下:(1)首次采用电沉积PbO与FAI/异丙醇的前驱体溶液反应合成了纯相钙钛矿α-FAPbI薄膜。通过沉积参数、退火工艺和添加剂的优化制备出光滑无孔洞的α-FAPbI薄膜。同时,我们发现MABr与MACl的添加具有完全不同的作用,MACl会诱导δ-FAPbI的形成,而MABr会抑制δ-FAPbI的形成。基于MABr掺杂所制备的无电子传输层的最佳钙钛矿太阳能电池的光电转换效率高达10.73%,此结果为制备无电子传输层的钙钛矿太阳能电池探索了新的制备路径。(2)电沉积法制备钙钛矿太阳能电池具有巨大的发展潜力,而电子传输层的缺失会导致太阳能电池电子空穴提取不平衡,电池会产生较大的迟滞现象。基于此,我们通过引入Sn O电子传输层,在电子传输层上沉积PbO与FAI/异丙醇溶液反应,改变电沉积参数成功合成了钙钛矿薄膜。通过精确控制结晶过程,缩短退火时间,黄相δ-FAPbI和PbI的生成被有效地抑制。因此,我们用短时间1min退火结晶的纯α相FAPbI薄膜制备太阳能电池,展现出13.33%的高效率,这相比于长时间20 min退火的薄膜要高出32%,而且具有高的重复性。此结果表明,退火工艺的控制对调控高质量钙钛矿薄膜的成核和结晶生长非常关键。总之,我们通过电沉积方法首次合成了纯α相的钙钛矿FAPbI薄膜。通过组分调控和退火工艺的优化制备出光电转换效率为13.33%的平面结构钙钛矿太阳能电池。我们发现退火时间对电沉积法制备钙钛矿薄膜至关重要。这些研究结果为电沉积制备高性能的大面积钙钛矿太阳能电池奠定了坚实的基础。

关键词：电沉积法钙钛矿太阳能电池卤素掺杂无电子传输层退火时间