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多步旋涂过程中CsPbBr_(3)无机钙钛矿成膜机理

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物理学报 2022年第15期71卷 272-280页

作者：马书鹏林飞宇罗媛朱刘郭学益杨英中南大学冶金与环境学院长沙410083 中南大学有色金属资源循环利用湖南省重点实验室长沙410083 有色金属资源循环利用湖南省工程研究中心长沙410083 广东省高性能薄膜太阳能材料企业重点实验室清远511517 清远先导材料有限公司清远511517

在无机钙钛矿太阳能电池的研究中,薄膜制备工艺是影响钙钛矿太阳能电池光电转换效率(PCE)的重要因素之一.CsPbBr_(3)钙钛矿作为稳定性极好的无机钙钛矿之一,因其前驱体盐(PbBr_(2),CsBr)溶解度差异过大,通常采用多步法进行制备.而由于... 详细信息

在无机钙钛矿太阳能电池的研究中,薄膜制备工艺是影响钙钛矿太阳能电池光电转换效率(PCE)的重要因素之一.CsPbBr_(3)钙钛矿作为稳定性极好的无机钙钛矿之一,因其前驱体盐(PbBr_(2),CsBr)溶解度差异过大,通常采用多步法进行制备.而由于对成膜机理的认识不充分,导致制备的薄膜存在薄膜形貌差、前驱体反应不完全等问题.本文通过旋涂不同次数的CsBr溶液,探究了CsPbBr_(3)钙钛矿的成膜机理.成膜过程中CsBr扩散进入预先沉积的PbBr_(2)薄膜完成反应,短暂反应时间使薄膜深层反应不充分而薄膜表面过度反应,CsPb_(2)Br_(5)和Cs_(4)PbBr_(6)等相伴随CsPbBr_(3)钙钛矿出现,反复退火形成的薄膜阻挡CsBr扩散加剧了这一现象.适当地延长前驱体的反应时间,能为CsBr扩散及反应提供更充分的空间.基于优化反应时间,CsPbBr_(3)钙钛矿薄膜形貌得到改善、其晶粒尺寸得到提升,钙钛矿薄膜中的晶界减少,从而抑制了载流子复合.在4次旋涂和30 s反应时间的条件下,组装的CsPbBr_(3)钙钛矿太阳能电池开路电压从1.01 V提升至1.28 V,PCE从5.32%提升至6.30%,器件短路电流密度J_(sc)=8.40 mA/cm^(2),填充因子FF=59%.基于以上研究,为多步旋涂法制备CsPbBr_(3)钙钛矿薄膜和电池提供了理论借鉴.

关键词：无机钙钛矿 CsPbBr_(3) 多步旋涂法反应机理反应时间

倒置结构全无机钙钛矿太阳能电池的界面层研究进展

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复合材料学报 2022年第5期39卷 1859-1869页

作者：束倩文李一宵冯莱苏州大学能源学院苏州215006

铯基无机钙钛矿(CsPbX3)因其耐热性好、低成本和带隙可调等优点,近年来备受关注,并广泛用于制备新型薄膜太阳能电池。目前,虽然具有倒置结构的无机钙钛矿太阳能电池(PSC)更稳定且有望应用于构筑叠层电池的顶电池,其性能仍落后于正置结... 详细信息

铯基无机钙钛矿(CsPbX3)因其耐热性好、低成本和带隙可调等优点,近年来备受关注,并广泛用于制备新型薄膜太阳能电池。目前,虽然具有倒置结构的无机钙钛矿太阳能电池(PSC)更稳定且有望应用于构筑叠层电池的顶电池,其性能仍落后于正置结构的电池。因此,倒置电池的结构,特别是其界面层亟待进一步优化。近年来,研究者们设计和开发了一系列有机、无机界面层(包括空穴传输层和电子传输层),尝试优化基于无机钙钛矿的倒置电池。本综述针对这一现状,从材料和制备工艺的角度出发,综述了基于有机、无机材料体系的多种界面层的制备和应用进展,总结各类界面层材料的特点,讨论目前界面层的瓶颈问题和潜在的解决方案。

关键词：无机钙钛矿倒置结构的太阳能电池电子/空穴传输层有机/无机材料光伏性能稳定性

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基于反萃空转的高效无机钙钛矿太阳电池

深圳大学学报（理工版） 2022年第4期39卷 377-382页

作者：闫慧博周定坚黄金成刘均王明罗忠明罗溪田梦瑶郑婷李贵君徐平深圳大学物理与光电工程学院光电子器件与系统教育部/广东省重点实验室广东深圳518060

铯铅碘二溴(CsPbI_(2)Br)钙钛矿具备合适的容忍因子与良好的热稳定性,是无机钙钛矿太阳电池的理想材料,而其转化效率低、工艺重复性差的缺陷,阻碍了CsPbI_(2)Br太阳电池性能的进一步提高.研究CsPbI_(2)Br无机钙钛矿太阳电池的制备工艺发... 详细信息

铯铅碘二溴(CsPbI_(2)Br)钙钛矿具备合适的容忍因子与良好的热稳定性,是无机钙钛矿太阳电池的理想材料,而其转化效率低、工艺重复性差的缺陷,阻碍了CsPbI_(2)Br太阳电池性能的进一步提高.研究CsPbI_(2)Br无机钙钛矿太阳电池的制备工艺发现,成膜环境对CsPbI_(2)Br薄膜的均匀性、光学性质及器件性能重复性具有较大影响.提出采用反萃空转辅助生长工艺提升CsPbI_(2)Br薄膜的晶粒尺寸,提高结晶度,降低缺陷态密度,并获得14.1%的CsPbI_(2)Br太阳电池光电转换效率.反萃空转辅助生长工艺降低了周围环境氛围对薄膜质量的影响,提高了器件制备的可重复性.

关键词：光电子技术无机钙钛矿太阳电池 CsPbI_(2)Br 反萃空转辅助生长功率转化效率

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无机钙钛矿蓝色发光特性及其器件应用

无机钙钛矿蓝色发光特性及其器件应用

作者：陈永华河南大学

学位级别：硕士

全无机金属卤化物钙钛矿材料因其可调的发光颜色、高的载流子迁移率、高的光致发光量子产率(PLQYs)以及高的颜色饱和度而被广泛应用于照明和显示领域。相对于红光和绿光钙钛矿的高荧光量子产率以及器件的高外量子效率,蓝光钙钛矿发展相... 详细信息

全无机金属卤化物钙钛矿材料因其可调的发光颜色、高的载流子迁移率、高的光致发光量子产率(PLQYs)以及高的颜色饱和度而被广泛应用于照明和显示领域。相对于红光和绿光钙钛矿的高荧光量子产率以及器件的高外量子效率,蓝光钙钛矿发展相对缓慢。蓝光是LED三基色发光中必不可少的一种颜色,因此提高蓝光钙钛矿的发光效率是非常重要的课题。本文主要通过两个方面来研究蓝光钙钛矿量子产率的提高以及蓝光钙钛矿在LED器件中的应用,具体工作如下:(1)通过AgNPs与无机钙钛矿CsPb(Br/Cl)的复合来提高蓝光钙钛矿量子产率。采用还原法制备了球形的AgNPs,并且通过测试纳米银的表面等离子体共振峰证明了AgNPs可以与CsPb(Br/Cl)纳米晶体产生共振。纳米银溶液与CsPb(Br/Cl)钙钛矿通过高温注入法复合成了Ag@CsPb(Br/Cl)钙钛矿纳米晶体,通过加入适量的纳米银溶液,复合钙钛矿量子产率从43%提高到77%;通过时间分辨光致发光谱(TRPL)表征,结果表明AgNPs的加入增加了CsPb(Br/Cl)纳米晶体的辐射衰减速率,缩短激发态的寿命,从而提高复合材料的量子产率;利用椭圆偏振法测定的光学常数和时域有限差分法进行理论模拟,结果表明,电场强度最大值随AgNPs的大小和数量的增加而增大。然而过量的AgNPs会降低钙钛矿的量子产率,这主要是由于电场强度的降低以及过多的AgNPs与钙钛矿复合造成的大量表面缺陷导致。以上结果表明,Ag@CsPb(Br/Cl)纳米晶体具有开发高效蓝光器件的巨大潜力。最后,通过ITO/PEDOT:PSS/Poly-TPD/钙钛矿/TPBi/Al结构制备钙钛矿发光二极管,测试结果表明用Ag@CsPb(Br/Cl)纳米晶体制备的发光二极管发出明亮的蓝光,且亮度明显高于纯钙钛矿制备的发光二极管,但电致发光器件的稳定性和亮度依旧需要改善,不过蓝光亮度的提高也为后续开展发光器件的工作奠定了良好的基础。(2)通过在无机双钙钛矿CsNaInCl中掺杂Sb来提高蓝光量子产率。由于CsPb X钙钛矿具有铅毒,所以其在商业上的应用有所限制。本文研究了稳定性良好和无毒的蓝光双钙钛矿CsNaInCl:Sb晶体。通过水热法制备出无发光的CsNaInCl晶体,利用Sb的自陷激子(STEs)复合发光成功制备出蓝光CsNaInCl:Sb双钙钛矿,其量子产率达到60%。第一性原理计算表明,Sb的掺杂打破了CsNaInCl双钙钛矿的奇偶禁戒跃迁,有效地调节了态密度,从而大幅度提高了蓝光STE发射的PLQY。CsNaInCl:Sb晶体在空气中暴露45天后,量子产率只下降了3%,进一步说明了该双钙钛矿在空气中的稳定性。为了实现CsNaInCl:Sb双钙钛矿在白光LED中应用,本文利用三原色原理将蓝光、红光、绿光荧光粉混合,成功制备出冷白光和正白光的发光二极管;利用双峰调制原理直接制备白光发射的双钙钛矿,在CsNaInCl:Sb晶体的基础上继续掺杂Mn,发现双钙钛矿在460 nm和620 nm处出现双峰,通过调节Mn的含量对双峰进行调控,系统研究了双钙钛矿的冷白光发射。

关键词：无机钙钛矿表面等离子体激元 Sb3+掺杂自陷激子发光二极管

CsPbIBr2全无机钙钛矿层的优化制备与光电性能

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CsPbIBr2全无机钙钛矿层的优化制备与光电性能

作者：徐俊豪哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

近年来,钙钛矿材料因吸光性能卓越、激子结合能小以及载流子寿命长等优点而受到研究者的广泛重视。其中有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经达到25.7%,然而有机阳离子的引入大大降低了钙钛矿材料的湿、热稳定性,阻碍了该... 详细信息

近年来,钙钛矿材料因吸光性能卓越、激子结合能小以及载流子寿命长等优点而受到研究者的广泛重视。其中有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经达到25.7%,然而有机阳离子的引入大大降低了钙钛矿材料的湿、热稳定性,阻碍了该电池的商业化。为了解决这些问题,科学家们做出了诸多尝试,其中用Cs离子取代有机离子制备全无机钙钛矿已经被证实是有效的方法。CsPbIBr钙钛矿具有合适的带隙以及良好的环境稳定性,受到广泛的关注。但CsPbIBr钙钛矿层仍然存在薄膜覆盖率低下、缺陷多、整体质量较差等问题。本文基于FTO/c-TiO/m-TiO/CsPbIBr/Spiro-OMe TAD/Ag结构的钙钛矿太阳能电池,致力于制备连续规整的钙钛矿层,降低表面陷阱态,改善钙钛矿层的成膜质量,改善太阳能电池的光电性能。具体研究内容如下:通过调控FTO导电基体预热温度的方法改善CsPbIBr层的覆盖率,合适预热温度能促进无机钙钛矿前驱液在基体材料表面的爆发性成核,实现了CsPbIBr层的全覆盖,并明显提高了晶体的结晶度。再进一步通过梯度退火工艺控制CsPbIBr晶核的生长,当预热温度为60℃,时间为10 min,并通过在100℃、150℃和250℃分别对应退火时间为1 min、1 min和10 min时,得到表面平整、致密、无针孔的CsPbIBr钙钛矿层,组装器件获得7.74%的效率。为促使钙钛矿产生晶格收缩,减少钙钛矿的表面陷阱态,降低非辐射复合发生的几率,通过在CsPbIBr钙钛矿前驱液中引入不同掺杂浓度Li离子取代Cs离子,获得Li离子掺杂的CsPbIBr吸光层。试验表明,Li离子掺杂的钙钛矿层的表面连续且规整,与未掺杂对比,钙钛矿层中晶粒的结晶度好,大尺寸晶粒更多。掺杂Li的CsPbIBr吸光层组装的电池具有更大的并联电阻,表现出较高的光电转换效率,迟滞系数也明显降低。当CsPbIBr吸光层中Li掺杂比例为2 mol%时,电池器件获得光电转换效率为9.51%,迟滞系数为8%。对比未掺杂Li的电池器件,光电转换效率提高了18%,迟滞系数降低了50%。

关键词：无机钙钛矿 CsPbIBr2 太阳能电池 Li+掺杂

基于结晶调控与界面优化制备高效无机钙钛矿太阳电池

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基于结晶调控与界面优化制备高效无机钙钛矿太阳电池

作者：张诗昂陕西师范大学

学位级别：硕士

经过十余年的发展,单节有机-无机杂化钙钛矿太阳电池光电转换效率已提升至25.7%。然而,有机-无机杂化钙钛矿中存在易挥发的有机组分,导致其化学与热力学稳定性受到极大挑战,严重阻碍了该类钙钛矿太阳电池的产业化进程。为了规避上述弊端... 详细信息

经过十余年的发展,单节有机-无机杂化钙钛矿太阳电池光电转换效率已提升至25.7%。然而,有机-无机杂化钙钛矿中存在易挥发的有机组分,导致其化学与热力学稳定性受到极大挑战,严重阻碍了该类钙钛矿太阳电池的产业化进程。为了规避上述弊端,采用铯取代脆弱有机组分的铯铅卤无机钙钛矿在近年来受到科研人员的青睐。此类材料不仅具备良好的化学与热力学稳定性,而且在电荷传输、双极性特性及激子扩散长度等方面同样具有优异表现。除此之外,易调谐的光学带隙与可见光吸光范围具有较好的匹配度,使无机钙钛矿不仅可以适用于单节钙钛矿电池,还可以用于叠层太阳能电池的顶电池。尽管如此,由于无机钙钛矿薄膜的多晶性及其软晶格性质,常规方法在制备过程中不可控的结晶过程往往会得到低质量的钙钛矿薄膜,不可避免地在薄膜表面及晶界处存在大量不良缺陷,从而造成电荷在本体及界面非辐射复合,电池器件有较大的能量损失。这些已经成为制约无机钙钛矿太阳电池光电转换效率及相稳定性进一步提高的主要障碍。本论文以混卤的无机钙钛矿太阳电池Cs Pb IBr(x=0.15)为研究对象。针对以上问题,一方面以辅助结晶作为优化策略,提高薄膜结晶质量与晶粒尺寸,进而降低钙钛矿薄膜缺陷密度与晶界数量。另一方面通过界面工程构建二维-三维构建异质结构钝化缺陷,有效抑制载流子非辐射复合并改善载流子跨界面传输效率,进而改善电荷堆积所造成的能量损失。本文主要成果如下:(1)本工作通过将4-三氟甲基苯胺碘(CFPh AI)、4-三氟甲基苯甲胺碘(CFPMAI)与4-三氟甲基苯胺碘(CFPEAI)三种添加剂,分别引入钙钛矿前驱溶液之中。对非钙钛矿相的前驱体在形核阶段以辅助结晶的方式进行干预,有效提高了钙钛矿薄膜的晶粒尺寸而改善薄膜结晶质量,减少了钙钛矿薄膜缺陷态密度和粗糙度。进而有效提高了薄膜的载流子寿命,有效地抑制了载流子被薄膜缺陷捕捉情况。此外,通过利用添加剂结构中三氟甲基的疏水性质,提高钙钛矿薄膜疏水性,有效抵御水分子对钙钛矿薄膜的侵蚀破坏,进而提高钙钛矿薄膜及电池器件的稳定性。通过一系列钙钛矿薄膜表征发现,工作中涉及到的的三种添加剂中以CFPh AI对钙钛矿薄膜辅助结晶改善薄膜结晶质量效果最为明显。经测试发现,含有CFPh AI添加剂的Cs Pb IBr钙钛矿太阳电池的光电转换效率高达20.15%,同时获得1.218 V的高开路电压。(2)在大气氛围采用4-甲氧基苯基乙胺氢溴酸盐(MOPEABr)对钙钛矿薄膜表面进行后处理,室温条件下自发形成二维(MOPEA)Pb(BrI)钙钛矿,从而在Cs Pb IBr钙钛矿薄膜表面构建二维-三维(2D/3D)异质结构。首先,利用该结构中甲氧基所具备的较强给电子能力,以及苯环上高密度电子云所形成的π键,从而将大量未完全配位Pb有效钝化,导致表面陷阱密度显著降低而延长钙钛矿薄膜的电荷寿命。此外,在钙钛矿表面形成的二维钙钛矿对载流子输运起着积极的调节作用,维持了长寿命的电荷分离态,并提高了空穴提取效率,从而极大减小了严重的界面非辐射复合。经MOPEABr处理后,将无机Cs Pb IBr钙钛矿太阳电池的光电转换效率从19.05提高到20.31%,能量损失从0.54 e V降低至0.49eV。

关键词：无机钙钛矿 2D-3D异质结辅助结晶能量损失

过渡金属掺杂的无机钙钛矿太阳电池吸收层研究

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过渡金属掺杂的无机钙钛矿太阳电池吸收层研究

作者：王亚如河北大学

学位级别：硕士

中间带太阳电池(IBSC)的理论光电转换效率高达46%,因其有潜力突破肖克利-奎伊瑟(S-Q)极限自被提出以来而备受关注。寻找并制备具有中间能带结构的吸收层材料的是该研究领域的关键问题。目前,中间带电池的吸收层材料主要通过高失配合金... 详细信息

中间带太阳电池(IBSC)的理论光电转换效率高达46%,因其有潜力突破肖克利-奎伊瑟(S-Q)极限自被提出以来而备受关注。寻找并制备具有中间能带结构的吸收层材料的是该研究领域的关键问题。目前,中间带电池的吸收层材料主要通过高失配合金、量子点超晶格和宽带隙半导体的过渡金属掺杂等方式实现。近年来钙钛矿太阳电池的飞速发展为中间带太阳电池的材料研究提供了新的方向。本论文采用溶液法制备了过渡金属B位掺杂的无机钙钛矿薄膜,研究了不同掺杂元素和投料比对Cs Pb Br的结构、成分和光学特性的影响,本论文的主要工作如下:(一)研究d区过渡金属Ti、Fe和Co掺杂的Cs Pb Br薄膜的特性。研究发现Ti和Fe掺杂以及少量的Co掺杂都可以促进钙钛矿的结晶,并且调控薄膜生长取向;在高投料比的Cs Pb Br:Ti薄膜中可以观察到少量Cs PbBr的形成;Cs Pb Br:Fe薄膜的化学无序度会随着投料比的增加而增加;使用Ti掺杂可以在Cs Pb Br的带隙中距离价带～1.76 e V处形成中间带;使用Co掺杂在Cs Pb Br中可以在导带底附近形成新的能带;而Fe的掺杂没有引起新能带的形成。(二)研究了ds区过渡金属元素Cu和Zn掺杂对Cs Pb Br薄膜的特性。研究发现少量的Cu和Zn掺杂都可以调控Cs Pb Br薄膜生长取向,在高投料比的Cs Pb Br:Zn薄膜中Cs Pb Br聚集形成Cs PbBr;第四周期ds区的过渡金属离子的高投料比掺杂可以在Cs Pb Br的带隙中间形成中间带,Cu投料比超过25%的Cs Pb Br:Cu薄膜和Zn投料比大于20%的Cs Pb Br:Zn薄膜分别在距离价带～1.52和～1.53 e V处形成了中间能带。(三)除了过渡金属之外,我们还研究了使用IIIA族金属Al和In掺杂的Cs Pb Br薄膜的特性。研究发现Al和In的掺杂都没有在Cs Pb Br中形成中间能带。少量的Al和In掺杂都可以提高Cs Pb Br薄膜的晶粒尺寸;In掺杂会导致较强的钙钛矿缺陷态发光,而Al掺杂没有引起缺陷态发光。本论文的研究结果为过渡金属掺杂的钙钛矿中间带太阳电池吸收层材料的选择和制备提供了实验依据。

关键词：过渡金属掺杂无机钙钛矿中间带太阳电池

气相沉积制备无机钙钛矿太阳能电池及其光电性质研究

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气相沉积制备无机钙钛矿太阳能电池及其光电性质研究

作者：张敬敏电子科技大学

学位级别：硕士

近年来钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)成为光伏领域研究的热点。目前取得25.7%最佳光电转换效率(Power Conversion Efficiency,PCE)的有机无机杂化PSCs中含有易挥发的有机组分,导致其长期运行稳定性较低。无机钙钛矿则... 详细信息

近年来钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)成为光伏领域研究的热点。目前取得25.7%最佳光电转换效率(Power Conversion Efficiency,PCE)的有机无机杂化PSCs中含有易挥发的有机组分,导致其长期运行稳定性较低。无机钙钛矿则以其较高的化学稳定性,逐渐引起研究者的关注,并且利用多策略辅助的溶液法将Cs Pb I PSCs的PCE迅速发展到21%。但过程中易引入有机组分,而气相沉积作为一项可实现均匀、致密、且没有溶剂影响的薄膜沉积工艺,在制备组分纯化的全无机钙钛矿时展现出独特的优势。由于Cs Pb I钙钛矿因结构容忍因子(约0.8)较小,导致其在室温下相结构不稳定,然而目前传统共蒸气相沉积Cs Pb I的相稳定性优化策略较为匮乏,这导致了共蒸Cs Pb I光伏性能发展滞后。因此,改进传统共蒸气相沉积Cs Pb I相稳定性的提升策略是无机钙钛矿发展的重难点工作。本论文聚焦传统共蒸气相沉积Cs Pb I钙钛矿相稳定性差的问题,基于阴离子组分调控策略,通过共蒸掺杂工艺实现了卤素位阴离子的精准掺杂。制备的Cs Pb IBr混合卤素钙钛矿与传统共蒸Cs Pb I相比,优化了钙钛矿结构容忍因子,抑制了室温下晶格结构的扭转,从而改善了材料的相稳定性。基于此,通过高通量实验对混合卤素钙钛矿中的Br掺入量进行梯度调节,结合薄膜的X-射线衍射物相分析及扫描电子显微镜形貌分析,发现Br含量对薄膜中不导电零维相CsPb IBr的形成与分布有显著影响。进而通过优化Br掺入量,平衡了材料相稳定性和光伏性能。进一步地,本论文围绕突破传统共蒸气相沉积Cs Pb I相稳定性差的问题,兼顾相稳定性和光伏性能的提升,开发了一种新型工艺“二次共蒸气相沉积”,并利用该工艺制备了Cs Pb IBr钙钛矿。具体地,该新型工艺通过一次共蒸Cs Pb IBr薄膜,二次共蒸Cs Pb I薄膜并结合高温退火过程形成完整Cs Pb IBr钙钛矿。与传统共蒸制备的Cs Pb I相比,该新型工艺一次共蒸引入的少量Br发生自下而上的热扩散,优化了最终Cs Pb IBr薄膜中零维CsPb IBr的含量及分布,实现了结晶取向和形成能的优化,基于此改善了材料的相稳定性,提升了器件PCE至16.16%。

关键词：钙钛矿太阳能电池气相沉积无机钙钛矿光电转换效率相稳定

基于富勒烯、非富勒烯受体及无机钙钛矿三种太阳能电池光致动力学的理论研究

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基于富勒烯、非富勒烯受体及无机钙钛矿三种太阳能电池光致动力学...

作者：徐东辉四川师范大学

学位级别：硕士

有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池和二维范德华异质结太阳能电池因其优异的光电性能被认为是极具发展前景的第三代太阳能电池候选者。提高太阳能电池光电转换效率的关键在于电池中的光伏材料,而在光伏材料界面的光生载流子过程更与其... 详细信息

有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池和二维范德华异质结太阳能电池因其优异的光电性能被认为是极具发展前景的第三代太阳能电池候选者。提高太阳能电池光电转换效率的关键在于电池中的光伏材料,而在光伏材料界面的光生载流子过程更与其光电性能密切相关。因此,采用理论计算方法,深入探究不同光伏材料在原子水平的微观机理,可为新型太阳能电池的设计提供坚实的理论基础。在上述原因驱动下,本文采用高精度静态电子结构计算结合非绝热动力学模拟的方法,对三类性能优异的光伏材料的光生载流子动力学过程进行了深入的理论研究,下面分别简要介绍:(1)合理评估了四种由二维过渡金属硫化物和富勒烯结合的范德华异质结(TMDs@Fullerene),即WSe@C、WSe@C、MoTe@C、MoTe@C的光伏性能。结果表明,基于C所有异质结均具有比C型异质结更好的光诱导电子转移速率。其中,WSe@C异质结构由于其超快的电子转移速率(,随后,发生从PTB7到PDI的电子转移,即以通道I电荷产生过程为主,时间尺度在1 ps内;而当使用约487 nm光进行激发时,初始布居的激子同时包括局域激子|PDI>、|PTB7>和电荷转移激子|PTB7PDI>,之后通道I和通道II都可以发生超快电荷生成过程。然而,在不同激发波长下,该界面的电荷生成过程都发生在几个皮秒以内。这种在较宽的太阳光谱范围内的超快电荷产生过程可能是该有机太阳能电池具有优异光伏性能的原因之一。(3)探究了由单层MoS和CsPbBr纳米片形成的异质结的界面能带对齐性质,并考虑了不同界面接触和自旋-轨道耦合效应的影响。结果表明,首先,界面性质与异质结形成过程中的接触界面密切相关,当Cs Pb Br的接触面从Pb Br-端接触面变为Cs Br-端接触面时,能带排列的方式从I型变为II型;此外,自旋轨道耦合效应对于正确预测Cs Pb Br@MoS异质结的这种依赖于接触界面相关的能带排列方式是必不可少的。最后,非绝热动力学模拟表明,由于相邻的能量差较小,在II型Cs Pb Br-Cs Pb@MoS中,电子从Cs Pb Br到MoS的转移发生在100 fs内。基于这些结果,我们提出这种依赖于接触界面的能带排列可能是导致实验观察到的减弱而不是完全消失的光致发光的原因。综上所述,本文的工作不仅为三类新型太阳能电池光伏材料界面的光致动力学过程提供了详细的微观机理,更为将来设计性能更好的新型太阳能电池提供了一定的理论基础。

关键词：静态电子结构计算非绝热动力学模拟密度泛函理论富勒烯非富勒烯无机钙钛矿太阳能电池