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具有反常热增强发光且可超低功率激发的稀土掺杂无机纳米颗粒

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Science China Materials 2022年第10期65卷 2793-2801页

作者：陈皓吴志芬柯建熙李国炜江飞龙刘永升洪茂椿 State Key Laboratory of Structural Chemistry Fujian Institute of Research on the Structure of MatterChinese Academy of SciencesFuzhou 350002China Department of Gynecology Quanzhou First Hospital Affiliated to Fujian Medical UniversityQuanzhou 362000China Fujian Science&Technology Innovation Laboratory for Optoelectronic Information of China Fuzhou 350108China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China

稀土掺杂的纳米发光颗粒因其具有优异的上转换和近红外发光性能,被当作生物深层组织影像剂广泛研究.但是,目前用于生物体内成像材料的辐照功率密度远高于近红外光辐照生物组织安全阈值,阻碍了其临床应用.在此,我们利用注射泵辅助壳层外... 详细信息

稀土掺杂的纳米发光颗粒因其具有优异的上转换和近红外发光性能,被当作生物深层组织影像剂广泛研究.但是,目前用于生物体内成像材料的辐照功率密度远高于近红外光辐照生物组织安全阈值,阻碍了其临床应用.在此,我们利用注射泵辅助壳层外延生长的方法,首次构建了一类可低功率激发的稀土掺杂核壳结构纳米颗粒(KMgF_(3):Yb/Er@KMgF_(3)).该纳米颗粒可通过氙灯或者功率密度低至0.08 mW cm^(−2)的980 nm激光器激发,这比美国国家标准协会设定的生物体内成像安全阈值低约4个数量级.基于光谱对比和原子级高分辨球差透射电镜的研究,我们发现KMgF_(3):Yb/Er@KMgF_(3)纳米颗粒可超低功率激发的主要原因是晶体缺陷的减少.另外,所得的核壳结构纳米颗粒还表现出异常的热增强光致发光行为以及优异的光热稳定性.本论文的这些发现为制备可超低功率激发而且具有良好光热稳定性的稀土掺杂无机纳米荧光探针奠定了良好的基础.

关键词：稀土掺杂安全阈值核壳结构无机纳米颗粒光致发光近红外发光深层组织晶体缺陷

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不同无机纳米颗粒增强硬质聚氨酯的性能对比

塑料工业 2023年第8期51卷 112-116页

作者：塔力哈特·吾拉孜别克贾非孙东磊尹宗琦薛峰王泽鹏大连理工大学海洋科学与技术学院辽宁盘锦124221

采用原位聚合的方法制备了不同无机纳米颗粒(二氧化硅、二氧化钛、埃洛石纳米管、蒙脱土)增强聚氨酯复合材料,研究了不同无机纳米颗粒增强聚氨酯材料对力学性能和防水性能的影响以及纳米颗粒在基体中的分布情况。结果表明,四种无机纳米... 详细信息

采用原位聚合的方法制备了不同无机纳米颗粒(二氧化硅、二氧化钛、埃洛石纳米管、蒙脱土)增强聚氨酯复合材料,研究了不同无机纳米颗粒增强聚氨酯材料对力学性能和防水性能的影响以及纳米颗粒在基体中的分布情况。结果表明,四种无机纳米颗粒在不同程度上提升了硬质聚氨酯的力学性能,其中含有1%二氧化硅(SiO_(2))和1%埃洛石纳米管(HNT)的聚氨酯基复合材料提升效果比较明显,相比于硬质聚氨酯,它们的拉伸强度分别提高了约14%和10%,断裂伸长率分别提高了约32.2%和29.7%;但是疏水性方面的提升效果并不显著。

关键词：聚氨酯无机纳米颗粒复合材料力学性能

纤维素纳米纤维原位负载无机纳米颗粒制备功能超疏水表画研究

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纤维素纳米纤维原位负载无机纳米颗粒制备功能超疏水表画研究

作者：樊鑫炎东北林业大学

学位级别：硕士

纳米纤维素天然可再生且表面具有大量易于修饰的活性羟基。近年来,受天然超疏水表面启发,纳米纤维素超疏水表面取得发展。通过不同改性方式（如:接枝共聚、酯化、硅烷化）对纳米纤维素表面丰富的活性羟基进行修饰,从而构造疏水性的微纳... 详细信息

纳米纤维素天然可再生且表面具有大量易于修饰的活性羟基。近年来,受天然超疏水表面启发,纳米纤维素超疏水表面取得发展。通过不同改性方式（如:接枝共聚、酯化、硅烷化）对纳米纤维素表面丰富的活性羟基进行修饰,从而构造疏水性的微纳结构是纳米纤维素超疏水表面的一般制备方法。基于纳米纤维素超疏水表面独特的润湿性,使其常应用于自清洁、油水分离等领域。为满足日益增长的应用需求,拓展纳米纤维素表面的功能性尤为重要。本文以纤维素纳米纤维（CNF）为模板,基于CNF表面羧酸根离子与金属阳离子静电相互作用,制备了稳定的无机纳米颗粒/CNF复合材料,经过十八烷基三甲氧基硅烷（OTMS）低表面能修饰,通过喷涂制备功能性超疏水表面。通过改变组分比例对超疏水结构润湿性进行调控,研究超疏水结构的功能性及其应用。主要研究内容和结果如下:（1）通过化学处理杨木粉实现高纯度的纤维素提取,采用2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基（TEMPO）氧化法和超声处理制备CNF,研究了CNF在制备过程中的结构和性能的变化。结果表明,木粉中绝大多数的木质素和半纤维素均被去除,得到了高纯度的纤维素。制备的大比表面积且表面羧基化的CNF为纳米颗粒的原位合成和超疏水结构的调控提供了结构基础。（2）基于羧酸根离子与Cu静电相互作用,在CNF模板表面原位复合形成Cu S,OTMS修饰后喷涂制备超疏水表面。CNF有效改善了Cu S的分散性并形成稳定的复合物,Cu S含量的增加不仅增加表面粗糙度,还对有助于复合物的低表面能修饰。相比于共混复合方式制备的表面,原位复合方式制备的表面展现出优异的润湿性,接触角为160.6±3.2°,滚动角为9.8±1.9°。涂层含量为0.3 mg cm的超疏水表面在近红外（NIR）光(1.4 W cm)连续辐照360 s后表面温度增加81.0°C,经过五次的加热/冷却循环,光热转换性能稳定。喷涂超疏水结构的驱动器在水面具有快速的动态响应能力,在马兰戈尼效应与蒸汽射流共同作用下,实现驱动器直行和顺/逆时旋转移动,完成复杂的移动,线性平均移动速率和响应时间分别为8.7±0.7 mm s和0.5±0.2 s。（3）为提高超疏水表面的紫外屏蔽性能,基于CNF模板表面羧酸根离子与Ce静电相互作用制备Ce O/CNF复合物,通过OTMS低表面修饰和喷涂制备超疏水表面。CNF有效改善了Ce O的分散性,Ce O阻碍了CNF干燥自组装成膜,增加了表面粗糙度。原位复合方式制备的表面接触角为160.6±3.2°,滚动角为9.8±1.9°,而共混复合方式的表面接触角为121.2±6.3°。超疏水表面具备的紫外屏蔽效果适用于不同透光度基体,其中超疏水改性后的玻璃表面对UVA和UVB的紫外透过率分别为12.6%和0.1%。此外,具有超疏水结构的海绵对油/水混合物有良好的分离效果。本文基于CNF模板表面的羧酸根离子与金属离子相互作用,将无机纳米颗粒原位负载在CNF模板表面,构筑了两类无机纳米颗粒/CNF复合功能性超疏水表面。这些表面具有优异的超疏水性能,具有光热转换性能的超疏水结构和紫外屏蔽性能的超疏水结构分别可以用于光驱动器和基体表面紫外屏蔽,拓展了纳米纤维素在功能性超疏水表面的应用范围。

关键词：超疏水纳米纤维素无机纳米颗粒光热转换紫外屏蔽

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无机纳米颗粒在癌症治疗中的研究进展

材料导报 2021年第S1期35卷 87-93页

作者：邬欣曾利胜王剑龙李建中南大学湘雅三医院骨科长沙410013 湖南省保靖县人民医院骨科湘西416500 中南大学湘雅三医院输血科长沙410013

纳米材料在癌症治疗中具有重要的意义。近年来,纳米材料的研究涉及多个领域,包括药物传递、疫苗开发、抗菌、诊断、癌症治疗和成像工具等。纳米材料分为有机纳米材料和无机纳米材料,无机纳米材料因其独特的尺寸依赖性的物理化学性质和... 详细信息

纳米材料在癌症治疗中具有重要的意义。近年来,纳米材料的研究涉及多个领域,包括药物传递、疫苗开发、抗菌、诊断、癌症治疗和成像工具等。纳米材料分为有机纳米材料和无机纳米材料,无机纳米材料因其独特的尺寸依赖性的物理化学性质和特殊的光学/电磁学特性而受到广泛关注,而这是有机纳米材料所不具备的。在癌症治疗中,选择合适的无机纳米材料与搭配方法将为治疗带来更好的效果。

关键词：癌症治疗无机纳米颗粒纳米医学

无机纳米颗粒对聚氯乙烯(PVC)/聚醚砜(PES)共混膜的性能影响

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膜科学与技术 2014年第1期34卷 62-66,73页

作者：陈高升吴俊蒋淑红李玉龙王军东华大学环境科学与工程学院上海201620

首先探讨了ZnO、Al2O3、TiO2、SiO2四种无机纳米颗粒的加入对PVC/PES共混溶液剪切黏度的影响,在此基础上研究了纳米颗粒的加入对PVC/PES共混膜断面和表面微观结构、水通量、截留率、亲水性、孔隙率、机械性能等的影响.结果表明,四种无... 详细信息

首先探讨了ZnO、Al2O3、TiO2、SiO2四种无机纳米颗粒的加入对PVC/PES共混溶液剪切黏度的影响,在此基础上研究了纳米颗粒的加入对PVC/PES共混膜断面和表面微观结构、水通量、截留率、亲水性、孔隙率、机械性能等的影响.结果表明,四种无机纳米颗粒均使共混膜的表面孔径和孔隙率减小,亲水性和截留率增大.添加无机纳米颗粒的膜,其孔隙率越大,水通量也越大.未添加无机纳米颗粒的PVC/PES共混膜,孔隙率最大,但水通量小于添加SiO2和ZnO后的膜.这一点说明膜的水通量不仅与孔隙率有关,与膜的亲水性也有密切的关系.另外,加入无机纳米颗粒还可以略微改善膜的抗拉伸性能.

关键词：聚氯乙烯聚醚砜无机纳米颗粒共混改性

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无机纳米颗粒在土壤中的环境效应与影响因素

矿物学报 2020年第3期40卷 289-296页

作者：王倩刘兴赵媛袁权中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室贵州贵阳550081 中国科学院大学北京100049

纳米技术的快速发展以及纳米材料的广泛应用,使得以纳米颗粒形式存在的天然矿物及人工纳米颗粒归趋于土壤环境并在土壤中大量累积。其中无机纳米颗粒进入土壤生态系统后会改变土壤孔隙度及渗透系数,并可能与有机质等结合或相互作用从而... 详细信息

纳米技术的快速发展以及纳米材料的广泛应用,使得以纳米颗粒形式存在的天然矿物及人工纳米颗粒归趋于土壤环境并在土壤中大量累积。其中无机纳米颗粒进入土壤生态系统后会改变土壤孔隙度及渗透系数,并可能与有机质等结合或相互作用从而影响土壤理化性质。无机纳米颗粒还可直接或间接作用于土壤动物及微生物,其中抑制效应为主,利用其尺寸效应和高反应性与微生物细胞以及信号转导小分子作用影响其生物活性或营养成分等,对微生物产生毒性或改变群落结构。同时,纳米颗粒特性、土壤理化参数(pH值、离子强度、含水量和矿物质、有机质含量等)及微生物群落等因素同样会影响无机纳米颗粒在土壤中的环境效应。本文系统阐述了无机纳米颗粒进入土壤生态系统后产生的环境效应,归纳无机纳米颗粒在土壤中生态效应的影响因素,并对纳米颗粒的生态效应研究提出了问题与展望。

关键词：无机纳米颗粒土壤环境效应微生物影响因素

基于树枝状聚合物的无机纳米颗粒的制备及应用

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化学进展 2020年第2期32卷 249-261页

作者：陈天有王子豪许子政徐祖顺曹峥江苏省环境友好高分子材料重点实验室江苏省光伏科学与工程协同创新中心常州大学材料科学与工程学院常州213164 有机化工新材料湖北省协同创新中心功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室高分子材料湖北省重点实验室湖北大学材料科学与工程学院武汉430062

树枝状聚合物具有一些独特性质,包括规整且高度支化的三维结构、完美单分散尺寸、内部空腔以及表面大量的官能团等,因而其在催化、检测、生物医用领域具有潜在应用。这些应用的改进或者实现,往往需要在树枝状聚合物中引入无机纳米颗粒,... 详细信息

树枝状聚合物具有一些独特性质,包括规整且高度支化的三维结构、完美单分散尺寸、内部空腔以及表面大量的官能团等,因而其在催化、检测、生物医用领域具有潜在应用。这些应用的改进或者实现,往往需要在树枝状聚合物中引入无机纳米颗粒,从而制备得到基于树枝状聚合物的无机纳米颗粒。另一方面,树枝状聚合物的存在能够提升无机纳米颗粒在溶液中的稳定性、抑制团聚,从而长时间保留纳米颗粒的优异性能。在过去几十年,因为其优异的性质和潜在的应用,基于树枝状聚合物的无机纳米颗粒吸引了众多科研人员的关注。依据其结构特点,可以将基于树枝状聚合物的无机纳米颗粒大致分为以下三类:(1)树枝状聚合物包裹的无机纳米颗粒;(2)树枝状聚合物稳定的无机纳米颗粒;(3)树枝化基元稳定的无机纳米颗粒。本文侧重归纳并总结近五年基于树枝状聚合物的无机纳米颗粒的制备方法,以及其在催化、生物医用、检测领域的研究进展,并对其制备方法和应用发展进行了展望。

关键词：树枝状聚合物无机纳米颗粒制备应用

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无机纳米颗粒基于电荷传递的细胞毒性机制

无机纳米颗粒基于电荷传递的细胞毒性机制

作者：赵玉华烟台大学

学位级别：硕士

随着纳米科技的发展,无机纳米颗粒被广泛应用于人类生活和生产的各个方面。大量的研究数据表明,很多无机纳米粒子都具有显著的毒性,对生态环境和人体可能带来潜在危害,然而人们对于无机纳米粒子的细胞毒性机制尚不明确。本论文选择革兰... 详细信息

随着纳米科技的发展,无机纳米颗粒被广泛应用于人类生活和生产的各个方面。大量的研究数据表明,很多无机纳米粒子都具有显著的毒性,对生态环境和人体可能带来潜在危害,然而人们对于无机纳米粒子的细胞毒性机制尚不明确。本论文选择革兰氏阴性菌(大肠杆菌)、革兰氏阳性菌(金黄色葡萄球菌)以及哺乳动物细胞(小鼠腹腔巨噬细胞RAW264.7),对几种代表性的无机纳米颗粒(Au,Ag,Pt,ZnO,TiO,FeO)的抗菌性和细胞毒性进行系统评价,旨在揭示无机纳米颗粒物理化学性质和其生物效应之间的相关性。研究内容主要分为以下四个部分:(1)无机物质及相应纳米颗粒抗菌性和细胞毒性主导机制的探究。利用抑菌圈、最小抑菌浓度、细菌失活动力学常数、MTT技术评价上述纳米颗粒的抗菌活性和细胞毒性。通过对经由纳米颗粒溶解饱和的液体培养基的抗菌性评价试验排除纳米颗粒溶解毒性机制的主导作用。通过对纳米颗粒分散液体系的羟基自由基产生能力进行评价,并与抗菌活性进行对照,锁定活性氧物种(ROS)主导的毒性机制。(2)ROS毒性机制研究。利用对苯二甲酸作为荧光探针分子,基于荧光测量,检测纳米颗粒体系中羟基自由基的产生。利用有氧和无氧气氛下纳米颗粒分散液自发的和电化学诱导的羟基自由基生成实验,证明了羟基自由基的产生来源于氧气分子的还原。设计一系列电化学测试实验(主要包括开路电压测试、计时电流测试)研究无机物质与微生物细胞间的电荷传递过程。设计电化学诱导的羟基自由基生成实验对比研究不同无机物质羟基自由基生成能力。通过厌氧菌(*** CVCC 52)培养实验证明氧气分子对纳米颗粒ROS毒性机制的不可或缺性。利用DCFH-DA生物检测方法对细胞内ROS进行检测。基于上述研究最终揭示了微生物细胞和无机物质间电荷传递诱导发生催化氧还原生成羟基自由基这一普遍存在的毒性机制。(3)氧化锌ROS毒性机制的深入探究。在缺氧气氛下高温热处理氧化锌纳米粉体。借助透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射(XRD),傅里叶变换红外光谱(FT-IR),光致发光光谱(PL)、电子顺磁共振谱(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射谱(UV-vis DRS)以及循环伏安(CV)等测试技术对样品的颗粒尺寸、比表面积、氧空位缺陷、抗菌活性、羟基自由基生成能力等进行对比性研究,揭示了氧空位缺陷是氧化锌催化氧还原生成羟基自由基的活性位点,氧空位密度是决定其抗菌性的关键因素。(4)作为电荷传递诱导产生羟基自由基这一毒性机制的应用,通过锰掺杂来调控氧化锌的氧空位缺陷,从而制备具有不同氧空位浓度的氧化锌纳米颗粒材料。首先利用研磨法制备不同锰掺杂含量的氧化锌纳米粉体材料,利用XRD、TEM对样品的结构和形态进行表征,利用UV-vis DRS、PL、XPS、CV等技术对样品表面缺陷进行表征,利用MIC、抑菌圈以及细菌失活动力学常数测试评价不同样品的抗菌活性,利用粉末自发的以及电化学诱导的羟基自由基生成实验对比研究不同样品产生羟基自由基的能力,证明了适量锰掺杂可以提高表面缺陷密度进而提高羟基自由基生成能力,最终提高了氧化锌纳米粉体抗菌活性。

关键词：细胞毒性 ROS 电荷传递催化氧还原无机纳米颗粒

SiO2包覆油溶性无机纳米颗粒复合微球的制备及应用研究

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SiO2包覆油溶性无机纳米颗粒复合微球的制备及应用研究

作者：刘田田河南大学

学位级别：硕士

油溶性纳米颗粒在有机相中分散稳定性好,可成功应用到各种非水介质中,但其在水相环境中的应用受到了限制。因此,需要采用一些方法将油溶性纳米颗粒转移到水相介质中(相转移)。二氧化硅具备化学惰性强、光化学稳定性好、生物相容性好、... 详细信息

油溶性纳米颗粒在有机相中分散稳定性好,可成功应用到各种非水介质中,但其在水相环境中的应用受到了限制。因此,需要采用一些方法将油溶性纳米颗粒转移到水相介质中(相转移)。二氧化硅具备化学惰性强、光化学稳定性好、生物相容性好、易进行表面修饰等优点。因而,二氧化硅包覆法在相转移方面具有一些独特的优势。基于此,本文通过二氧化硅包覆法制备了水溶性的Cu@SiO复合微球和羧基功能化的SiO-CdSe/ZnS量子点(QDs)复合微球。因Cu@SiO复合微球表面含有大量的Si-OH使其在水中具有良好的分散稳定性,且二氧化硅和Cu纳米颗粒具有良好的减摩抗磨性能,其可作为水基润滑添加剂使用。因羧基功能化SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球具有良好的生物相容性,其可成功地应用于生物检测领域。本文取得了如下结果:1.水溶性Cu@SiO复合微球的制备及在水基润滑体系中的摩擦学性能研究采用反向微乳液法,以Igepal CO-520为表面活性剂,使环己烷和微量的水形成微乳液体系。在氨水的催化作用下,二氧化硅前驱体正硅酸乙酯(TEOS)发生水解和缩合反应,制备了水溶性的Cu@SiO复合微球。研究了TEOS的用量,氨水的用量,以及几种防止Cu纳米颗粒氧化的方法对复合微球形貌的影响。通过动态光散射监测Cu@SiO复合微球的胶体稳定性,发现Cu@SiO复合微球在蒸馏水中存储30天后,其动力学直径仍保持在230 nm左右,尺寸变化很小。这表明,所制备的Cu@SiO复合微球在蒸馏水中具有良好的分散稳定性,不会发生团聚现象。通过烘箱氧化实验探究Cu@SiO复合微球的抗氧化稳定性,将分散有Cu@SiO复合微球的蒸馏水溶液在80℃的烘箱中连续处理7 h,发现Cu@SiO复合微球没有出现明显的氧化变色现象,说明所制备的Cu@SiO复合微球在蒸馏水中具有良好的抗氧化稳定性。几种防止Cu纳米颗粒被氧化的方法中,通入氩气作为保护气是制备形貌良好且不被氧化的Cu@SiO复合微球的最佳方法。最后,我们使用UMT-2摩擦试验机和UMT-5摩擦试验机研究了所制备的水溶性Cu@SiO复合微球作为蒸馏水添加剂的摩擦学性能。摩擦实验结果表明所制备的Cu@SiO复合微球作为水基润滑添加剂可以有效地改善蒸馏水的摩擦学性能。2.水溶性SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球的制备及在微孔免疫层析体系中对降钙素原(PCT)检测灵敏度的影响研究采用反向微乳液法,以Igepal CO-520为表面活性剂,使环己烷和微量的水形成微乳液体系。在氨水的催化作用下,二氧化硅前驱体TEOS发生水解和缩合反应,制备了水溶性的SiO包覆单核油溶性CdSe/ZnS QDs复合微球。因为所制备的SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球具有良好的水溶性,所以对其进行羧基功能化后可以成功应用于生物检测领域。前期研究结果表明SiO包覆单核油溶性CdSe/ZnS QDs复合微球的检测灵敏度较差,所以需要制备SiO包覆多核油溶性CdSe/ZnS QDs复合微球来提高生物检测的灵敏度。我们通过两步反应来制备SiO包覆多核油溶性CdSe/ZnS QDs复合微球,具体过程如下:第一步利用巯丙基三甲氧硅烷与油溶性CdSe/ZnS QDs表面的疏水性配体发生部分配体交换形成种子;第二步通过引入二氧化硅前驱体TEOS,以第一步形成的种子为核心,进行二氧化硅的生长,成功制备出多核包覆的水溶性SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球。通过调节油溶性CdSe/ZnS QDs的浓度成功合成了分别包覆有平均核数为5个、11个、23个CdSe/ZnS QDs的水溶性SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球;又通过调整TEOS的用量制备了具有不同二氧化硅壳层厚度的SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球。将所制备SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球采用3-(三乙氧基硅基)丙基琥珀酸酐进行羧基功能化后发现这些复合微球在不同的pH值,不同的NaCl浓度以及不同的温度下都能够稳定地存在,且保持良好的荧光稳定性,可满足生物检测的需要。将羧基功能化的复合微球与免疫层析试纸技术相结合成功地用于检测降钙素原(PCT),我们发现相对单核复合微球(灵敏度2 ng/mL),多核复合微球(11个,灵敏度0.05 ng/mL)能够显著提高检测体系的检测限。但是通过比较SiO包覆多核(5个,11个,23个)CdSe/ZnS QDs复合微球的检测灵敏度发现,羧基功能化复合微球的检测灵敏度并没有随着SiO包覆的CdSe/ZnS QDs核数的增加呈线性增加的关系,而是在CdSe/ZnS QDs核数增加到一定范围后,因为荧光猝灭和荧光发射与光吸收的竞争效应对检测灵敏度的提高作用便不再明显。羧基功能化SiO-CdSe/ZnS QDs复合微球的二氧化硅的壳层厚度对其在生理环境中的稳定性的影响

关键词：二氧化硅无机纳米颗粒复合微球摩擦学性能生物检测