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NO_2对SO_2/H_2O/空气体系气溶胶成核过程的影响

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环境科学研究 2016年第5期29卷 609-616页

作者：温作赢顾学军荣华马乔唐小锋胡长进张为俊中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院大气成分与光学重点实验室安徽合肥230031 中国科学技术大学研究生院安徽合肥230026 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学研究室安徽合肥230031 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院安徽合肥230026

为研究NO_2对SO_2/H2O/空气体系气溶胶成核过程的影响,采用纳米扫描迁移率粒子粒径谱仪（Nano-SMPS）,对NO_2/SO_2/H2O/空气混合气体在X-射线作用下生成粒子的粒径和浓度进行测量.结果表明,粒子的粒径在2.0-63.8 nm之间,最高数浓度可达... 详细信息

为研究NO_2对SO_2/H2O/空气体系气溶胶成核过程的影响,采用纳米扫描迁移率粒子粒径谱仪（Nano-SMPS）,对NO_2/SO_2/H2O/空气混合气体在X-射线作用下生成粒子的粒径和浓度进行测量.结果表明,粒子的粒径在2.0-63.8 nm之间,最高数浓度可达到1.4×107cm-3.成核粒子谱的分布呈双峰模式,其中一个谱峰中心位置在4.0 nm附近,另一个在7.0-14.6 nm之间,分别对应于均相成核和离子诱导成核两种过程.在均相成核方面,NO_2和SO_2均能参与气溶胶成核,而对气溶胶的生长没有明显影响,粒子的粒径主要集中在4.0 nm附近.在离子诱导成核方面,当混合气体中φ（SO_2）低于2.12×10-6时,加入NO_2可促进粒子生成;而当超过该值时,NO_2的加入反而会降低气溶胶成核粒子的总数浓度.当φ（SO_2）为3.61×10-6时,在φ（NO_2）分别为0.13×10-6、0.18×10-6和0.84×10-6的条件下,气溶胶成核粒子的总数浓度比不含NO_2下分别减少了25.9%、33.1%和49.0%.研究显示,NO_2和SO_2对·OH的反应竞争作用是影响NO_2/SO_2/H2O/空气体系气溶胶成核的重要机制.

关键词：气溶胶新粒子形成均相成核离子诱导成核

大气中典型的过氧化物/二胺与含硫化合物成核机理的理论研究

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大气中典型的过氧化物/二胺与含硫化合物成核机理的理论研究

作者：邱嘉雯山东大学

学位级别：硕士

随着社会工业化水平的提高,雾霾现象日益严重,这与气溶胶密切相关。气溶胶不但会改变地球辐射,影响全球气候,还会造成环境污染,危害人体健康,已经成为亟需解决的环境问题。研究污染物参与气溶胶的形成可为环境治理提供理论支撑。虽然气... 详细信息

随着社会工业化水平的提高,雾霾现象日益严重,这与气溶胶密切相关。气溶胶不但会改变地球辐射,影响全球气候,还会造成环境污染,危害人体健康,已经成为亟需解决的环境问题。研究污染物参与气溶胶的形成可为环境治理提供理论支撑。虽然气溶胶成核一直是学术界备受关注的热点,但是由于参与成核的物质种类众多以及成核机理的复杂性,目前仍不能充分解释现实中所发生的气溶胶成核现象。尽管有机物参与成核受到了很大的关注,但是有机物实际上能否参与新粒子的形成仍备受争议。有研究指出极低挥发性的有机物可以参与新粒子的形成的第一步,而有学者认为有机物如高度自氧化产物通常和硫酸（SA）的结合太弱,不能够增强附加的SA分子的附着性。甲基过氧化氢（MHP）是一种大气中常见的有机过氧化物。目前针对其参与气溶胶形成的研究主要集中在它的氧化性上。SA、甲磺酸（MSA）等的酸性物质和氨、胺等的碱性物质已被证实在新粒子的形成中起着不容忽视的作用。SA是参与大气成核常见的酸性前体物,但是由于目前限制硫排放的政策的实施,其浓度逐渐降低,同时MSA逐渐引起人们的关注。氨和胺的存在,特别是胺,能够高效地加快粒子的形成和增长。二胺,作为含有两个氨基基团的胺类,已有研究表明它能有效地参与到新粒子的形成中。实验仪器的局限性使得难以从分子水平上观察临界核的形成,而量子化学的出现填补了这一空缺。因此,利用量子化学方法从微观尺度探究MHP和二胺在新粒子的形成中的作用很有必要,也很有意义。本文的研究内容主要包括以下两个部分:1、甲基过氧化氢和硫酸参与的成核理论研究本文采用人工蜂群算法进行构象搜索,再结合密度泛函理论、分子中的原子量子理论和动力学的计算进行分析,在M06-2X/6-311++G（3df,3pd）水平上研究了MHP和SA在新粒子的形成中的作用。所讨论的团簇的构型表明,MHP通过氢键SO-H…O（H）、O-H…O（H）和C-H…O（H）与SA相互作用。虽然所有氢原子的供体的O-H键都被拉长,但没有发生质子转移。根据结构和拓扑分析,氢键SO-H…O（H）和O-H…O（H）比C-HO（H）强得多。此外,值得注意的是,MHP或SA单体的加入有助于提高普遍存在于（MHP）1-3（SA）1-3不同分子间的团簇（除了（MHP）2（SA）1）中的氢键SO3-H2…O2的强度。结合热力学和动力学分析,我们发现MHP与SA之间存在较弱的分子间相互作用,说明强氢键结合基团的类型及数量在决定有机过氧化物的成核能力方面起着至关重要的作用。含有MHP的团簇想要进一步生长成更大的团簇需要其他稳定物质,譬如氨气。2、双胺和甲磺酸参与的成核理论研究本文采用人工蜂群算法进行构象搜索,再结合密度泛函理论、分子中的原子量子理论和动力学的计算进行分析,在M06-2X/6-311++G（3df,3pd）水平上研究了乙二胺（EDA）、丙二胺（PDA）、腐胺（PUT）和哌嗪（PZ）这四种二胺与MSA形成的二元团簇的结构、热力学和动力学数据,并进一步研究了 PUT和MSA团簇（PUT）m（MSA）n（0≤m≤2,0≤n≤2）的增长。还加入水分子作用于二胺-MSA团簇中,探究水合作用对二胺与MSA成核作用的影响。结果表明,双胺和MSA主要通过氢键和静电作用进行相互作用。通过对比,团簇内三种主要的键按强度排序如下:SO-H…N＞N-H…N＞N-H…O。其中,N-H…N占比最高的氢键。还发现分子内氢键N-H…N起到稳定团簇的作用。在成核的初始阶段,二胺与MSA相互作用的能力强于单胺。而且单就二胺而言,PUT稳定MSA能力最强,其次是PDA,最后是EDA和PZ。反映了在基于MSA的NPF中胺的碱性和结构的重要作用。结合热力学和动力学数据分析可知,MSA的甲基阻碍了团簇的形成与增长。再者,比起PUT,MSA的加入更有利于（PUT）m（MSA）n（0≤m≤2,0≤n≤2）团簇的增长。PUT单独存在时不利于新粒子的形成,但是它可以降低MSA团簇的蒸发速率,提高团簇的稳定性。水分子的加入促进了二胺和MSA的成核作用。

关键词：新粒子形成有机过氧化物甲磺酸二胺

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速度成像系统的模拟与实验研究

速度成像系统的模拟与实验研究

作者：赵昱中国科学技术大学

学位级别：硕士

大气气溶胶是大气中的悬浮颗粒物体系,会对人类健康、环境和气候造成很大的危害。新粒子形成作为气溶胶的重要来源,对新粒子形成的成核机制进行研究有着重大的意义,通常会将理论计算和实验仪器的观测相结合来对形成机理进行研究。可以... 详细信息

大气气溶胶是大气中的悬浮颗粒物体系,会对人类健康、环境和气候造成很大的危害。新粒子形成作为气溶胶的重要来源,对新粒子形成的成核机制进行研究有着重大的意义,通常会将理论计算和实验仪器的观测相结合来对形成机理进行研究。可以通过质谱仪和光电子能谱仪的联用来分析团簇的组分和结构信息,最终可以得到质谱图和光电子能谱图以便于揭示化合物的存在及其性质。为了识别出团簇中不同的结构信息,所以需要保证光电子能谱仪的分辨率。因此,本文主要针对质谱-光电子能谱仪在实验中发现的问题,通过速度成像系统的模拟为仪器的实际设计和参数调试提供理论支持,提出了一种基于四极板的速度成像系统,旨在提高仪器的分辨率。1.为了保证离子束强度可以满足后续实验条件,通过调节质谱仪各部分的电压以及整体的时序进行实验,得到了强度为2000mV的碘离子束。此外,对光电子能谱仪微通道板的供电部分进行了重新设计,通过加上脉冲开关减小了噪声对于最终叠加图像的干扰。最终通过质谱和光电子能谱仪的联用进行实验,发现了实验中分辨率没有达到预期目标并且出现了光电子整体偏下的问题。2.针对在实验过程中发现的问题,对速度成像系统这一部分进行了电势、粒子轨迹和聚焦性能的模拟,通过增加极板数目取得了较好的模拟效果,提出了一种基于四极板的具有三个可调电压参数的速度成像系统,提高了速度成像系统的聚焦性能和分辨率,解决了一个可调电势只能聚焦相对较窄能量范围的问题,有利于减少光电子的损失,抗激光漂移的能力增强。3.根据模拟结果制定了速度成像系统的改动方案,此外还针对离子束强度和时序控制制定了改动方案,以此对光电子能谱仪进行了改进。通过一系列的改进使得离子束能够准确的到达预定的位置与激光相遇,光电子可以很好聚焦到达成像探测系统,提高了仪器整体的分辨率。经过最终的实验研究,仪器的分辨率达到了 4.5%,满足了小型化质谱-光电子能谱仪的设计要求。

关键词：新粒子形成质谱仪光电子能谱仪速度成像系统

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珠江三角洲新垦大气核化速率研究

环境科学 2011年第4期32卷 930-935页

作者：龚有国胡敏宋伟伟高健刘峰张远航防化研究院北京102205 北京大学环境科学与工程学院北京100871 中国环境科学研究院北京100021 防化指挥工程学院北京102205

计算了珠江三角洲新垦地区的大气核化速率,对核化机制及核化速率计算的影响因素进行了分析.基于PRIDE-PRD2004观测实验期间新垦站点的气溶胶数浓度谱分布观测数据,计算出3 nm粒子的表观形成速率.根据表观形成速率与核化速率之间的关系式... 详细信息

计算了珠江三角洲新垦地区的大气核化速率,对核化机制及核化速率计算的影响因素进行了分析.基于PRIDE-PRD2004观测实验期间新垦站点的气溶胶数浓度谱分布观测数据,计算出3 nm粒子的表观形成速率.根据表观形成速率与核化速率之间的关系式,分析了1 nm粒径临界核的大气核化速率.结果表明,新粒子事件期间3 nm粒子的表观形成速率为7.2～9.4 cm-3.s-1,1 nm临界核的大气核化速率为7.65×102～1.14×105 cm-3,与前体物硫酸蒸气浓度比较一致,气态硫酸应是主要的核化前体物.新垦地区背景气溶胶中积聚模态对碰并汇贡献较大,事件期间气溶胶数浓度变化对核化速率计算结果影响不大.本研究获取了新垦核化速率信息,有助于进一步了解核化机制.由于成核临界粒径的不确定性对核化速率计算结果影响很大,确定成核临界粒径对核化速率计算十分重要.

关键词： PRIDE-PRD2004 新粒子形成表观形成速率核化速率临界核

广州城区大气气溶胶数浓度及其粒径分布特征研究

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广州城区大气气溶胶数浓度及其粒径分布特征研究

作者：韩冰雪中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)

学位级别：硕士

大气气溶胶对人体健康、大气质量以及全球气候变化有重要的影响。广州作为改革开放的先发地,城市化、工业化发展迅速,大气气溶胶污染日益严重,导致大气能见度及空气质量的恶化。大气气溶胶的环境健康和气候效应均与其物理化学性质有关,... 详细信息

大气气溶胶对人体健康、大气质量以及全球气候变化有重要的影响。广州作为改革开放的先发地,城市化、工业化发展迅速,大气气溶胶污染日益严重,导致大气能见度及空气质量的恶化。大气气溶胶的环境健康和气候效应均与其物理化学性质有关,尤其是数浓度、粒径分布、化学组分等。研究气溶胶数浓度及其粒径分布对于研究城市大气污染治理及其健康和气候效应等方面具有重要意义。本研究使用扫描电迁移差分仪(SMPS)对广州城区春(2013年4月11日至5月5日)、夏(2013年6月2日至7月15日)、秋(2013年9月29日至10月18日)三个季节亚微米级气溶胶进行了观测研究,分析了广州城区各季节颗粒物数浓度、粒径分布及昼夜变化规律,灰霾天气和清洁天气的大气气溶胶的特征,以期为进一步研究广州地区气溶胶来源、老化过程、环境健康效应等提供数据支持。论文取得的主要研究成果如下:1)采样期间,PM2.5小时质量浓度春季最高,为49.4μg/m3,秋季次之(38.6μg/m3),夏季最低(30.4μg/m3)。大气颗粒物体积浓度、污染气体CO、SO2、NOx、NO2等的变化趋势与PM2.5一致。但O3不同,秋季浓度最高。与此相对应,春秋季灰霾时段较多,平均能见度春季为8.8Km,秋季为12.1Km,夏季最高为15.1Km。2)广州城区大气气溶胶的总数浓度在春季最高,为17790cm-3,其次为夏季,秋季。三个季节均是爱根核模态粒子所占比例最高,但不同模态粒子的数浓度季节变化特征有所差异。凝结核模态粒子(粒子(25-100 nm)数浓度春季、夏季高,秋季较低;积聚模态粒子(>100nm)数浓度春秋季高,夏季较低。3)整个观测期间的大气气溶胶数浓度粒径分布特征,春季、夏季呈较为明显的单峰型分布,峰值分别出现于63 nm、55 nm,秋季粒子数浓度粒径分布呈双峰分布,峰值分别为22 nm和137 nm。各个季节粒子体积浓度粒径分布峰值均在300-400nm左右,表面积浓度粒径分布峰值均在200-300nm左右。4)对粒径分布进行双模态正态分布拟合,结果表明,春季两个模态的几何平均粒径分别为56 nm、144nm,夏季分别为51 nm、177 nm,秋季分别为21 nm、127nm。第一个模态春、夏季数浓度较高,在104cm-3左右,第二个模态秋季数浓度较高,夏季最低。5)降雨过程对积聚模态粒子清除作用最大。对比降雨前后一个小时,积聚模态粒子数浓度降低程度高达59%,而爱根核模态粒子降低30%左右。降雨过后,凝结核模态粒子数浓度提高,百分比提高,雨后清洁天气有利于新粒子形成。在灰霾时期,积聚模态粒子数浓度由3874cm-3增至6440cm-3,所占比例由21.6%提高至35.8%,对灰霾形成作用突出。各个季节灰霾时期的数浓度峰值粒径普遍向积聚模态方向移动。6)广州城区春秋季节,粒子数浓度的昼夜变化呈现出明显的交通高峰时期峰值,尤其是交通晚高峰后,峰值浓度较高,15000cm-3左右。而夏季太阳辐射强,其昼夜变化受光化学反应影响较多,中午及午后爱根核模态粒子数浓度升高现象较多,数浓度高达14000 cm-3左右。7)秋季10月2日,10月6日发生新粒子形成事件,11nm粒子形成速率分别为4.3、3.0 cm-3s-1,凝结核模态粒子增长速率分别为9.0、2.3 nmh-1。强太阳辐射及低大气湿度有利于新粒子形成。

关键词：气溶胶数浓度粒径分布昼夜变化污染特征新粒子形成

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二氧化硫/水/空气体系气溶胶成核实验研究

中国环境科学 2015年第3期35卷 700-705页

作者：顾学军胡长进盖艳波赵卫雄方波林晓晓张为俊中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学研究室安徽合肥230031

以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对... 详细信息

以X-射线为辐射电离源对二氧化硫/水/空气体系的气溶胶成核过程进行了研究.实验结果表明,新生粒子来源于离子诱导成核与均相成核两种机制,前者产生带电颗粒,后者产生中性颗粒.离子对粒子成核有着重要的贡献,对粒子生长作用不明显,SO2对粒子成核与生长均有贡献.成核粒子谱分布呈双峰模式,其峰值会随着气体流速发生偏移.在低SO2浓度情况下,离子诱导成核占主导地位,随着SO2浓度的增加,均相成核的作用越来越明显.

关键词：气溶胶新粒子形成均相成核离子诱导成核

大气有机胺的硫酸气溶胶界面化学反应机理的理论化学研究

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环境化学 2021年第3期40卷 F0002-F0002页

大气有机胺是重要的碱性挥发性有机物,是促进大气新粒子形成与生长的重要前驱体。然而,目前由于有机胺在硫酸气溶胶表面非均相反应机理的不确定性,严重制约了如何采用大气模型正确评估有机胺对大气细颗粒物生长的贡献.

关键词：挥发性有机物大气细颗粒物新粒子形成有机胺非均相反应硫酸气溶胶大气模型不确定性

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北京上甸子地区气溶胶数谱观测与研究

北京上甸子地区气溶胶数谱观测与研究

作者：沈小静中国气象科学研究院

学位级别：硕士

大气颗粒物通过直接和间接辐射效应影响气候,同时也和人类健康密切相关。颗粒物在大气环境中的行为取决于其粒径大小及其谱分布特征。测量颗粒物的粒度谱特征,可以分析大气颗粒物的来源结构及其在大气中的动力学过程,为治理颗粒物污染... 详细信息

大气颗粒物通过直接和间接辐射效应影响气候,同时也和人类健康密切相关。颗粒物在大气环境中的行为取决于其粒径大小及其谱分布特征。测量颗粒物的粒度谱特征,可以分析大气颗粒物的来源结构及其在大气中的动力学过程,为治理颗粒物污染提供依据,也是探讨大气颗粒物其它物理性质和环境影响的基础。本研究使用TDMPS（Twin Differential Mobility Particle Sizer,双差分淌度粒径分析仪）和APS（Aerodynamic Particle Sizer,空气动力学颗粒物粒径分析仪）在上甸子区域大气本底站同步观测3nm～10μm的颗粒物的粒径谱分布。观测自2008年3月初至2009年2月底,除仪器故障外,有效观测天数315天,占总观测天数的85%,时间分辨率10min。观测期间颗粒物数浓度平均值（10min）（1.1±0.7）×104个cm-3,表面积浓度（7.0±6.5）×102μm2 cm-3,体积浓度（42±46）μm3 cm-3。上甸子大气颗粒物数浓度高于瓦里关大气本底站以及国外一些背景地区的颗粒物水平,特别是积聚模态颗粒物浓度偏高。颗粒物数浓度和谱分布存在明显的季节性差异,颗粒物平均数浓度最高值出现在春季,最低值出现在夏季。春季核模态颗粒物数浓度高,主要受春季多发的新粒子形成事件影响;新粒子的凝结增长是上甸子大气中爱根核模态颗粒物的重要来源,因此爱根核模态数浓度在春季也出现最高值;积聚模态颗粒物受爱根核模态颗粒物的凝结和碰并增长及城市污染物影响,最高值也出现在春季;粗粒子模态数浓度在春季高于其它季节,这是由于春季的沙尘事件造成的。用参数化的方法得到上甸子大气颗粒物谱分布的基本参数,可为气候模式和大气化学模式提供重要资料。气象条件对大气颗粒物数谱分布有重要影响。当风速增加时,爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度明显减少,而核模态数浓度增加;上甸子的地面主导风向是东北风和西南风,当风速较小,风向由东北转向西南时,爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度增加,核模态数浓度减少。降水对数谱的改变作用也十分明显,对积聚模态颗粒物的清除作用最突出。通过后向轨迹的聚类分析,将影响上甸子的气团主要分为五类。来自上甸子附近的气团和经过污染区域的气团对应的积聚模态颗粒物数浓度较高,轨迹长度通常较短,运行速度较慢;而来自欧洲、俄罗斯等长距离输送的的气团,对应的核模态颗粒物数浓度较高,轨迹长度较长,运行速度较快。通过对3nm～10μm颗粒物数浓度的资料分析,观察到在上甸子大气中有时候核模态颗粒物数浓度急剧增高,即新粒子形成事件。新粒子形成事件发生的天数占有效观测天数的39%。春季和冬季新粒子形成事件频率最高,因为晴朗、干燥的气象条件有利于新粒子的形成;而夏季频率最低,这是由于夏季高温、高湿、风速较小的气象条件有利于颗粒物的积聚,从而抑制新粒子的形成。上甸子大气中新粒子形成速率为0.4～13.5个cm-3 s-1,增长速率为0.4～12 nm h-1。春季的新粒子形成速率（成核速率）最高,冬季最低;夏季的增长速率最高,冬季最低。

关键词：颗粒物数谱分布新粒子形成形成速率增长速率

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瓦里关地区气溶胶数谱观测与研究

瓦里关地区气溶胶数谱观测与研究

作者：占明锦中国气象科学研究院

学位级别：硕士

颗粒物的物理化学性质是认识颗粒物对环境质量、气候变化和人体健康影响的基础,它们在大气中的行为和影响受到颗粒物粒径大小及数谱分布的影响。颗粒物数谱分布的测定和研究,是理解不同模态颗粒物分布特点和演变过程的必要条件,也是探... 详细信息

颗粒物的物理化学性质是认识颗粒物对环境质量、气候变化和人体健康影响的基础,它们在大气中的行为和影响受到颗粒物粒径大小及数谱分布的影响。颗粒物数谱分布的测定和研究,是理解不同模态颗粒物分布特点和演变过程的必要条件,也是探讨大气颗粒物其它物理性质和环境影响的基础。 2005年8月至2007年5月,利用国际先进的实时在线测量颗粒物数谱分布测量系统,对瓦里关地区10～500nm颗粒物进行了为期22个月的观测。观测期间瓦里关地区颗粒物数浓度以爱根核模态为主,全年颗粒物数浓度2102cm,核模态456cm;爱根核模态1161cm;积聚模态474cm。颗粒物数浓度水平较城市地区低一个数量级。颗粒物数浓度和数谱分布具有明显的季节特征,颗粒物平均数浓度最高值出现在夏季,最低值发生在秋季。冬季核模态颗粒物数浓度远远高于其他季节,主要受新粒子形成与增长过程的影响;夏季爱根核模态颗粒物数浓度远高于其他季节,主要受传输影响较大。颗粒物平均数浓度最低出现在秋季,因为秋季大雾降水天气较多,大雾的湿清除作用以及活化成云凝结核(CCN)使得积聚模态颗粒物数浓度急剧减少。气象条件对颗粒物数谱分布影响显著。沙尘和降水过程主要对爱根核模态和积聚模态颗粒物数浓度产生影响,对核模态颗粒物数浓度的影响不大。当风向为东北方向时,爱根核模态颗粒物数浓度增加,而当风向为西北和北时,核模态颗粒物数浓度增加。当相对湿度小于40%时,比较有利于新粒子的形成。研究发现大气中出现较高数浓度的爱根核模态颗粒物时,后向轨迹分析显示气团起源于瓦里关东北部地区或者途径东北部地区且传输速度较慢;而大气中含有较高浓度的核模态颗粒物时,气团来源于干净地区,且传输速度较快。瓦里关地区观测到新粒子形成和增长事件:新粒子形成事件占观测天数的23%。冬季新粒子发生频率最高,夏季发生频率最低,主要由于夏季大气湿度较高,平均相对湿度达70%。瓦里关地区新粒子的增长速率范围在0.05～4.07nm h,其形成速率为2.27～5.29cms。夏季新粒子增长速度较快,冬季和春季新粒子形成速率较快。

关键词：瓦里关大气本底站颗粒物数谱分布新粒子形成形成速率增长速率