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共价有机框架固相微萃取质谱探针超灵敏检测全氟化合物

共价有机框架固相微萃取质谱探针超灵敏检测全氟化合物

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作者：何泰然山东师范大学

学位级别：硕士

全氟和多氟烷基化合物（Per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs）是在环境中分布最广泛的持久性有机污染物之一,人类可以通过呼吸、食物和饮用水接触到PFASs。PFASs一旦被人吸收,就很难代谢出体外,其在人体中的半衰期长达2.3-8.5年... 详细信息

全氟和多氟烷基化合物（Per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs）是在环境中分布最广泛的持久性有机污染物之一,人类可以通过呼吸、食物和饮用水接触到PFASs。PFASs一旦被人吸收,就很难代谢出体外,其在人体中的半衰期长达2.3-8.5年。C-F键的键能高达497 k J·mol,使其在自然环境中具有极强的稳定性,能够抵抗诸如活性氧等常规氧化处理手段。此外,作为“永久性污染物”,PFASs具有持久生物富集性（主要在肝脏、肾脏和血清中蓄积）,即使在低接触水平,也会对内分泌、生殖和免疫系统产生破坏性影响,对动物和人类健康造成多种严重损伤。然而,环境中PFASs丰度低（超痕量）且分析物成分极为复杂,这使得准确检测出环境中全氟化合物极具挑战性。因此,迫切需要发展一种针对PFASs的简单、快速、高效、高灵敏度和高选择性的检测方法。近年来,敞开式电离质谱（Ambient ionization mass spectrometry,AIMS）的研究取得了巨大而迅速的进展,该技术可以实现对各种基质中的多种物质进行分析。AIMS具有广泛的解吸和电离方法选择,可以对高极性/非挥发性和非极性/挥发性分析物进行电离和检测。相比传统质谱技术（液相色谱串联质谱和气相色谱串联质谱技术等）,敞开式电离源具有快捷、耗时短、和操作简便的特点,被认为是一项极具前景的技术。固相微萃取（Solid-phase microextraction,SPME）技术是应用最为广泛的前处理技术之一,SPME具有简单、灵敏、易于自动化和无/少溶剂等优点,已被证明非常适合于方便和有效地分析来自复杂样品基质的各种化合物。SPME的萃取性能在很大程度上取决于涂层材料,因此,性能优异的固相微萃取涂层材料的开发是关键核心问题。共价有机框架（Covalent organic frameworks,COFs）是近年来发展较快的一类由有机单体有序连接的新型多孔晶态有机材料,具有密度低、比表面积大、易修饰、孔径有序、组分可调等优势。得益于以上优点,COFs被广泛应用于吸附、分离、催化、吸附、传感器、检测和治疗等领域。然而,以目标分析物为导向的、高选择性、高性能的新型COFs基固相微萃取涂层的研究尚处在初级阶段,针对PFASs检测的固相微萃取材料更是鲜有报道,因此极其有必要系统性研究创制针对“永久性污染物”PFASs的新型COF基固相萃取材料,以实现复杂基质环境中PFASs的高灵敏快速检测。基于以上论述,本论文主要开展了以下两项工作:1.根据PFASs的特点,针对环境中PFASs丰度低、基质效应复杂、难以高选择性检测的问题,精心设计并合成了一系列兼具疏水性碳链和正电性官能团的巯基化合物即β-巯基乙胺、2-巯基-N,N,N-三甲基乙醇铵碘和3-（3-巯基丙基）-1-甲基-溴化咪唑鎓,其中3-（3-巯基丙基）-1-甲基-溴化咪唑鎓是首次报道合成。进一步,选择乙烯基COF（COF-V）为母体COF,基于巯基和乙烯基的“点击”反应,运用孔工程策略,将兼具多种类正电性和疏水性的官能团锚定在COF孔道中,成功后修饰合成氨基修饰的COF（COF-A）、季铵盐修饰的COF（COF-QA）和咪唑修饰的COF（COF-IM）的同时,后修饰过程造成的材料有序结构的破缺也实现了COF-V纳米孔道到介孔材料的转变。多级孔、正电性、疏水性的引入大大提高材料对PFASs的吸附。我们对几种COF进行详尽表征后,耦合纳喷雾电离质谱技术,考察了这几种COF材料对PFASs的吸附性能,发现COF-IM对PFASs具有最佳吸附性能。其在对8种PFASs的检测中,检出限达到了0.06-0.13 ng·L,定量限达到了0.20-0.42 ng·L,相关系数>0.99,更重要的是PFASs的检测用时仅为7 mins。最后,运用Material Studio对COFs与PFASs的吸附机制进行了理论模拟,研究表明COF-V和COF-A与PFASs的结合能较低,COF-QA和COF-IM与PFASs的相近的高结合能。该工作能对目标分析物为导向、“量体裁衣”型固相微萃取材料的创制为核心的快速高灵敏PFASs的质谱检测提供了借鉴作用。2.为进一步提高复杂环境中超痕量PFASs的高选择性检测的问题,采用特异性的氟-氟相互作用为高选择性萃取基础,合成了含氟基团修饰的、兼具正电性的乙烯基离子液体(3-（3,3,4,4,4-五氟丁基）-1-乙烯基-碘化咪唑鎓),并采用热引发使其聚合于COF-V孔道中。利用氟链与PFAS的氟-氟相互作用力,以及正电基团与PFAS的高静电作用力,多位点、多方向提高固相微萃取材料对PFASs选择性,极大限度的降低基质效应的影响,提高检测精度。在结合敞开式质谱技术对PFASs的

关键词：全氟和多氟烷基化合物敞开式电离源质谱技术固相微萃取共价有机框架

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