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碳镁储氢材料控制性制备及放氢动力学的研究

碳镁储氢材料控制性制备及放氢动力学的研究

作者：谭琦山东科技大学

学位级别：硕士

本文将无烟煤、海绵焦和活性炭经950℃碳化,1500℃预石墨化处理制成微晶碳,以及以针状焦和乙炔热解沉积碳为碳原料,添加到金属Mg中,在氢气气氛下反应球磨制备碳镁储氢材料。借助TEM、XRD、FTIR、DSC、p-c-T以及自行设计的排水法放氢量... 详细信息

本文将无烟煤、海绵焦和活性炭经950℃碳化,1500℃预石墨化处理制成微晶碳,以及以针状焦和乙炔热解沉积碳为碳原料,添加到金属Mg中,在氢气气氛下反应球磨制备碳镁储氢材料。借助TEM、XRD、FTIR、DSC、p-c-T以及自行设计的排水法放氢量测试装置等检测手段对材料的结构和性能进行了表征测试。研究了碳化和预石墨化条件对碳材料结构和微晶碳尺寸的影响;总球磨时间、周期球磨时间、碳原料和金属催化剂对控制性制备碳镁储氢材料的影响;最后,研究了碳镁储氢材料的放氢动力学。通过分析无烟煤、海绵焦和活性炭碳化和预石墨化后的XRD图,发现无烟煤基微晶碳,其(002)衍射峰变得较尖锐,且在43.5°附近出现了与石墨(100)晶面对应的强度微弱的衍射峰。海绵焦基微晶碳的(002)衍射峰比活性炭基微晶碳(002)衍射峰尖锐得多,说明海绵焦基微晶碳比活性炭基微晶碳石墨化度要高的多。根据无烟煤基微晶碳的XRD图谱,计算了无烟煤基微晶碳的结构参数d、L和L,结果表明无烟煤经预处理后石墨化度增大,形成了具有石墨微晶结构的微晶碳,且石墨状微晶碳的结晶区增大,碳网平面在二维方向显著增大。总球磨时间为2h时,由于微晶碳良好的分散和助磨作用,材料粒度可达纳米级,但随着总球磨时间的延长,物料出现团聚现象且材料晶格结构被破坏程度加剧,4h材料已几乎呈均一非晶相;随总球磨时间增加,材料放氢温度降低。周期球磨时间越短,越有利于物料粒度变小,而在物料粒度达到纳米级前,增加周期球磨时间能提高储氢材料的储氢密度,降低放氢温度。无烟煤基微晶碳和乙炔热解沉积碳的储氢性能要比海绵焦基微晶碳、针状焦和活性炭基微晶碳好。添加金属催化剂储氢材料能提高储氢材料的储氢密度,降低放氢温度,Mo的催化性能要优于Ni和Al。根据化学反应动力学原理确定了储氢材料67Mg29CC3Ni1Al的放氢反应是表观一级反应,其放氢表观活化能为138.0±6kJ·mol。与储氢材料70Mg30CC相比,催化剂Ni、Al的加入缩短了放氢时间,加快了放氢速度,并且提高了放氢量,降低了放氢表观活化能,改善了储氢材料放氢动力学性能。

关键词：微晶碳反应球磨控制性制备放氢动力学

Mg_3Pr添加对Li-Mg-N-H体系放氢动力学性质的影响

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金属功能材料 2011年第1期18卷 14-17页

作者：米菁刘晓鹏吕芳李志念蒋利军王树茂郝雷北京有色金属研究总院能源材料与技术研究所北京100088

通过XRD、SEM、DSC和等温动力学性能测试等方法研究了Mg3Pr的添加对Li-Mg-N-H体系放氢动力学性能的影响。结果表明,采用Mg3Pr替代MgH2与Li NH2进行复合后,系统的放氢动力学性能大大提高。这主要是由于Mg3Pr经过首次吸氢后分解出细小的M... 详细信息

通过XRD、SEM、DSC和等温动力学性能测试等方法研究了Mg3Pr的添加对Li-Mg-N-H体系放氢动力学性能的影响。结果表明,采用Mg3Pr替代MgH2与Li NH2进行复合后,系统的放氢动力学性能大大提高。这主要是由于Mg3Pr经过首次吸氢后分解出细小的MgH2和Pr H3。与通常情况下制备的MgH2相比,原位析出的MgH2具有颗粒细小的特点,这将在与Li NH2反应放氢过程中使得产物层变薄,从而增加H离子的扩散速率。而Pr H3则起到催化反应的作用。在这两者共同作用下,该体系在180℃、0.1 MPa下经35 min完成总放氢量的90%。

关键词： Mg3RE Li-Mg-N-H 放氢动力学

Mg_2CoH_5/PrH_3复合添加对Li-Mg-N-H体系放氢动力学性能的影响

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金属功能材料 2011年第2期18卷 20-23页

作者：米菁刘晓鹏吕芳李志念蒋利军王树茂郝雷北京有色金属研究总院能源材料与技术研究所北京100088

通过XRD、SEM、质谱和等温动力学性能测试等方法研究了Mg2CoH5/PrH3复合添加对Li-Mg-N-H体系动力学性能的影响。结果表明,以Mg2CoH5/PrH3复合体替代MgH2与LiNH2进行复合,该体系放氢反应过程中Mg2CoH5与LiNH2反应同时原位弥散析出Co,在Co... 详细信息

通过XRD、SEM、质谱和等温动力学性能测试等方法研究了Mg2CoH5/PrH3复合添加对Li-Mg-N-H体系动力学性能的影响。结果表明,以Mg2CoH5/PrH3复合体替代MgH2与LiNH2进行复合,该体系放氢反应过程中Mg2CoH5与LiNH2反应同时原位弥散析出Co,在Co和PrH3共同作用下该体系的放氢速率明显提高,在180℃、0.1 MPa下Mg2CoH5/PrH3+LiNH2体系50 min完成放氢过程。

关键词： Li -Mg- N -H Mg2CoH5 放氢动力学

二维层状麦克烯材料Nb_(2)C催化改性Mg(BH_(4))_(2)储氢性能研究

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江苏科技大学学报（自然科学版） 2024年第1期38卷 36-41页

作者：郑家广张智张焱章浩宇吴富英张刘挺江苏科技大学能源与动力学院镇江212100 江苏科技大学分析测试中心镇江212100

硼氢化镁(Mg(BH_(4))_(2))因具有14.9%的储氢量,被认为是一种具有良好前景的高容量储氢材料.考虑到二维层状过渡金属碳化物麦克烯材料(MXene)对Mg(BH_(4))_(2)的放氢过程具有显著的催化效果,文中采用酸刻蚀法制备了微观表征为二维层状的... 详细信息

硼氢化镁(Mg(BH_(4))_(2))因具有14.9%的储氢量,被认为是一种具有良好前景的高容量储氢材料.考虑到二维层状过渡金属碳化物麦克烯材料(MXene)对Mg(BH_(4))_(2)的放氢过程具有显著的催化效果,文中采用酸刻蚀法制备了微观表征为二维层状的MXene材料碳化铌(Nb_(2)C),并通过机械球磨法将所制备的Nb_(2)C掺杂到Mg(BH_(4))_(2)中,以此来催化改性Mg(BH_(4))_(2)的放氢性能.由程序控温放氢(TPD)测试可得:在Mg(BH_(4))_(2)-x%Nb_(2)C(x=20,30,40)催化改性体系中,当x=40时,Mg(BH_(4))_(2)-40%Nb_(2)C体系的起始放氢温度可降至130℃左右,且升温至500℃后,可释放出12.8%H_(2),而未添加Nb_(2)C的纯Mg(BH_(4))_(2)约在285℃才开始放氢.除此之外,该体系在等温放氢测试中也表现出良好的放氢动力学性能,且由该体系改性后的放氢动力学性能可以在随后的第二和第三次吸放氢循环中保留下来,表现出良好的循环性能.

关键词：硼氢化镁 Nb_(2)麦克烯储氢性能放氢动力学

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新型复合材料Mg/MWNTs的储放氢性能

中国有色金属学报 2003年第4期13卷 850-853页

作者：陈东陈廉刘实陈德敏成会明马常祥王隆保中国科学院金属研究所沈阳110016 东北大学理学院沈阳110006

通过在加氢气氛下高能球磨,制成了新型复合材料Mg/MWNTs。利用XRD,TEM SAED等手段对该材料进行了微结构分析。采用储放氢实验装置测试了Mg/MWNTs H2体系的PCT放氢曲线和放氢动力学性能。研究发现:复合材料Mg/MWNTs在2.0MPa氢压时,373,47... 详细信息

通过在加氢气氛下高能球磨,制成了新型复合材料Mg/MWNTs。利用XRD,TEM SAED等手段对该材料进行了微结构分析。采用储放氢实验装置测试了Mg/MWNTs H2体系的PCT放氢曲线和放氢动力学性能。研究发现:复合材料Mg/MWNTs在2.0MPa氢压时,373,473,553和598K温度下,最大储氢量(质量分数)分别为0.41%,3.37%,5.70%和6.25%;复合材料Mg/MWNTs氢化物的焓变和熵变的绝对值均低于纯Mg,分别降低了10.51%和3.50%;与纳米晶Mg氢化物相比,复合材料Mg/MWNTs不仅最大储氢量显著增加,而且放氢动力学性能也明显改善。

关键词： Mg/MWNTs 储放氢性能复合材料最大储氢量氢化物放氢动力学

KH添加对Na-Al-H配位氢化物可逆放氢性能的影响

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物理化学学报 2013年第8期29卷 1804-1808页

作者：王顺葵李志杰肖学章范修林陈志文李寿权葛红卫陈立新浙江大学材料科学与工程学系浙江省电池新材料与应用技术研究重点实验室杭州310027 甘肃工业职业技术学院甘肃天水741025

以NaH粉和Al粉为合成原料,分别采用2%(摩尔分数,x)CeCl3和2%CeCl3/yKH(y=0.02,0.04)为催化添加剂,在室温和3MPa氢压下,通过反应球磨(NaH/Al+CeCl3)和(NaH/Al+CeCl3/yKH)(y=0.02,0.04)复合物成功制备出Na-Al-H配位氢化物.吸放氢性能测试结果表明,KH的加入能有效改善Na-Al-H体系中第二步脱氢反应放氢动力学性能.(NaH/Al+CeCl3/0.02KH)复合物170°C放氢时可在20min内完成脱氢过程,且在较低温度(100-140°C)下具有良好的可逆吸放氢性能.Kissenger方法计算表明,添加KH可降低Na-Al-H体系第二步脱氢反应的表观活化能,降低其放氢峰值温度.相结构分析表明,KH的添加使Na-Al-H体系中Na3AlH6的晶胞体积发生膨胀,进而提高体系的第二步放氢动力学性能.

关键词：配位氢化物 NaAlH4 KH CeCl3 放氢动力学

纳米Ti掺杂Mg(NH_2)_2/2LiH复合材料储氢性能

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石油化工设备 2011年第4期40卷 13-16页

作者：折恕平朱孟江中国石油天津销售公司天津300000 中国石油东北销售大港分公司天津300280

采用机械球磨法在Mg(NH2)2/2LiH中添加5%(质量分数)纳米Ti粉合成了复合储氢材料。升温脱附法(TPD)及等容法储氢性能测试表明,纳米Ti粉使Mg(NH2)2/2LiH的放氢峰温度降低了43℃,且180℃、0.1 MPa氢压下,添加纳米Ti粉复合材料前100 min放... 详细信息

采用机械球磨法在Mg(NH2)2/2LiH中添加5%(质量分数)纳米Ti粉合成了复合储氢材料。升温脱附法(TPD)及等容法储氢性能测试表明,纳米Ti粉使Mg(NH2)2/2LiH的放氢峰温度降低了43℃,且180℃、0.1 MPa氢压下,添加纳米Ti粉复合材料前100 min放氢量为4.2%(质量分数),而未添加Ti粉的复合材料前100 min的放氢量只有2.1%(质量分数)。运用X射线荧光分析(XRD)、扫描电镜(SEM)和背散射电子像分析了复合材料动力学性能提高的原因。

关键词：复合材料 Mg(NH2)2/2LiH 掺杂放氢动力学

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Ti-Mo合金氘化物热解吸过程研究

同位素 2008年第4期21卷 193-197页

作者：王伟伟龙兴贵黄刚中国工程物理研究院核物理与化学研究所四川绵阳621900

采用非零初压热解吸法研究了不同钼含量的钛钼合金TiMo_x(x=0.03、0.13、0.25、0.50、1.00,Mo与Ti原子数之比)氘化物的热解吸动力学,测试了氘解吸量与解吸时间的关系,应用反应速率分析方法得到了其热解吸速率常数k_d和热解吸表观活化能E... 详细信息

采用非零初压热解吸法研究了不同钼含量的钛钼合金TiMo_x(x=0.03、0.13、0.25、0.50、1.00,Mo与Ti原子数之比)氘化物的热解吸动力学,测试了氘解吸量与解吸时间的关系,应用反应速率分析方法得到了其热解吸速率常数k_d和热解吸表观活化能E_d;并与氕化物的热解吸动力学行为进行了比较。结果显示,x=0.03时,合金氕化物E_d小于氘合金化物E_d,与钛放氢动力学同位素效应一致;x=0.13、0.25时,氕化物E_d大于氘化物E_d;x=0.50、1.00时,氕化物与氘化物的E_d差别不大。通过初始解吸时合金中氕、氘含量的比较,结合室温下合金吸氕、氘量及物相结构,对合金放氢动力学同位素效应的本质进行了探讨。

关键词： Ti—Mo合金氘化物放氢动力学同位素效应

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炉膛中MgH2的放氢和脱硫脱硝机理研究

炉膛中MgH2的放氢和脱硫脱硝机理研究

作者：杨长勇哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

本文提出在炉膛温度条件下,用MgH2颗粒同时实现劣质燃料的助燃和脱硫脱硝;研究了MgH2颗粒的放氢特性,助燃效果和脱硫脱硝机理。MgH2放氢过程实质上是MgH2的化学分解过程,同时是一个热力学平衡过程,本文建立了炉膛温度条件下MgH2颗粒放... 详细信息

本文提出在炉膛温度条件下,用MgH2颗粒同时实现劣质燃料的助燃和脱硫脱硝;研究了MgH2颗粒的放氢特性,助燃效果和脱硫脱硝机理。MgH2放氢过程实质上是MgH2的化学分解过程,同时是一个热力学平衡过程,本文建立了炉膛温度条件下MgH2颗粒放氢热力学平衡方程和化学平衡判据,分析了在达到热力学平衡时炉膛温度对平衡压力及表面自由能的影响;建立了MgH2颗粒放氢动力学方程,分析了MgH2颗粒直径和炉膛温度对MgH2分解的影响。MgH2颗粒在炉膛温度条件下的分解,也是由外向内的热量传递过程,达到了理论分解温度时,MgH2就开始分解,直至放氢完毕。本文依据球形MgH2颗粒的热平衡方程和传热微分方程,得到了MgH2颗粒起始分解时间和分解时间的计算公式,计算了烟气温度、颗粒速度、颗粒直径和烟气流速对起始分解时间和分解时间的影响。计算结果表明,颗粒直径越大分解时间越长,颗粒速度、烟气温度和烟气流速越大,分解时间越短,颗粒直径和烟气温度对起始分解时间和分解时间的影响较大。建立了MgH2两步脱硫模型,指出了SO2初始浓度、颗粒直径、Mg/S、反应速率常数和扩散系数等参数是影响脱硫效率的因素,MgH2的脱硫效率在30%左右;用MgH2脱硝主要是H2的再燃作用,研究表明,HNO和NHi对再燃效果起关键作用,但脱硝效率不高,一般小于10%;MgH2颗粒能够提高炉膛局部温度,对低质动力用煤有一定的助燃作用。

关键词： MgH2 放氢热力学放氢动力学助燃脱硫脱硝