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膜科学与技术 2024年

作者：魏刚季辉李永哲王凯刘丰宇张波王丽山东东岳未来氢能材料股份有限公司

高温质子交换膜燃料电池(HT-PEMFC)因电极反应快、转化率高、水热管理简单、耐受性好等优点被广泛关注。高温质子交换膜作为质子交换膜燃料电池的核心部件，对整个高温质子交换膜燃料电池系统的运行起着至关重要的作用。目前最广泛商业... 详细信息

高温质子交换膜燃料电池(HT-PEMFC)因电极反应快、转化率高、水热管理简单、耐受性好等优点被广泛关注。高温质子交换膜作为质子交换膜燃料电池的核心部件，对整个高温质子交换膜燃料电池系统的运行起着至关重要的作用。目前最广泛商业化应用的质子交换膜材料-Nafion膜对高温和低相对湿度的运行环境表现出质子导电率降低、机械性能变差等问题。本文综述了近年来关于提高Nafion膜质子传导率的研究进展，讨论了Nafion膜在高温和低相对湿度的运行机理，从分子设计的角度对Nafion的结构改性方法研究进行了总结和分析，重点探讨了无机、有机复合材料掺杂对Nafion膜质子传导性能的提升，展望了高温质子交换膜的未来发展方向，为后续的高温质子交换膜的研究工作提供指导作用。

关键词：高温质子交换膜 Nafion膜改性掺杂

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CNGS晶体的改性生长及性能研究

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作者：高存远山东大学

学位级别：硕士

压电传感器在军事领域,航空航天,工业生产等各方面都具有重要的应用,而压电材料是压电传感器最重要的组成部分,决定着压电传感器的性能。目前所工业化应用的各种压电晶体材料中,均存在一系列问题。对于陶瓷材料,由于其居里温度较低,实... 详细信息

压电传感器在军事领域,航空航天,工业生产等各方面都具有重要的应用,而压电材料是压电传感器最重要的组成部分,决定着压电传感器的性能。目前所工业化应用的各种压电晶体材料中,均存在一系列问题。对于陶瓷材料,由于其居里温度较低,实际使用温度最高不能超过600℃,且存在老化速度较快,损耗率较高的缺点。石英晶体在升温过程中会发生相变,且其本身的压电性能较弱。铌酸锂晶体在高温下电导率会升高,电阻率降低,因而难以在高温环境下使用。在最近的科学研究中发现,硅酸镓镧结构的有序晶体,CNGS(CaNbGaSiO)熔点较高,达1300℃以上,且在升温至熔点的过程中不存在相变,生长方法简单,晶体质量较高,易于工业化生产,是一种在科学研究和工业应用领域均具有广阔前景的晶体材料。目前的研究方向主要为器件的设计制造和掺杂晶体在压电以及激光领域的应用。硅酸镓镧型晶体被认为是一种优异的高温压电晶体材料,其构成的的压电传感器可在各种复杂条件下工作。然而,由于硅酸镓镧型压电晶体元件的制造成本较高,难以得到广泛应用。如果能够降低硅酸镓镧型压电晶体的生长成本,那么此类型晶体的应用将会更加广泛。因此,在实验过程中,在进行稀土元素取代实验的同时,我们探究使用Al元素替代昂贵的Ga元素。本论文主要探究了 10 at.%La:CaNbGaSiO晶体以及双掺杂的10 at.%La:CaNb(GaAl)3SiO晶体提拉法生长工艺,对影响晶体生长质量的各种因素进行了探究以及改良。实施了晶体材料的定向,加工等一系列工序,且对晶体材料的热学性质和常温以及高温下的压电性质进行了深入的探索研究。(1)使用提拉法生长工艺,成功生长了 10 at.%La:CaNbGaSiO以及双掺杂的10 at.%La:CaNb(GaAl)3SiO(x=0.2,0.4)的晶体。为了提高晶体的生长质量,我们根据晶体生长的实际情况,结合晶体生长的动力学及相关理论模型进行分析,通过改进晶体生长温场,调整转速以及拉速等,优化了晶体生长条件,减少晶体生长的缺陷,得到较高质量的晶体。晶体的尺寸范围为Φ20～45 mm×60～75 mm。(2)对所生长的晶体进行了组分分析和结构分析。利用X射线荧光光谱测试方法,测得了La:CNGS与La:CNGAS晶体的分凝系数以及晶体中掺杂La元素的实际浓度。利用X射线粉末衍射的测试方法,进行了晶体结构的测试,实验结果表明La:CNGS晶体以及La:CNGAS与CNGS晶体结构相近,晶系为三方晶系,32点群。此外,分别测试了La:CNGS和La:CNGAS晶体的密度以及比热,热膨胀,热扩散,热导系数等热学性质,对La:CNGS以及La:CNGAS晶体热学性质进行了对比分析,探究了La:CNGAS晶体随着A1元素掺杂浓度的改变晶体热学性质的变化趋势。实验结果证明,引入La元素后,晶体的热膨胀系数有增大的趋势,比热、热扩散系数的数值均有所减小。而在双掺La以及A1元素时,随着Al掺杂量的增加时,各种热学性质又有不同的变化趋势。(3)根据La:CNGS与La:CNGAS的晶体结构及晶胞参数,参考了IEEE的压电测试的标准,设计了压电测试用晶片切型。通过阻抗分析法对介电常数和损耗,以及压电、弹性常数和机电耦合系数进行了测试。La:CNGS与纯CNGS晶体的压电系数相比,电弹系数全部表现为增大的趋势。而La:CNGAS与La:CNGS B晶体相比,晶体的压电常数、机电耦合系数以及弹性常数增大,介电常数随之减小。随着所掺杂Al元素掺杂浓度的提升,压电常数、机电耦合系数以及弹性常数继续增大,介电常数减小。在室温到900℃的温度范围内,对晶体的高温压电性能进行了测试和分析,主要包括高温电阻率,介电常数,介电损耗与温度的关系,弹性常数的温度效应以及高温下压电常数等,并对高温下La:CNGS与La:CNGAS晶体的压电性能进行了比较分析。为了探索高温条件下压电晶体频率稳定性,对于零频率温度切型的进行了测试分析,通过不同的角度晶片温度频率稳定性的测试,进一步证明所得到的零频率温度切型晶片在实际情况下具有良好的频率温度稳定性。

关键词：晶体生长改性掺杂热学性能压电性能

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改性氧化锌对VOCs的吸附特性及其催化潜力模拟研究

改性氧化锌对VOCs的吸附特性及其催化潜力模拟研究

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作者：黄栩淳上海应用技术大学

学位级别：硕士

挥发性有机污染物(VOCs)给建筑环境带来的污染越来越严重,在众多处理技术中,吸附技术和催化技术以其绿色无污染等优点被应用于处理建筑室内挥发性有机污染物。半导体材料可作为一种具有吸附和催化效应的物质,在光电领域和催化行业获得... 详细信息

挥发性有机污染物(VOCs)给建筑环境带来的污染越来越严重,在众多处理技术中,吸附技术和催化技术以其绿色无污染等优点被应用于处理建筑室内挥发性有机污染物。半导体材料可作为一种具有吸附和催化效应的物质,在光电领域和催化行业获得广泛关注和应用实践。计算材料科学已成为与实验、理论并列的重点研究方法之一,当通过实验方法筛选功能材料不容易实现时,可采用分子模拟计算的方法来筛选某些具有吸附和催化效应的物质。模拟计算技术已成为材料研发探索的一种重要手段。本文选取了氧化锌作为研究对象功能物质,基于密度泛函理论和分子模拟的方法,探究其表面物性,通过对其表面进行改性处理,研究改性后的物质特性,结果显示,改性后的氧化锌的带隙能有所降低,且其电子分布相较纯氧化锌有所增加,因此改性后的氧化锌在能带范围内对表面物质的敏感程度提高。随后,基于GGA+U修正法,以Ce原子掺杂为例,对Ce原子在改性氧化锌表面的不同三处掺杂点位掺杂后的结构变化以及结合能结果进行分析,筛选改性掺杂的最优掺杂点位,结果表明,当Ce原子掺杂在Zn-Ce点位时,掺杂点位周围的键长变化情况与其他两点位近似,且结合能达到2.512e V,远大于Ctr-Ce点位(1.552e V)和O-Ce点位(1.215e V),因此Ce原子掺杂在Zn-Ce点位时,改性掺杂体系的紧密程度最高,结构最为稳定。进一步选取甲醛作为吸附对象,基于几何结构、吸附距离、吸附能以及电荷密度图,分别讨论了纯改性氧化锌表面、单掺Ce原子的改性氧化锌表面、单掺Y原子的改性氧化锌表面、双掺Ce原子和Y原子的改性氧化锌表面,对甲醛分子的吸附,结果显示甲醛中的O原子更容易吸附于改性氧化锌表面上,掺杂后的改性氧化锌表面均对甲醛的吸附性能有所增强,且双掺Ce原子和Y原子的改性氧化锌表面的Ce原子与甲醛的O原子之间存在成键的趋势。同时考察了空气中常见的水分子对吸附的干扰作用,结果显示,水分子与甲醛之间既存在竞争吸附,同时在单掺Y原子的改性氧化锌表面出现了促进甲醛吸附的现象。对于纯改性氧化锌、Ce掺杂后的改性氧化锌、Y掺杂后的改性氧化锌以及Ce和Y共掺杂的改性氧化锌系统,分别对这四个系统的光电效应和催化潜力进行了分析,结果表明,通过掺杂手段有效降低了改性氧化锌的能带值,提升了改性氧化锌的电荷转移效率,有效提升改性氧化锌束缚电荷的能力以及在可见光范围内的光响应程度,最令人注意的是,改性氧化锌在波长400nm至550nm的近可见光区域出现了新的三个光吸收峰,分别约为35346cm、39263cm和60202cm,且掺杂后的改性氧化锌产生·O的能力更强,可有效提高改性氧化锌的催化性能。最后,基于催化反应机理分析后发现改性氧化锌表面上掺杂的Ce原子和Y原子可为导带中的电子迁移提供位点,延长空穴和电子的分离时间,使空穴和电子有足够的时间转移至改性氧化锌表面与外界物质进行反应,进一步导致e与氧气在改性氧化锌表面产生更多的·O,使双掺Ce原子和Y原子的改性氧化锌对VOCs的降解强度以及降解速率加强,最终将VOCs转化为一系列的无毒物质。

关键词： VOCs 改性掺杂吸附光电效应催化

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羟基磷灰石改性及其对甲醛催化氧化性能研究

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作者：孙亚会大连理工大学

学位级别：硕士

甲醛(formaldehyde, HCHO)是室内空气的主要污染物之一,其来源途径广泛。装修、装饰材料及一些日常用品等均能长期缓慢释放甲醛。甲醛具有较高的毒性,是一种致癌致畸的物质,短期接触会引起粘膜的刺激反应,长期接触会增加患癌及其他一些... 详细信息

甲醛(formaldehyde, HCHO)是室内空气的主要污染物之一,其来源途径广泛。装修、装饰材料及一些日常用品等均能长期缓慢释放甲醛。甲醛具有较高的毒性,是一种致癌致畸的物质,短期接触会引起粘膜的刺激反应,长期接触会增加患癌及其他一些致命疾病的可能性。甲醛因其毒性及普遍的接触途径对人体健康造成了潜在的威胁,因此,甲醛的消除是长期以来研究的热点问题之一。目前存在的甲醛消除技术中,催化氧化法以其高效、简便易操作且不产生二次污染等优点具有良好的发展前景。本文针对传统催化剂成本高,环境安全性不好等缺点,采用羟基磷灰石(hydroxyapatite, HAP)这一安全无毒、相态稳定且来源广泛、廉价易得的物质作为催化剂的主要组成成分,通过对其改性来设计催化剂,考察其用于甲醛催化氧化的催化性能。本文的研究主要分为两部分：有机物改性：本文采用三种常用的有机改性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基硫酸钠(SDS)和柠檬酸钠(sodium citrate)对羟基磷灰石的结构进行调整并采用多种表征手段探究了改性后羟基磷灰石的结构变化。研究结果显示,不同有机改性剂的加入主要引起了羟基磷灰石比表面积及孔结构的变化。对不同改性后羟基磷灰石样品进行活性测试,具有较大比表面积、孔容同时孔径较小的柠檬酸钠改性后的样品表现出了最好的活性,在240℃实现了甲醛的完全转化。对于柠檬酸钠改性的羟基磷灰石样品,进一步考察了不同煅烧温度对其活性的影响。过渡金属的掺杂：为保持催化剂较好的经济性,选用了多种常用过渡金属Co、Mn、Cu对羟基磷灰石进行改性。活性测试表明,少量过渡金属的掺入大大提高了羟基磷灰石的催化活性,且Cu掺杂的羟基磷灰石表现出了最好的催化活性,在180℃达到了甲醛的完全转化。对于Cu掺杂的羟基磷灰石,采用离子交换法、共沉淀法及浸渍法分别掺入Cu来调控Cu的物种及落位,并采用多种方法进行表征,关联Cu的物种落位与催化剂活性的关系。实验结果表明,羟基磷灰石表面高分散的Cu物种是催化氧化甲醛的主要活性位。羟基磷灰石作为一种非贵金属材料对甲醛催化氧化表现出了一定的活性,且实验结果表明,其活性可以通过对其结构的调变及其他元素的掺入得到提高。羟基磷灰石作为甲醛催化氧化材料具有一定的研究和应用价值。

关键词：甲醛羟基磷灰石改性掺杂

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Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)储氧材料制备方法研究进展

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热喷涂技术 2021年第2期13卷 85-94页

作者：孟玲矿冶科技集团有限公司北京100160

本文综述了共沉淀法、溶胶-凝胶法、水热法、高能球磨法等常用Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)储氧材料的合成方法,并进行了比较。阐述了Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)的基本改性机制,详述了稀土元素、碱土元素以及过渡金属对Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)的改性效果... 详细信息

本文综述了共沉淀法、溶胶-凝胶法、水热法、高能球磨法等常用Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)储氧材料的合成方法,并进行了比较。阐述了Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)的基本改性机制,详述了稀土元素、碱土元素以及过渡金属对Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)的改性效果及原理。相关研究结果表明,Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)晶体结构、形貌、比表面积与其合成方法有很大关系,从而影响其储氧性能和热稳定性。通过掺杂第三种元素与Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)形成三元固溶体能进一步改善其储氧性能和热稳定性,从而使CO和HC在还原条件下以及NO_(x)在氧化条件下的转化率大大提高。最后,本文指出了Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2)储氧材料目前存在的问题和今后的研究方向。

关键词：储氧材料 Ce_(x)Zr_(1-x)O_(2) 储氧性能改性掺杂

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