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杂原子改性催化剂对加氢脱硫性能的影响

杂原子改性催化剂对加氢脱硫性能的影响

作者：郭振雪河北工业大学

学位级别：硕士

随着社会经济的快速发展,人类对石油加工品的消费需求日益增长。大规模的开采消耗使原油资源的重质化和劣质化情况越发严重,导致加工汽、柴油的原料中硫、氮化合物等杂质含量也越来越高,燃油使用过程中,大量硫化物的释放造成了自然环境... 详细信息

随着社会经济的快速发展,人类对石油加工品的消费需求日益增长。大规模的开采消耗使原油资源的重质化和劣质化情况越发严重,导致加工汽、柴油的原料中硫、氮化合物等杂质含量也越来越高,燃油使用过程中,大量硫化物的释放造成了自然环境的污染和破坏。我国于2019年实行国VI清洁燃料标准,要求汽、柴油产品中硫含量不得高于10 ppm,这意味着在油品加工过程中需对油品中的含硫化合物进行深度脱除。加氢脱硫是工业上使用最普遍的油品脱硫技术,其核心在于开发高活性和高选择性的加氢脱硫催化剂。γ-AlO凭借其优异的孔道结构和机械强度,成为工业应用最为广泛的加氢脱硫催化剂载体,但γ-AlO与活性金属间会形成较强的作用力,使催化剂加氢性能的发挥受到限制,在较低的苛刻度下难以达到超低硫产品的加工需求。因此,通过调变催化剂结构来提升催化剂的反应性能是该领域的重要研究方向之一。本文分别以Si、Ti改性的AlO为载体,制备了不同Si O、Ti O含量的Ni Mo/AlO催化剂。通过XRD、BET、NH-TPD、Py-IR、H-TPR、HRTEM和XPS表征探究了改性催化剂性质与结构的变化,并使用二苯并噻吩（DBT）对催化剂的脱硫活性进行评价。通过对Si改性催化剂表征分析,发现Si的引入削弱了Mo物种与γ-AlO间的相互作用,调变了催化剂的孔径结构与表面酸类型,提高了活性相分散度和金属硫化度,促使形成更多Ni Mo S II结构。评价结果证实Si改性能够提升催化剂的反应性能,当Si引入量为6%时催化剂效果最好,此时DBT的反应活化能为91.4 k J/mol,反应速率常数为5.25×10 mol/（g·h）。对比DBT转化率在50%的产物分布发现引入Si能够影响DBT在催化剂表面的路径选择性,直接脱硫路径选择性从83.69%（未改性催化剂）增加至92.89%（引入量为8%）。对Ti改性催化剂的表征结果显示Ti改性调变了载体及催化剂的孔径分布,4～10nm有效孔占比增大;提高了催化剂表面的弱酸量并且产生了新的活性位点;生成了更多容易还原的Mo物种,提高了Mo的硫化度,使Ni Mo S活性相比例增加;改变了Mo S的形貌结构,生成的Mo S活性相片层较短且堆叠度较高。评价结果显示,引入Ti能够增加催化剂的加氢脱硫性能,当Ti O添加量为8%时催化剂的催化效果最佳,在Ni Mo/Al-8Ti催化作用下DBT的活化能为79.2 k J/mol,反应速率常数为3.96×10mol/（g·h）。对比DBT在不同催化剂作用下转化率为50%的产物,发现联苯仍为DBT的主要产物,DDS脱硫路径选择性由83.69%（未改性催化剂）增加至91.97%（引入量为8%）。

关键词：加氢脱硫 NiMo/Al2O3 杂原子改性催化剂反应路径

改性催化剂对N_(2)O_(5)硝化甲苯的影响研究

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江西化工 2023年第1期39卷 71-73,81页

作者：樊蓉山西师范大学现代文理学院山西临汾041000

目的:研究改性催化剂对N_(2)O_(5)硝化甲苯的影响。方法:本文采取3种方法改性HZSM-5沸石分子筛,在N_(2)O_(5)硝化甲苯中应用催化剂。结果:催化剂应用后,-硝基甲苯收率明显提升,其中浸渍法改性具备更优的效果,活性最高的为Cu-Z5-IM,达到6... 详细信息

目的:研究改性催化剂对N_(2)O_(5)硝化甲苯的影响。方法:本文采取3种方法改性HZSM-5沸石分子筛,在N_(2)O_(5)硝化甲苯中应用催化剂。结果:催化剂应用后,-硝基甲苯收率明显提升,其中浸渍法改性具备更优的效果,活性最高的为Cu-Z5-IM,达到67.7%的-硝基甲苯产量,与未改性时的49.0%相比提升了18.7%。结论:在N_(2)O_(5):甲苯=1:1、反应温度15℃、反应时间1h、催化剂为HZSM-5且用量5g的反应条件下,3种改性方案皆可促进催化剂活性及硝化选择性地提升。

关键词：改性催化剂 N_(2)O_(5) 硝化甲苯影响

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非贵金属改性粘土催化剂的制备及性能表征

非贵金属改性粘土催化剂的制备及性能表征

作者：崔璨安徽理工大学

学位级别：硕士

粘土是一种资源丰富的非金属矿物,具有比表面积大,吸附性,流变性,催化性等特点,但是由于本身结构的局限,使粘土的利用不能完全的利用,改性粘土必将以其丰富的资源,廉价高效的品质而受到大家的青睐,粘土改性是有效利用粘土的必由之路,改... 详细信息

粘土是一种资源丰富的非金属矿物,具有比表面积大,吸附性,流变性,催化性等特点,但是由于本身结构的局限,使粘土的利用不能完全的利用,改性粘土必将以其丰富的资源,廉价高效的品质而受到大家的青睐,粘土改性是有效利用粘土的必由之路,改性粘土必将在吸附剂、催化剂、填充剂等领域占据一席之地。本文主要研究的是利用非贵金属对凹凸棒石和海泡石这两种粘土进行改性。用改性粘土制备催化剂,通过测定了比表面积、XRD图谱以及SEM表征,可得出改性粘土内部结构与酸改性程度和非贵金属负载量有十分密切关系,酸处理可有效提高凹凸棒石比表面积。SEM测定结果表明活性组分稀土能较均勺分布在催化剂表面及孔道中,负载量适中未见颗粒聚集。改性粘土催化剂制备实验结果表明：经过酸改性处理后,凹凸棒石的比表面积为154.7m2/g,海泡石载体的比表面积均在100m2/g以上,比未处理海泡石原矿比表面积36.1m2/g有较大程度提高,说明酸处理提高了海泡石载体比表面积;负载Cu元素后催化剂载体中形成了各种Cu的物相,除了CuO物种外,还有少量Cu2O和Cu物种;SEM测定结果表明活性组分Cu能较均匀地散布在催化剂表面及孔道中,在负载量适中时未见大的聚集颗粒,达到均匀的分散度。

关键词：凹凸棒石海泡石改性催化剂比表面积 XRD分析

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硅／镁－混合稀土改性催化剂的制备及其应用

石油炼制与化工 1996年第3期 65-65页

作者：王桂茹李书纹大连理工大学

硅／镁－混合稀土改性催化剂的制备及其应用ＣＮ１１１０６２８Ａ／王桂茹，李书纹．．．（大连理工大学）．－１９９４．４．１８；Ｉｎｔ．Ｃｌ．Ｂ０１Ｊ２９／０６Ｃ０７Ｃ１５／０２该催化剂（硅／镁一混合稀土改性ＺＳＭ－５沸石... 详细信息

硅／镁－混合稀土改性催化剂的制备及其应用ＣＮ１１１０６２８Ａ／王桂茹，李书纹．．．（大连理工大学）．－１９９４．４．１８；Ｉｎｔ．Ｃｌ．Ｂ０１Ｊ２９／０６Ｃ０７Ｃ１５／０２该催化剂（硅／镁一混合稀土改性ＺＳＭ－５沸石分子筛催化剂）用于甲苯、丙烯烷基化...

关键词：改性催化剂王桂大连理工大学李书大连工学院铈合金稀土化合物混合稀土沸石分子筛

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燃料改性催化剂Eco—Mach

稀土信息 1997年第10期3卷 11-11页

作者：王梅

日本一家陶瓷材料公司最近开发出一种燃料改性催化剂Eco—Mach,将其投入汽车的燃料箱中即可使用,它能将燃料中的难燃物质转变成可燃物。对于排气量在2000cc以下的汽车,只用一组这种材料。

关键词：改性催化剂陶瓷材料过渡金属氧化物 Mach 可燃物球形结构排气量汽车行驶再生催化剂催化功能

金属改性ZSM-5催化剂对黄丝藻提油后藻渣催化热解的影响

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太阳能学报 2017年第11期38卷 3104-3110页

作者：季祥刘彬李湘萍陈冠益马文超内蒙古科技大学数理与生物工程学院包头014010 天津大学环境科学与工程学院天津市生物质燃气燃油技术工程中心天津300072 西藏大学理学院拉萨850012

采用固定床反应器对黄丝藻提油后藻渣进行催化热解,以物料与催化剂质量比为1∶2研究不同金属类型(Mo、Ce、Ni)及金属负载量(4%、6%、8%)改性后的ZSM-5催化剂对黄丝藻提油后藻渣热解产物特性的影响。对催化剂进行BET、XRD等表征,对热解... 详细信息

采用固定床反应器对黄丝藻提油后藻渣进行催化热解,以物料与催化剂质量比为1∶2研究不同金属类型(Mo、Ce、Ni)及金属负载量(4%、6%、8%)改性后的ZSM-5催化剂对黄丝藻提油后藻渣热解产物特性的影响。对催化剂进行BET、XRD等表征,对热解气体产物通过气相色谱分析,对液体产物采用气相色谱-质谱联用仪进行定性及半定量分析。结果表明:金属改性后ZSM-5催化剂加剧热解挥发分裂解,导致液体产物收率降低,热解气体产物的收率增加。反应过程中,催化剂的加入使气体产物中CO含量增加,CO_2含量减少。采用6%Ni/ZSM-5催化剂时所获得液体产物中酸类物质降低为0.09%,碳氢化合物组分达34.81%,且含有较低的稠环化合物和最高的烷基苯成分(4.92%)。

关键词： ZSM-5 改性催化剂黄丝藻提油后藻渣催化热解

改性CuO/γ-Al_2O_3催化剂的表征及催化活性研究

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中国给水排水 2008年第5期24卷 52-56页

作者：张惠灵郑利祥郗志通农佳莹徐亮武汉科技大学资源与环境工程学院湖北武汉430081

采用浸渍焙烧法制备了掺杂有CeO2的CuO/γ-Al2O3催化剂,以提高催化剂的催化活性并解决传统催化剂机械强度差的问题。利用扫描电镜(SEM)观察、比表面积(BET)测定、X射线衍射(XRD)分析、X射线能谱(XPS)分析等手段对催化剂的表面形态、物... 详细信息

采用浸渍焙烧法制备了掺杂有CeO2的CuO/γ-Al2O3催化剂,以提高催化剂的催化活性并解决传统催化剂机械强度差的问题。利用扫描电镜(SEM)观察、比表面积(BET)测定、X射线衍射(XRD)分析、X射线能谱(XPS)分析等手段对催化剂的表面形态、物相结构等特征进行了表征。在微波诱导氧化工艺中,考察了CeO2的掺杂对CuO/γ-Al2O3催化活性和稳定性的影响。结果表明,CeO2的掺杂使活性组分CuO在载体表面分散得更均匀,增加了催化剂的有效活性点位和储氧能力,提高了其催化活性和稳定性;在相同条件下,与CuO/γ-Al2O3相比,CeO2的掺杂使得CuO-CeO2/γ-Al2O3对甲基橙的脱色率提高了30%左右。

关键词：微波诱导氧化改性催化剂印染废水甲基橙

新型高效改性CrOx-B/SiO2双中心乙烯聚合催化剂的研究与开发

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新型高效改性CrOx-B/SiO2双中心乙烯聚合催化剂的研究与开发

作者：刘伟伟华东理工大学

学位级别：硕士

由Phillips铬系催化剂制备的高密度聚乙烯(HDPE)具有独特的结构特征,分子量分布(MWD)相对比较宽,而且分子链中带有少量的长支链,因此产品具有较高的熔体强度以及独特的流变性能和加工性能,特别适合于大型中空容器和大型管道的成型与加... 详细信息

由Phillips铬系催化剂制备的高密度聚乙烯(HDPE)具有独特的结构特征,分子量分布(MWD)相对比较宽,而且分子链中带有少量的长支链,因此产品具有较高的熔体强度以及独特的流变性能和加工性能,特别适合于大型中空容器和大型管道的成型与加工。但由于其聚乙烯链中短支链分布不合理,严重影响了聚乙烯抗慢速裂纹增长等性能,达不到PE100等级管材料的使用性能要求。本文主要研究制备了含A量不同的改性CrOx-B/SiO2双中心乙烯聚合催化剂,并与复合型CrOx-B/SiO2催化剂对比,研究了助催化剂种类与浓度、聚合温度、1-己烯浓度、氢调等因素对各催化剂乙烯均聚和共聚反应活性、动力学曲线特性以及产物性能等的影响,最终制备出可以明显改善聚乙烯性能的催化剂体系。实验结果表明：聚合温度在85℃,聚合压力0.15 MPa时,在CrOx-B/SiO2双中心催化剂中添加A元素,可以显著提高乙烯均聚和共聚反应活性,改善聚乙烯产品的性能;少量A的引入可以提高产物的分子量,但是A含量过多会导致产物分子量的下降,表现出A对Phillips催化剂的影响特性;向聚合体系中加入氢气会导致乙烯聚合活性及产物分子量的下降;乙烯共聚产物的程序升温淋洗分级(TREF)和连续自成核退火(SSA)分析结果表明,A加入到CrOx-B/SiO2催化体系中既可以提高高分子量部分的共聚单体含量,又可以抑制低分子量部分共聚单体的插入,因此可以较大幅度地提高聚乙烯产品的性能。

关键词： CrOx-B/SiO2 改性催化剂乙烯均聚/共聚短支链分布 TREF

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改性铜基催化剂用于CO2催化加氢的研究

改性铜基催化剂用于CO2催化加氢的研究

作者：张灿内蒙古科技大学

学位级别：硕士

随着世界经济的高速发展,汽车的普及以及化石燃料的大量燃烧,导致环境中的CO浓度逐渐升高,引发一系列环境问题。减少CO的排放并合理的加以利用,使CO变成有价值的化学产品是解决环境问题的关键。化石燃料属于不可再生能源,终究要面临资... 详细信息

随着世界经济的高速发展,汽车的普及以及化石燃料的大量燃烧,导致环境中的CO浓度逐渐升高,引发一系列环境问题。减少CO的排放并合理的加以利用,使CO变成有价值的化学产品是解决环境问题的关键。化石燃料属于不可再生能源,终究要面临资源短缺枯竭等问题,需要全球共同努力寻找一种绿色可持续发展的能源。其中加氢催化反应被用在众多的工业生产中。在CO加氢制取甲醇反应中,由于CO是一种惰性气体,所以反应要在一定特殊的条件下进行,寻找合适的催化剂就成为其中重要的研究内容。本文主要针对Cu基催化剂改性研究,通过掺杂不同稀土元素（La、Ce、Pr、Nd）制备一系列改性催化剂用于CO加氢反应中。借助XRD、原位XPS、化学吸附、N物理吸附等表征手段,采用固定床评价催化剂活性及产物选择性,探究稀土助剂的掺杂对催化剂表面活性位点个数、碱性位点数量以及对Cu-Zr界面结构的影响。具体研究如下:（1）通过掺杂不同稀土元素（La、Ce、Pr、Nd）来制备Cu O-Zr O催化剂,并考察其在加氢反应中的性能。结合表征结果发现,稀土助剂的掺杂可以抑制载体Zr O的晶型结构由四方相向单斜相转变。此外,相比于未改性Cu O-Zr O催化剂（CO转化率0.2%,甲醇选择性38%）,稀土元素的掺杂对催化剂催化活性及选择性都有很大的促进作用,而这归功于稀土助剂的掺杂使更多的活性位点暴露在催化剂表面,从而有效提高催化剂的活性。其中,La元素掺杂的改性催化剂拥有更大的比表面积（75.47m2/g）,且表面拥有丰富的碱性位点以及更多的活性位点（Cu和Cu）,如La掺杂量为2%时,CO转化率可以达到7.45%;而Pr和Nd的掺杂对甲醇的生成有利,甲醇的选择性显著提高至79%以上。由于甲醇选择性对于CO加氢合成甲醇的工业应用具有重要意义,所以接下来将针对Pr和Nd的含量变化对Cu O-Zr O催化剂的构效关系做更深入的探讨。（2）通过络合燃烧法制备一系列不同Pr原子含量的改性Cu O-Zr O催化剂,经一系列表征及活性评价后发现,不同Pr原子含量对催化剂的外观形貌、孔容孔径、碱性位点分布等都有一定的影响。在Cu O晶粒尺寸方面,Pr含量（原子分数）为3%时催化剂拥有最小的晶粒尺寸（16.9 nm）;在催化剂微观形貌及孔径分布方面,当Pr含量（原子分数）为1%和2%时所得的改性催化剂表面出现大孔结构,结合催化剂活性评价发现大孔结构并不能促进CO的催化转化。由化学吸附实验可以看出,随着Pr原子掺杂量的增加,表面碱性位点个数及氢气的解离吸附等都呈现出先增大后减小的趋势,其中Pr含量为3%时催化剂表面拥有最多的碱性位浓度（0.203 mmol/g）,氢气还原度为82.08%。表明该催化剂在促进CO的吸附和活化的同时,还能促进氢气的解离吸附,使得催化剂表面活性H及CO活化分子浓度有效增大,提高了催化活性。（3）制备一系列不同Nd原子含量掺杂的Cu O-Zr O催化剂,研究了Nd原子含量的变化对CO加氢性能的影响。通过一系列的表征后发现,随着Nd原子掺杂量的升高,丰富了催化剂的孔容和比表面积,另外Nd含量（原子分数）为1%拥有最高的氢还原度,但遗憾的是表面碱性位点个数比较低,表面虽然可以提供大量活性位点,但对CO的吸附活化没有很好的促进作用。在Nd改性催化剂体系中,当Nd含量（原子分数）为2%时,CO活性最优,该催化剂表面活性位点Cu/（Cu+Cu）为89.89%。表明活性Cu主要以Cu的形式存在于催化剂表面。但是实验表明表面Cu含量与CO选择性呈正相关,表面Cu物种含量高会促进CO加氢转化另外也会促进CO的形成,导致甲醇选择性降低。

关键词： CO2催化甲醇经济稀土元素改性催化剂