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Ce掺杂二氧化铅电极电化学性能及降解硝基苯酚类化合物的研究

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Ce掺杂二氧化铅电极电化学性能及降解硝基苯酚类化合物的研究

聚乙烯吡咯烷酮对PbO_2电极微结构和性能的影响

中国化学会第28届学术年会

作者：刘元刘鸿王川中国科学院重庆绿色智能技术研究院

＜正＞通过电沉积法制备了Ce掺杂二氧化铅电极,并通过SEM、XRD、AFM、XPS等技术对电极材料的表面形貌、晶型结构以及表面化学态进行了研究。采用电化学阻抗技术对电极的电化学性质进行了考察,并对

关键词：铈掺杂改性二氧化铅电极邻硝基苯酚电化学氧化

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材料研究学报 2011年第2期25卷 199-204页

作者：杨卫华付芳杨武涛华侨大学材料科学与工程学院厦门361021

采用电沉积法制备不同浓度聚乙烯吡咯烷酮(PVP)改性PbO_2电极,通过SEM、XRD、电化学阻抗谱(EIS)和线性极化(VA)等方法表征其微结构和电化学性能,研究了PVP对电极电化学性能的影响。结果表明,PVP的包覆和空间位阻作用可抑制晶粒生长速度... 详细信息

采用电沉积法制备不同浓度聚乙烯吡咯烷酮(PVP)改性PbO_2电极,通过SEM、XRD、电化学阻抗谱(EIS)和线性极化(VA)等方法表征其微结构和电化学性能,研究了PVP对电极电化学性能的影响。结果表明,PVP的包覆和空间位阻作用可抑制晶粒生长速度和团聚作用,使电极表面晶粒细化均匀,微结构得以改善;改性PbO_2电极具有更低的电化学反应电阻和更高的析氧电位;适量的PVP掺杂可有效提高电极的电催化性能,其中0.4g·L^(-1)PVP改性电极的电催化活性最佳。最佳改性PbO_2电极显示了良好的耐腐蚀性和电催化稳定性,使用90h后其降解率仍能达到81.5%。

关键词：材料表面与界面改性二氧化铅电极聚乙烯吡咯烷酮(PVP) 电化学性能

稀土元素改性二氧化铅阳极对染料废水的电催化氧化研究

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稀土元素改性二氧化铅阳极对染料废水的电催化氧化研究

作者：李宗璐西安建筑科技大学

学位级别：硕士

电催化氧化技术作为一种清洁、有效、环保的高级氧化技术,受到了许多学者的关注。现有研究表明,电极材料是电催化氧化性能的主导因素,直接影响到有机污染物的降解效率。目前,二氧化铅电极是最具有发展前景的阳极,然而其易被腐蚀,稳定性... 详细信息

电催化氧化技术作为一种清洁、有效、环保的高级氧化技术,受到了许多学者的关注。现有研究表明,电极材料是电催化氧化性能的主导因素,直接影响到有机污染物的降解效率。目前,二氧化铅电极是最具有发展前景的阳极,然而其易被腐蚀,稳定性较差。因此,本文围绕二氧化铅阳极的改性,对电极的形貌、晶体结构以及电催化氧化染料废水的性能等方面进行了研究,主要包括以下三个部分:(1)利用热分解结合电沉积的方法,制备了新型Ti/SbO-SnO/Er-PbO阳极,深入讨论了掺杂原理、亚甲基蓝(MB)的可能矿化途径以及电催化机理。通过X射线衍射(XRD)和典型公式对晶体参数进行了综合分析,证实掺杂原理可能是Er离子部分取代了PbO纳米晶体中的Pb离子,同时形成点缺陷。此外,循环伏安法和电化学阻抗法(EIS)研究表明,Ti/SbO-SnO/Er-PbO阳极比未掺杂的电极具有更高的过氧电位和更好的电导率。系统研究了电解质浓度(0.01-0.4 M NaSO)、电流密度(20-60mA·cm)、MB的初始浓度(10-70 mg·L)和初始pH(3-11)等不同参数对降解效果的影响,对降解条件进行了优化。在优化条件下,总有机碳(TOC)的去除效率、脱色速率常数(k)和能耗(EC)分别达到65.34%、0.036 min和0.08(kWh(gTOC))。并推测了Ti/SbO-SnO/Er-PbO阳极对MB可能的电催化降解机理是:点缺陷的存在增加了电子传输通道,产生了更多的羟基自由基(OH)和硫酸根自由基(SO),从而促进了对有机污染物的催化降解效果。最后,依据断键方式的不同推测了两种MB的可能矿化路径。(2)通过过渡金属Co、Ce共掺杂对PbO电极进行改性,研究了共掺杂机制、对结晶紫(CV)的电催化氧化以及降解路径。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱(EDX)表征确认了改性电极的微观形貌和元素组成;XRD表征结果证实了Co和Ce被成功掺入PbO的晶格中,并且根据典型公式对晶体参数的综合分析可知Ti/SbO-SnO/Co-Ce-PbO(1:2)的晶体尺寸更小。稳态极化曲线和循环伏安法分析表明,Ti/SbO-SnO/Co-Ce-PbO(1:2)电极的析氧过电位更高。同时分析了电催化降解CV的主要影响因素,即不同电解质、初始CV浓度和电流密度。结果表明,在Ti/SbO-SnO/Co-Ce-PbO(1:2)电极上电催化降解CV非常有效,并且降解过程明显遵循伪一级动力学模型。使用Ti/SbO-SnO/Co-Ce-PbO(1:2)电极作为阳极在150分钟后可以将CV降解到99.4%。与纯PbO电极相比具有更高的CV和TOC去除率,更高的矿化电流效率(MCE)和更低的能耗(EC)。最后,提出了Ti/SbO-SnO/Co-Ce-PbO(1:2)阳极对CV的电催化机理。(3)采用电化学共沉积法成功制备了新型Ti/SbO-SnO/PbO/YO纳米复合阳极,探讨了阳极的电催化活性、孔雀石绿(MG)的降解以及电催化机制。使用一系列典型公式来计算和分析X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)的表征结果,证实了部分掺入Y2O3纳米颗粒会减小晶体尺寸并增加吸附型羟基氧(Oads)。对双电位阶跃计时电流法的详细计算表明,Ti/SbO-SnO/PbO/YO(1:0.18)阳极具有较大的扩散系数(D)和催化速率常数(K),分别为3.419×10 cm·s和17.327 cm·M·s。此外,通过改变工艺参数,如电解质(Cl、SO和NO)、电流密度(10-50 mA·cm)和初始MG浓度(20-60 mg·L),测量了总有机碳(TOC)、脱色速率常数(k)和能耗(EC)。最后,提出了Ti/SbO-SnO/PbO/YO阳极对MG的电催化机理:YO纳米粒子的部分掺入促进了阳极界面的电催化活性,增强了界面电子传递能力,从而产生了更多的活性氧物质(ROS)。基于紫外可见吸收光谱和气相色谱-质谱联用推导了MG电催化降解的可能矿化途径。

关键词：电催化氧化改性二氧化铅电极染料废水降解路径

改性PbO2电极的制备及其对氟喹诺酮废水的电化学降解

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改性PbO2电极的制备及其对氟喹诺酮废水的电化学降解

作者：马吉忠燕山大学

学位级别：硕士

近年来,抗生素在我国自然水体中检出浓度越来越高,成为我国新兴污染物之一,尤其是氟喹诺酮类抗生素因其具有复杂的分子结构,生化降解性差,传统活性污泥法无法对其进行有效去除,导致其在水环境中不断富集,给自然水体和人体健康带来极大... 详细信息

近年来,抗生素在我国自然水体中检出浓度越来越高,成为我国新兴污染物之一,尤其是氟喹诺酮类抗生素因其具有复杂的分子结构,生化降解性差,传统活性污泥法无法对其进行有效去除,导致其在水环境中不断富集,给自然水体和人体健康带来极大的危害,因此,探究一种高效、经济的抗生素废水处理技术具有重要意义。电化学高级氧化技术由于其具有反应条件温和、操作简单和去除效果好等优点,被广泛应用于降解抗生素废水研究,然而,在实际运行过程中存在着系统电流效率低和电极使用寿命短等问题,因此研究具有高催化活性和长使用寿命的电催化电极至关重要。本研究采用涂覆-电沉积法制备二氧化铅/聚醚砜/碳布(Pb O/PES/CC)复合电极并开展其电化学降解诺氟沙星(NOR)和环丙沙星(CIP)模拟废水的实验研究。在Pb O/PES/CC电极制备过程中,以电化学降解NOR模拟废水的降解效率为指标并同时结合表征手段,最终确定Pb O/PES/CC电极的最佳制备条件。对制备的Pb O/PES/CC和Pb O/CC电极进行扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征测试,结果表明PES被成功掺杂到电极基底当中,Pb O/PES/CC电极活性层为纯的β-Pb O相,表面光滑呈金字塔状,晶体致密且平滑;通过线性扫描伏安法(LSV)和循环伏安法(CV)测试,探究电极的电化学性能,结果表明改性后的Pb O/PES/CC电极析氧过电位得到显著提高,大幅提高了电极的电催化活性。对制备电极进行污染物连续降解实验,实验结果表明制备的Pb O/PES/CC电极具有良好的稳定性和实用性。利用改性PbO/PES/CC电极电化学降解NOR和CIP模拟废水,得出的最佳降解工艺参数为:污染物初始浓度为8 mg/L,电解质NaSO浓度为0.1 mol/L,p H值为3,电流密度为50 m A/cm。在最佳参数条件下,180 min时间内NOR降解率为96.7%,CIP降解率为95.5%。Pb O/PES/CC电极对NOR和CIP模拟废水中的COD去除率均达到90%以上,并且制备的Pb O/PES/CC电极电流效率较高,能耗较低。NOR模拟废水活性物质抑制实验结果表明,在电极降解模拟废水过程中·OH起主要作用。对降解中间产物进行液质色谱分析,推测得到氟喹诺酮类抗生素降解的三个主要转化历程是:喹诺酮基团的转化、哌嗪基团的转化和直接发生脱氟反应。本研究通过将聚醚砜引入到电极基底中制备出改性二氧化铅电极,提高了二氧化铅电极电化学氧化的处置效能和应用稳定性。利用改性电极对NOR和CIP模拟废水进行电催化降解,并对降解过程中的各项参数条件进行分析和优化,探讨了NOR和CIP的电化学降解机理和降解路径,为电化学高级氧化技术处理氟喹诺酮类抗生素废水提供了借鉴,拓展了抗生素废水的工程治理技术。

关键词：氟喹诺酮类抗生素电化学氧化改性二氧化铅电极电极性能降解机理

聚乙二醇改性不锈钢基PbO_2电极的制备及性能研究

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化学工程师 2013年第7期27卷 4-7页

作者：李佳莹范莹莹陈阵余强曾丽娟昆明理工大学理学院云南昆明650500

为了获得电催化性能优良的阳极材料,采用电沉积法制备了不锈钢基聚乙二醇(PEG)改性PbO2电极,通过SEM比较了电极改性前后的形貌变化,通过析氧曲线、Tafel曲线和循环伏安曲线的测量考察了电极材料的催化活性、耐蚀性能。结果表明:经PEG改... 详细信息

为了获得电催化性能优良的阳极材料,采用电沉积法制备了不锈钢基聚乙二醇(PEG)改性PbO2电极,通过SEM比较了电极改性前后的形貌变化,通过析氧曲线、Tafel曲线和循环伏安曲线的测量考察了电极材料的催化活性、耐蚀性能。结果表明:经PEG改性的PbO2电极表面平整致密,有较好的电化学性能,有利于难降解苯酚溶液的电催化氧化降解。

关键词：聚乙二醇改性二氧化铅电极电催化活性电催化降解

改性钛基PbO2形稳阳极电催化降解医药废水的研究

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改性钛基PbO2形稳阳极电催化降解医药废水的研究

作者：陈首先西南科技大学

学位级别：硕士

医疗卫生事业的发展极大地改善和提高了人们的生活质量。随着医药产品的大量生产,成分复杂、可生化性差的医药废水也随之产生,给环境造成了较大的压力。目前,处理医药废水的方法主要有电催化、物理吸附和生化法等。其中,电催化氧化技术... 详细信息

医疗卫生事业的发展极大地改善和提高了人们的生活质量。随着医药产品的大量生产,成分复杂、可生化性差的医药废水也随之产生,给环境造成了较大的压力。目前,处理医药废水的方法主要有电催化、物理吸附和生化法等。其中,电催化氧化技术具有高效、操作简单和环境兼容性好等优点,是处理医药废水的有效方法之一。电极材料是电催化系统的核心部件,提高电催化降解效率的关键在于开发经济高效、稳定性好、耗能低和催化活性高的电极。本论文以钛片为基底,采用简便的电沉积法制备了石墨氮化碳/碳纳米管(GCN/CNT)、Mn掺杂石墨氮化碳(MnCN)和Ni/S改性的Ti/PbO电极,分别用于电催化降解对乙酰氨基酚、呋喃西林和布洛芬医药废水。主要研究内容如下:(1)通过一步电沉积法制备了GCN/CNT改性的Ti/PbO电极用于高效电催化降解对乙酰氨基酚医药废水。GCN/CNT的引入增强了Ti/PbO的析氧电位、电荷转移速率、稳定性和电催化活性。对乙酰氨基酚在Ti/PbO-GCN-CNT电极上的降解耗能较低。在电流密度15 m A cm、初始p H为7、6.0 g L NaSO和25℃的条件下降解3 h,对乙酰氨基酚的去除率和化学需氧量(COD)去除率分别达到了83.22%和76.32%。机理研究表明,对乙酰氨基酚的降解遵循准一级动力学,?OH在对乙酰氨基酚的电催化氧化中起主要作用。基于LC-MS分析,提出了对乙酰氨基酚降解的可能途径。(2)通过简单的电沉积法制备了MnCN改性的Ti/PbO电极用于呋喃西林医药废水的降解。在电沉积液添加0.020 g MnCN时,所制的Ti/PbO-MnCN电极具有较小、较紧凑的金字塔堆积表面。MnCN的引入增强了Ti/PbO电极析氧电位、电荷转移速率、稳定性和电催化活性。呋喃西林在Ti/PbO-MnCN-2电极上的降解耗能较低。在电流密度20 m A cm、初始p H为5、6.0 g L NaSO和30℃的条件下降解60 min,呋喃西林的去除率和COD去除率分别达到了100%和93.67%。机理分析表明,呋喃西林的降解遵循准一级动力学,降解过程中?OH为主要活性物质。基于LC-MS分析,提出了呋喃西林降解的可能途径。(3)通过一步电沉积法制备了高析氧电位、低电荷转移阻抗、强稳定性和优异电催化活性的Ti/PbO-Ni-S电极用于布洛芬医药废水的电催化降解。布洛芬在Ti/PbO-Ni-S电极上的降解耗能较低。在电流密度16 m A cm、初始p H为3、6.0 g LNaSO和25℃的条件下,布洛芬的去除率和COD去除率分别达到了94.65%和88.51%。机理分析表明,布洛芬降解遵循准一级动力学,?OH在布洛芬的降解中占主导地位。基于LC-MS分析,提出了降解布洛芬废水的可能途径。以上研究结果表明,Ti/PbO-GCN-CNT、Ti/PbO-MnCN-2和Ti/PbO-Ni-S电极在医药废水处理方面具有很好的应用前景。

关键词：医药废水电催化改性二氧化铅电极参数优化机理分析