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掺硼金刚石阳极电催化降解新兴抗生素类污染物研究进展

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化工进展 2022年第12期41卷 6615-6626页

作者：翟重渊赵丹荻何亚鹏黄惠陈步明郭忠诚昆明理工大学冶金与能源工程学院云南昆明650093 云南省冶金电极材料工程技术中心云南昆明650106 昆明理工恒达科技股份有限公司云南昆明650106

抗生素类药物是目前水环境中出现的一类新兴有机污染物,具有难自然降解、环境刺激性、生物毒性及耐药性等特点,高效去除抗生素类污染物是近年来环境工作者重点探讨的内容。掺硼金刚石(boron-doped diamond,BDD)电极由于自身优异的物理... 详细信息

抗生素类药物是目前水环境中出现的一类新兴有机污染物,具有难自然降解、环境刺激性、生物毒性及耐药性等特点,高效去除抗生素类污染物是近年来环境工作者重点探讨的内容。掺硼金刚石(boron-doped diamond,BDD)电极由于自身优异的物理和化学性质,被认作为目前电催化氧化水中有机污染物最为理想高效的阳极材料,但关于BDD阳极在新兴抗生素类污染物的研究情况尚未进行及时的总结。本文首先论述了BDD阳极在电催化氧化有机污染物的降解过程和基于强氧化性物种的电催化氧化机理,进而分析了BDD阳极在电催化降解水中新兴抗生素类污染物的研究进展,探讨了影响抗生素类污染物电催化降解过程的关键影响因素,总结了BDD阳极材料的开发情况,同时,总结了以BDD阳极电催化氧化为基础发展而来的其他水处理联合方法,最后,进一步展望了BDD阳极在未来电催化降解抗生素类污染物存在的问题及未来的重点发展方向。

关键词：掺硼金刚石电催化氧化抗生素类污染物降解机理过程动力学

掺硼金刚石颗粒电极的制备及其对有机废水的降解研究

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掺硼金刚石颗粒电极的制备及其对有机废水的降解研究

作者：白贺娜中南大学

学位级别：硕士

掺硼金刚石(BDD)电极具有最高的析氧电位、优异的电化学稳定性,以及极高的耐腐蚀性能,一直是电化学降解有机废水领域的研究热点。针对封闭型二维电极活性面积小和传质速率慢的限制,本文通过构建颗粒BDD三维电化学反应器,增大了电极比表... 详细信息

掺硼金刚石(BDD)电极具有最高的析氧电位、优异的电化学稳定性,以及极高的耐腐蚀性能,一直是电化学降解有机废水领域的研究热点。针对封闭型二维电极活性面积小和传质速率慢的限制,本文通过构建颗粒BDD三维电化学反应器,增大了电极比表面积,加快了直接氧化速率,提高了活性物种时空产率,形成了“大比表面积+高传质效率”的协同效应。主要研究内容如下:(1)以SiC颗粒为基体,通过热丝化学气相沉积法在SiC基体上沉积高质量BDD薄膜,研究了基体粒径、沉积次数对BDD表面形貌、结构及其基础电化学性能的影响。结果表明,与3 mm粒径BDD颗粒电极相比,5 mm粒径BDD颗粒电极的晶粒尺寸明显增大,膜层变厚,其具有接近的高析氧电位、高电催化反应速率、低电化学阻抗。随着沉积次数的增加,BDD薄膜的晶粒尺寸、sp/sp值先增大后减小,薄膜厚度明显增大,析氧电位下降,电催化反应速率增大,电化学阻抗减小。(2)基于高性能BDD颗粒电极构建了三维电化学反应器,系统研究了颗粒电极填充量、槽电压、液体流速、污染物种类和浓度、p H、电源输出模式对其电化学氧化性能的影响。结果表明,与二维电化学反应器相比,BDD颗粒三维电化学反应器具有明显增强的电化学氧化性能,其能耗仅占二维电化学体系的25%。并且,BDD颗粒电极具有极高的电化学降解稳定性,经50次重复降解后,其表面形貌、成分结构、基本电化学性能基本无变化,有机废水移除效率仅下降5%。最后,通过吸附、自由基猝灭实验、电子自旋共振光谱证实,三维电化学反应器的降解机理主要是主电极与BDD颗粒电极表面的直接氧化以及电生成的·OH、O、O引起的间接氧化机制。本文共计图58幅,表3个,参考文献139篇

关键词：掺硼金刚石颗粒电极三维电化学反应器电化学氧化性能有机废水

泡沫陶瓷基掺硼金刚石电极的制备与电化学氧化性能研究

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泡沫陶瓷基掺硼金刚石电极的制备与电化学氧化性能研究

作者：陈尹豪中南大学

学位级别：硕士

泡沫结构的掺硼金刚石(BDD)电极具有比表面积大、传质速率高的优点,相较于平板结构的BDD电极在降解效率上有大幅的提升。然而,常用的泡沫金属基体存在热膨胀系数大且在电化学氧化过程中容易腐蚀溶解的缺点。本文探究了具有低热膨胀系数... 详细信息

泡沫结构的掺硼金刚石(BDD)电极具有比表面积大、传质速率高的优点,相较于平板结构的BDD电极在降解效率上有大幅的提升。然而,常用的泡沫金属基体存在热膨胀系数大且在电化学氧化过程中容易腐蚀溶解的缺点。本文探究了具有低热膨胀系数和高耐腐蚀性的泡沫陶瓷作为BDD电极基体材料的适用性,并研究了泡沫陶瓷基BDD电极的电化学氧化性能。(1)采用热丝化学气相沉积技术在泡沫Zr O、泡沫Si C和平板单晶Si基体表面沉积制备了BDD薄膜。对比了以两种泡沫陶瓷材料为基体的BDD电极的表面组织结构和膜层结合性能差异,同时通过与平板Si基BDD电极的对比,表征了泡沫陶瓷基BDD电极的电化学性能。结果表明,泡沫Zr O基体表面沉积出的BDD薄膜表现出更佳的膜-基结合性能,具有更大的电化学活性面积(为平板BDD电极的22.9倍)、更低的电子转移电阻(0.2Ω)和薄膜电阻(0.3Ω)。(2)对比了泡沫Zr O-BDD电极和平板Si-BDD电极的电化学氧化性能,研究了亚甲基蓝在两种电极上的紫外光谱特征及搅拌速度对其降解效率的影响,同时分析了其在泡沫Zr O-BDD电极体系内的直接和间接氧化过程。结果表明泡沫Zr O-BDD电极具有更高的有机物矿化速率、反应速率常数和电流效率,同时其能耗最低仅为0.63k Wh g;增加搅拌速度对泡沫Zr O-BDD电极降解效果的提升作用更大;亚甲基蓝可以在泡沫电极表面被直接氧化,该过程受传质控制,其间接氧化过程主要通过羟基自由基实现的,作用比例约为65%。图41幅,表9个,参考文献134篇

关键词：掺硼金刚石电化学氧化难降解有机废水泡沫陶瓷泡沫金刚石

基于掺硼金刚石表界面改性的电化学反应原理和应用研究

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基于掺硼金刚石表界面改性的电化学反应原理和应用研究

作者：高倩山东大学

学位级别：硕士

金刚石是重要的超宽带隙半导体材料,有“终极半导体”之称,具有优异的光学、热学和电学性质,在科技、国防、医疗卫生等领域都有极大的应用需求。掺硼金刚石（BDD）是通过对金刚石进行p型掺杂得到的材料,具有宽电化学窗口、低背景电流、... 详细信息

金刚石是重要的超宽带隙半导体材料,有“终极半导体”之称,具有优异的光学、热学和电学性质,在科技、国防、医疗卫生等领域都有极大的应用需求。掺硼金刚石（BDD）是通过对金刚石进行p型掺杂得到的材料,具有宽电化学窗口、低背景电流、低表面吸附等特性,在电化学的相关研究中扮演着重要角色。然而,BDD表面的本征惰性影响其电化学性能的发挥,亟需开发新的方法对其表界面性质进行调控以适应实际应用。本论文以BDD为研究对象,结合表界面改性技术,对其界面电化学反应的原理和应用展开研究。主要研究内容及结论如下:1、概述了金刚石和掺硼金刚石的结构、性质、材料表面微结构的制备方法,综述了过渡金属d带理论、疏水物/水界面性质以及掺硼金刚石电化学应用和研究现状。2、利用高速纳秒激光雕刻制备了 patterned-BDD,实现了甲基橙降解速率的有效提高,最终颜色去除率接近100%;结合高速纳秒激光雕刻和脉冲电沉积方法,开发了基于掺硼金刚石的非酶葡萄糖传感电极,该电极由patterned-BDD和致密的铜纳米片（CuNFs）阵列组成,实现了微量葡萄糖的快速、精确、高信噪比检测,具有高灵敏度（2119 μA cm-2 mM-1）、超快响应时间（＜1 s）、极低检测限（0.2 μM）等特征,同时具有极佳的循环稳定性（500循环）和抗干扰能力,在空气中储存8个月后其检测活性仍保持在90%以上。3、分析了 CuNFs/BDD高效葡萄糖传感的原理,Cu的d带促进了葡萄糖的催化氧化反应,patterned-BDD提供了高的信噪比并保证了 CuNFs/BDD的强稳定性,表面多级微纳米结构加速了界面的传质和电子转移。4、在 BDD 界面实现了 Ru（bpy）3C12-TPrA 和 Ru（bpy）3Cl2-K2C204 体系肉眼可见的ECL发光,并通过表面原位诱导气泡方法制备了 nanobubbles/BDD电极,实现了Ru（bpy）3Cl2-TPrA 的 ECL 反应增强。5、探索分析了 nanobubbles/BDD界面ECL反应增强的原理,气泡/溶液界面的强电场促使反应活化能减小,低介电常数促进了 Ru（bpy）32+的激发态3MLCT态和3MC态之间的预平衡向3MLCT态移动,从而增强了辐射发光效率。综上所述,我们开发了 patterned-BDD、CuNFs/BDD和nanobubbles/BDD的制备方法,利用以上电极分别实现了电化学甲基橙降解、葡萄糖检测和电致化学发光反应的高效增强;结合过渡金属d带理论对CuNFs/BDD高效葡萄糖传感的原理进行了分析;结合疏水物/水界面特性对nanobubbles/BDD促进电致化学发光反应原理进行了探讨。

关键词：掺硼金刚石表界面改性甲基橙降解葡萄糖传感电致化学发光

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掺硼金刚石薄膜表面高分散镍纳米颗粒的制备

材料研究与应用 2023年第1期17卷 136-141页

作者：王彩华江西科技师范大学材料与机电学院江西南昌330013 江西科技师范大学/江西省材料表面工程重点实验室江西南昌330013

化学气相沉积制备掺硼金刚石薄膜因具有电化学势窗口宽、化学稳定性高和抗污能力强等特征,在电化学领域中有广阔的应用前景。用高分散金属纳米颗粒对掺硼金刚石(BDD)薄膜进行表面修饰,可显著提高其比表面积和活性位点,提升掺硼金刚石薄... 详细信息

化学气相沉积制备掺硼金刚石薄膜因具有电化学势窗口宽、化学稳定性高和抗污能力强等特征,在电化学领域中有广阔的应用前景。用高分散金属纳米颗粒对掺硼金刚石(BDD)薄膜进行表面修饰,可显著提高其比表面积和活性位点,提升掺硼金刚石薄膜的电化学性能。采用混合酸对掺硼金刚石薄膜进行表面改性,获得亲水性表面,继而生长镍金属框架材料(Ni-MOFs),热处理后获得镍纳米颗粒。借助接触角测定仪对薄膜表面终端进行分析,并通过扫描电子显微镜对纳米镍颗粒修饰的BDD薄膜进行表征。结果表明:BDD表面从以氢端基为主的H-BDD转变为以氧基团为主的O-BDD表面,接触角由70°减小为33.7°;纳米镍颗粒分散均匀,粒径大小为5—12 nm,颗粒密度约为3.5×10^(6)cm^(−2)。

关键词：掺硼金刚石薄膜 Ni-MOFs 表面改性修饰纳米颗粒

TiO2光催化与掺硼金刚石电氧化耦合处理有机废水的研究

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TiO2光催化与掺硼金刚石电氧化耦合处理有机废水的研究

作者：陈峰磊中南大学

学位级别：硕士

宽禁带TiO具有价态可调谐、稳定性高、无毒无害和成本低的优点,但存在电子-空穴对分离效率低的不足;掺硼金刚石(BDD)具有极高的析氧电位和极低的吸附特性,可有效降解大部分有机污染物,但其应用过程中所需的高能耗一直是极具挑战性的问... 详细信息

宽禁带TiO具有价态可调谐、稳定性高、无毒无害和成本低的优点,但存在电子-空穴对分离效率低的不足;掺硼金刚石(BDD)具有极高的析氧电位和极低的吸附特性,可有效降解大部分有机污染物,但其应用过程中所需的高能耗一直是极具挑战性的问题。通过不同技术耦合可有效克服上述缺点,但现有技术普遍存在协同效果差、能耗高、环境友好性不足等问题。因此,本文通过商用光催化剂(P25,TiO)与BDD构建光电耦合,以期在低能耗的前提下实现“高电子-空穴对分离效率+高电流效率”的协同效应,并通过氢化工艺来进一步提高P25的光催化活性和光电耦合性能,具体研究内容和结果如下:(1)研究了P25与BDD光电耦合对四环素有机废水降解性能的影响,结果表明:光电耦合降解中存在明显的协同效应,其协同速率常数最高为0.29 h,较相同参数的光催化和电化学降解分别提升了78%和97%。降解过程中,P25会改善BDD电极表面传质,增强BDD电化学氧化过程,同时也会吸附于BDD表面形成光阳极,提高自身的电子-空穴对分离效率,促进空穴和·OH的产生。然而,电化学氧化过程产生的低活性产物(HO、O)对P25光催化降解的性能影响不明显,这可能与本文较低的P25浓度、HO浓度和较高的初始溶解氧浓度有关。(2)研究了氢化处理对P25光催化活性和光电耦合降解性能的影响,结果表明:低压快速氢化可以向P25中引入氧空位,氢化后P25的光催化降解性能有明显提升,其反应速率常数最高为0.60 h,是未处理P25的1.63倍,这是由于低压快速氢化可以在保留高比表面积的情况下提升P25的光催化相关性能。氢化P25的光电耦合降解性能弱于未处理P25,其协同速率常数从0.30 h降低至-0.29 h,较相同参数的光催化和电化学降解分别降低了42%和101%。这可能是因为在外加电位为5 V时,氧空位及伴生Ti会转变为Ti、导致氢化P25活性降低,进而抑制耦合体系中P25光催化和BDD电化学降解效率。本文共计图42幅,表5个,参考文献151篇

关键词： TiO2 掺硼金刚石光催化氧化电化学氧化光电耦合有机废水

掺硼金刚石中硼和石墨相含量对燃料电池阴极催化性能影响

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大连理工大学学报 2017年第6期57卷 551-556页

作者：王蕾索妮张贵锋吴爱民黄昊大连理工大学材料科学与工程学院三束材料改性教育部重点实验室辽宁大连116024

掺硼金刚石是一种理想的燃料电池氧还原反应非金属催化剂阴极材料.报道了掺硼金刚石中硼含量以及sp^2杂化的石墨相含量与氧还原反应电位、电流密度之间的关系.研究结果表明,掺硼金刚石中一定含量的硼对催化氧还原反应活性有积极作用.随... 详细信息

掺硼金刚石是一种理想的燃料电池氧还原反应非金属催化剂阴极材料.报道了掺硼金刚石中硼含量以及sp^2杂化的石墨相含量与氧还原反应电位、电流密度之间的关系.研究结果表明,掺硼金刚石中一定含量的硼对催化氧还原反应活性有积极作用.随着硼含量的增加,氧还原反应电位无明显变化,反应活性先增大后减小,变化规律与催化位点和台阶原子密度两个因素有关.sp^2杂化石墨相有利于氧还原反应活性电位向正向移动.

关键词：氧还原反应掺硼金刚石催化燃料电池

掺硼金刚石/硬质合金膜基结合和摩擦磨损性能的研究

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功能材料 2016年第3期47卷 181-185页

作者：唐晓龙徐锋徐俊华叶鹏吴海兵左敦稳南京航空航天大学机电学院南京210016 淮阴工学院数字化制造技术实验室江苏淮阴223003

金刚石刀具涂层在碳纤维复合材料等难加工材料高效加工方面有着广阔的应用前景。在热丝化学气相沉积系统通过气体掺硼,在硬质合金表面制备了掺硼金刚石涂层。通过SEM、Raman以及压痕测试对涂层的表面形貌、成分和膜基结合性能进行了测... 详细信息

金刚石刀具涂层在碳纤维复合材料等难加工材料高效加工方面有着广阔的应用前景。在热丝化学气相沉积系统通过气体掺硼,在硬质合金表面制备了掺硼金刚石涂层。通过SEM、Raman以及压痕测试对涂层的表面形貌、成分和膜基结合性能进行了测试和分析;对涂层进行了摩擦磨损实验,研究了涂层不同环境温度下的摩擦系数及磨损率。结果表明,适量的硼掺杂可以细化金刚石晶粒,提高膜基结合力,降低摩擦系数并提高耐磨性,掺硼金刚石磨损率随温度的升高而增大,本文合适的掺硼浓度为3×10-3。

关键词：掺硼金刚石硬质合金结合力摩擦磨损

掺硼金刚石电极结合二氧化钛光催化阳极氧化降解苯酚(英文)

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Journal of Southeast University(English Edition) 2010年第3期26卷 421-425页

作者：戎非顾林娟邱烨静付德刚吴巍东南大学生物科学与医学工程学院南京210096 苏州市环境与生物安全重点实验室苏州215123 东南大学公共卫生学院南京210009

采用二氧化钛光催化结合掺硼金刚石电催化来提高污染物氧化效率.以苯酚作为模型废水污染物,分别比较了采用BDD电催化和TiO2光催化以及两者结合方法的降解过程,研究了电流密度和初始浓度等条件对降解效果的影响,并进行了反应动力学讨论.... 详细信息

采用二氧化钛光催化结合掺硼金刚石电催化来提高污染物氧化效率.以苯酚作为模型废水污染物,分别比较了采用BDD电催化和TiO2光催化以及两者结合方法的降解过程,研究了电流密度和初始浓度等条件对降解效果的影响,并进行了反应动力学讨论.实验结果表明:与单独处理相比, BDD和TiO2组合处理方法拥有较优的苯酚去除效果,尤其是先电解后光催化的方式,其最优工作电流密度为25.48mA/cm2,并且随着苯酚初始浓度增加,去除率随之下降.动力学研究表明反应符合准一级动力学方程.

关键词：掺硼金刚石阳极氧化二氧化钛苯酚