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洁净煤技术 2024年

作者：魏巍刘宝峰刘文强王书涛张祝平谭煜幺国家能源集团煤焦化有限责任公司华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧与低碳利用全国重点实验室

由CO2吸附剂CaO结合乙烷氧化脱氢催化剂Cr/SBA-15组成的双功能材料（质量比1：1）可实现CO2原位捕集与转化制乙烯。为了提高催化性能，对Cr/SBA-15分别采用柠檬酸和硝酸改性，酸溶液与SBA-15的固液比为1：20 g/ ml，Cr质量百分比为3wt.... 详细信息

由CO2吸附剂CaO结合乙烷氧化脱氢催化剂Cr/SBA-15组成的双功能材料（质量比1：1）可实现CO2原位捕集与转化制乙烯。为了提高催化性能，对Cr/SBA-15分别采用柠檬酸和硝酸改性，酸溶液与SBA-15的固液比为1：20 g/ ml，Cr质量百分比为3wt.%，将改性后的催化剂与CaO混合制成的双功能材料做等温吸附催化实验。实验结果表明，改性后乙烯产率由26%提高至29%（柠檬酸酸浸）和33%（硝酸酸浸）。催化剂表征结果表明，酸浸处理可以加大催化剂表面Cr6+的占比，强化Cr在SBA-15负载表面的分散度。另外，Cr在载体上的分散借助于硅烷醇巢的羟基的可用性，而酸浸作用能增多负载表面的硅烷醇巢基团。催化剂表面Cr的价态、分散度和比表面积对催化性能的提高起着重要作用。

关键词：双功能材料乙烷氧化脱氢酸浸渍 CO 捕集与利用硅烷醇巢六价铬乙烯

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集成二氧化碳捕集与甲烷化转化研究进展

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燃料化学学报（中英文） 2023年第3期51卷 293-303页

作者：郭真良卞晓律杜宇搏张纹超姚丁丁杨海平华中农业大学工学院湖北武汉430070 农业农村部水产养殖设施工程重点实验室湖北武汉430070 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

开发新型高效的二氧化碳捕集或利用技术对于减少化石能源利用过程的二氧化碳排放、缓解全球变暖等具有重要意义。集成二氧化碳捕集与利用技术(ICCU)因其能耗低和效率高等优势获得了广泛关注。该技术利用一种双功能材料通过集成二氧化碳... 详细信息

开发新型高效的二氧化碳捕集或利用技术对于减少化石能源利用过程的二氧化碳排放、缓解全球变暖等具有重要意义。集成二氧化碳捕集与利用技术(ICCU)因其能耗低和效率高等优势获得了广泛关注。该技术利用一种双功能材料通过集成二氧化碳吸附和原位转化两个主要过程,实现CO_(2)的高效转化并获得含碳燃料。本工作综述了ICCU中主要技术之一集成二氧化碳捕集与甲烷化转化。首先对实现该过程的双功能材料的组成和特性进行概述,重点从反应温度、反应时间、反应气体成分等角度探讨了影响ICCU甲烷化反应的因素,并对该技术未来的机遇和挑战进行总结和展望,以期为中国“双碳”目标下致力于二氧化碳捕集和利用的相关研究提供一定的借鉴。

关键词：二氧化碳捕集与利用甲烷化双功能材料

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CaO-Ni催化集成二氧化碳捕集与甲烷化转化实验研究

CaO-Ni催化集成二氧化碳捕集与甲烷化转化实验研究

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作者：郭真良华中农业大学

学位级别：硕士

二氧化碳的大量排放对环境带来了巨大压力,基于二氧化碳的捕集和转化研究对于改善环境问题具有重要意义。当前规模化二氧化碳处理方式主要采用二氧化碳捕集与封存,即通过化学吸收或矿化后将高浓度二氧化碳储存下来,后运输至化工厂利用... 详细信息

二氧化碳的大量排放对环境带来了巨大压力,基于二氧化碳的捕集和转化研究对于改善环境问题具有重要意义。当前规模化二氧化碳处理方式主要采用二氧化碳捕集与封存,即通过化学吸收或矿化后将高浓度二氧化碳储存下来,后运输至化工厂利用或封存至地下。尽管这种方式可较快速、经济地实现碳减排,然而其运输和存储过程带来的成本问题不容忽视。基于此,本文提出了一种集成二氧化碳捕集与甲烷化转化(ICCU)一体化工艺,采用Ca O-Ni双功能材料,通过二氧化碳的捕集和就地原位甲烷化转化,旨在实现碳捕集与碳资源高值利用的协同处置。合适的反应条件(温度、反应时间、催化剂的负载量)对于二氧化碳的捕集和转化效率影响显著。论文首先研究了不同的反应工况包含甲烷化温度(350、400、450、500°C)以及反应时间(10、20、30 min)对Ca O-Ni双功能材料催化二氧化碳吸附和甲烷化性能的影响。结果表明,在本实验环境下随温度增加,甲烷产量先增加后减少。随着反应时长的增加,甲烷产量先增加后趋于平稳。当温度为450°C,反应时间为30 min时,双功能材料的催化活性达到最高,且此时循环稳定性较好,循环5次后二氧化碳转化率及甲烷产量没有明显下降。此外,研究了催化剂中镍的负载量(2.5%、5%、10%、20%)对产物的影响。随着镍负载量的增加,二氧化碳吸附量和甲烷产量呈现先增加后减少趋势。在温度为450°C,时长为30 min,Ni负载量为10%时,Ca O-Ni基双功能材料活性达到最佳,平均吸附量达到0.23 mmol/g ,平均甲烷产量为0.20 mmol/g ,平均二氧化碳转化率达88.4%。为了提升双功能材料的ICCU活性与稳定性,选用金属基载体(AlO、Ce O)以及碳基载体(多壁碳纳米管、石墨烯)对Ca O-Ni基双功能材料进行负载改性,研究其对于二氧化碳吸附量与甲烷产率的影响。结果表明,采用金属基载体的双功能材料的甲烷产量和二氧化碳转化率要高于碳基载体,Ca Ni Al和Ca Ni Ce样品最高甲烷产量分别达到0.23和0.24 mmol/g ,平均二氧化碳转化率为95.36%和87.57%。但Ca Ni M和Ca Ni G样品呈现更好的循环稳定性,甲烷产量衰减率为8.81%和15.8%。为了进一步改善双功能材料对于二氧化碳的吸附性能从而提升其催化碳转化效率,论文采用碱改性、酸改性以及掺氮改性对载体进行活化预处理,探究了改性方式对集成二氧化碳捕集与甲烷化性能的影响。结果表明,掺氮改性的多壁碳纳米管载体有更高的吸附量和甲烷产量,平均值分别达到0.27和0.23mmol/g 。在这基础上,探究了不同掺氮量的影响,结果表明,随着掺氮量的增加,甲烷产量也随之增加。当氮源与载体比例为1:4时,在多次循环后产物气中检测到一氧化碳的形成,降低了甲烷的选择性。而当比值为1:3时,甲烷化的反应性最高。二氧化碳吸附量和甲烷产量的平均值分别达到了0.27和0.25mmol/g ,多次循环中,平均二氧化碳转化率达到90.5%。

关键词：二氧化碳捕集与利用甲烷化双功能材料

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