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含氧有机小分子高气压光电离机理研究和应用

含氧有机小分子高气压光电离机理研究和应用

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作者：何梦琦大连理工大学

学位级别：硕士

挥发性含氧有机小分子(Oxygenated volatile organic compounds,OVOCs)是一类重要的环境有机污染物及机体代谢产物,在自然环境和人类活动中分布广泛,因此,发展OVOCs高灵敏快速检测方法对环境监测和辅助疾病诊断具有重要意义和广阔前景... 详细信息

挥发性含氧有机小分子(Oxygenated volatile organic compounds,OVOCs)是一类重要的环境有机污染物及机体代谢产物,在自然环境和人类活动中分布广泛,因此,发展OVOCs高灵敏快速检测方法对环境监测和辅助疾病诊断具有重要意义和广阔前景。基于高气压光电离(High-pressure photoionization,HPPI)源的在线质谱技术,具有分析速度快、灵敏度高、碎片化程度低等优势,同时还可通过引入不同试剂离子,借助高气压下的离子分子反应提高可电离物质分子的种类和效率,适用于痕量OVOCs的高灵敏快速分析。然而,由于受到真空紫外(Vacuum ultraviolet,VUV)光电离及与不同试剂离子之间的离子分子反应的影响,OVOCs在HPPI离子源中的电离机理尚不清楚,难以对复杂混合物HPPI质谱图的解析提供无完善的理论指导。本论文基于实验室自制的HPPI-飞行时间质谱(Time-of-flight mass spectrometry,TOFMS)平台,对OVOCs在HPPI源内的光电离及与不同试剂离子之间反应的电离过程和机理进行研究,主要工作内容及结果如下:1.研究了苯酚、甲醛等OVOCs的HPPI过程以及水分子对其电离过程的影响。基于标准品在质谱中的检出特征离子,结合其电离能、质子亲和势等性质明确其电离过程。2.研究了甲苯增强高气压光电离源(Toluene enhanced high-pressure photoionization,TE-HPPI)对酚类、醛类等OVOCs的电离过程。根据同浓度下OVOCs的响应强度以及质谱检出离子变化规律,对甲苯试剂离子与多种OVOCs发生电荷转移反应和质子转移反应的机理进行了论证。最后基于TE-HPPI源对苯酚的高灵敏电离,将其应用于污泥悬浮液中酚类化合物的检测。3.研究了NO增强高气压光电离源(NOenhanced high-pressure photoionization,NO-HPPI)对小分子醛类和醇类的电离过程以及水分子在电离中的影响,发现了NO与醛类有机小分子间的加合作用,以及在光电离条件下对醇类的氧化作用。最后,将NO-HPPI源成功应用于塑料样品中甲醛、乙醛和丙烯醛的检测。4.对比研究了NO、甲苯、氯苯以及卤代物CHX(4-n))(X=Cl或Br,n=1或2)试剂离子对乙醚、乙酸丁酯、丙醇、丁酮、丁酸和戊醛在光电离过程中的电离影响,发现NO和CHBr均能高效的提高小分子醛类的质子化产物。此外,NO对戊醛、丁酮以及乙酸丁酯都有加合作用。

关键词：挥发性含氧有机小分子高气压光电离电离机理在线质谱

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