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生物炭中持久性自由基对秀丽隐杆线虫的毒性

中国环境科学 2019年第6期39卷 2644-2651页

作者：张绪超陈懿胡蝶赵力王琳吴敏昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650500 云南省土壤固碳与污染控制重点实验室云南昆明650500

为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans, C. elegans)来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标(... 详细信息

为了评价生物炭的使用对生态系统,尤其是对土壤无脊椎动物的毒性影响,使用模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans, C. elegans)来评估生物炭的环境风险.观察了生物炭原样、生物炭颗粒物和生物炭浸提液对线虫神经行为学评价指标(身体摆动频率、相对运动长度、排泄间隔时间、碰触反应率和化学感知行为指数)的影响;并结合生物炭的理化性质、非金属元素组成和重金属元素含量以及环境持久性自由基(EPFRs)的强度,评估生物炭对线虫的生物毒性.结果显示,EPFRs信号强的生物炭和颗粒物对秀丽隐杆线虫有一定的毒物兴奋效应,EPFRs信号微弱的浸提液无显著性影响.因此,生物炭中的EPFRs对秀丽隐杆线虫有潜在的神经毒性作用.

关键词：生物炭持久性自由基秀丽隐杆线虫神经毒性环境风险

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烟梗生物炭持久性自由基反应活性的比较

中国环境科学 2020年第8期40卷 3458-3464页

作者：裘舒越赵泽颖陈芳媛李芳芳段文焱昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650500 云南省土壤固碳与污染控制重点实验室云南昆明650500

本研究选用不同热解温度(300,500和700°C)制备的烟梗生物炭,与有机污染物对硝基苯酚(PNP)进行吸附降解反应,探究反应前后烟梗生物炭上持久性自由基(EPFRs)信号强度与其降解有机污染物活性的关系.结果显示:生物炭中EPFRs信号强度随热解... 详细信息

本研究选用不同热解温度(300,500和700°C)制备的烟梗生物炭,与有机污染物对硝基苯酚(PNP)进行吸附降解反应,探究反应前后烟梗生物炭上持久性自由基(EPFRs)信号强度与其降解有机污染物活性的关系.结果显示:生物炭中EPFRs信号强度随热解温度的升高而从6.155×10^4升高至1.343×10^5后降低至5.458×10^4,而PNP的液相降解率则表现为随热解温度的升高先保持为31%左右不变后下降至14.64%,表明生物炭的EPFRs信号强度与活性并不成正比.300℃热解制备的生物炭中以氧为中心的自由基可以将电子转移给水中的氧分子生成活性氧并促进PNP的降解.而500与700℃热解制备的生物炭中碳为中心的自由基与污染物进行降解反应后生成了新的自由基并被稳定于生物炭表面,导致其自由基信号增强降解活性却大幅下降.

关键词：有机污染物降解烟草废弃物持久性自由基反应活性

生物炭持久性自由基形成机制及环境应用研究进展

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化工进展 2020年第4期39卷 1521-1527页

作者：唐正赵松钱雅洁薛罡贾汉忠高品东华大学环境科学与工程学院上海201620 西北农林科技大学资源环境学院陕西杨凌712100

持久性自由基(PFRs)因其持续反应活性和潜在毒性而日益受到广泛关注。生物炭在高温热解和水热碳化制备过程中会产生PFRs,并可转化形成活性氧物质,从而促进环境污染物的氧化还原转化和降解,同时也产生潜在的环境健康风险。本文综述了生物... 详细信息

持久性自由基(PFRs)因其持续反应活性和潜在毒性而日益受到广泛关注。生物炭在高温热解和水热碳化制备过程中会产生PFRs,并可转化形成活性氧物质,从而促进环境污染物的氧化还原转化和降解,同时也产生潜在的环境健康风险。本文综述了生物炭PFRs的国内外研究进展,归纳了PFRs在生物炭制备过程中的形成和转化机制,总结了生物炭PFRs生成ROS降解有机污染物、光诱导氧化降解有机污染物、重金属氧化还原转化等方面的环境应用研究现状,初步探讨了生物炭PFRs的毒性效应,并对今后的研究发展方向提出了展望,以期为生物炭PFRs的进一步环境应用提供方向和依据。

关键词：生物炭持久性自由基高温热解水热碳化活性氧物质

西安地区PM_(2.5)中环境持久性自由基(EPFRs)性质及来源研究

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环境科学学报 2019年第1期39卷 197-203页

作者：孙浩堯陈庆彩牟臻王羽琴沈振兴张立欣李艳广陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021 西安交通大学能源与动力工程学院西安710049 中国地质调查局西安地质调查中心西安710054

环境持久性自由基(environmental persistent free radicals, EPFRs)是一种近年来备受关注的环境风险物质,可能会危害人体健康.本研究利用溶剂萃取方法从西安市大气PM_(2.5)样品中分离出物质,运用电子顺磁共振波谱(EPR)技术分析了不同... 详细信息

环境持久性自由基(environmental persistent free radicals, EPFRs)是一种近年来备受关注的环境风险物质,可能会危害人体健康.本研究利用溶剂萃取方法从西安市大气PM_(2.5)样品中分离出物质,运用电子顺磁共振波谱(EPR)技术分析了不同大气污染状况下大气PM_(2.5)样品及类黑碳成分中EPFRs的种类和含量,并分别测定PM_(2.5)和类黑碳成分催化H_2O_2产生羟基自由基的能力.结果表明:PM_(2.5)中的EPFRs约有85%～90%是由类黑碳成分产生的.可见光照(400～700 nm)前后,PM_(2.5)样品中EPFRs的含量增加10%～20%.此外,实验结果亦表明PM_(2.5)中能催化H_2O_2产生羟基自由基的物质主要是PM_(2.5)中水溶性物质而不是类黑碳.大气PM_(2.5)中的EPFRs没有显著催化H_2O_2产生羟基自由基的能力,也不能将O_2分子转化为活性氧物质.

关键词：类黑碳物质 PM2.5 持久性自由基羟基自由基

不同热处理条件对亚麻酸中持久性自由基产生的影响

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环境化学 2019年第6期38卷 1207-1213页

作者：赵力梁妮张绪超李炎净婷菲段文焱昆明理工大学云南省土壤固碳与污染控制重点实验室

本研究采用电子顺磁共振波谱仪和紫外分光光度计,分别测定不同热处理方式和时间下,亚麻酸中持久性自由基信号和化学结构特征,以期探究亚麻酸结构变化及其自由基形成位点间的关系.结果表明,亚麻酸在电炉加热和微波复热后均能产生自由基,... 详细信息

本研究采用电子顺磁共振波谱仪和紫外分光光度计,分别测定不同热处理方式和时间下,亚麻酸中持久性自由基信号和化学结构特征,以期探究亚麻酸结构变化及其自由基形成位点间的关系.结果表明,亚麻酸在电炉加热和微波复热后均能产生自由基,且复热后样品中的自由基信号强度明显增强,并随微波复热时间的增加而增强.这归因于电炉加热对亚麻酸起到启动作用,并提高其分子极性,而后在氧气的引入和微波辐射的作用下,导致其共轭双键断裂,进而产生以氧为中心的自由基(g因子值> 2.0040).微波复热时间增加时,衰减速率常数K随之增加,相应的,半衰期t1/2随之减少.这是由于随着微波复热时间的增加,产生的较短寿命、高自旋的自由基增多.亚麻酸样品的羟基自由基随微波加热时间的增加而增强,这是因为微波加热有利于促进过氧化物的生成及其O-O键的断裂,进而贡献羟基自由基的形成.

关键词：亚麻酸电炉加热微波复热持久性自由基

含持久性自由基的纳米铁生物碳降解PNP的研究

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环境科学与技术 2022年第S1期45卷 35-40页

作者：李琋李航王兵赵庆宇刘丹妮张凡西南石油大学化学化工学院四川成都610500 四川省环境污染防治与环境安全重点实验室四川成都610500

持久性自由基(PFRs)因其具有较高的反应活性和持久性逐渐引起人们的关注。该研究以含PFRs的生物炭为载体成功制备生物炭-纳米零价铁(nZVI/BC)复合材料。n ZVI/BC通过活化H2O2可在短时间内去除溶液中95.6%的对硝基苯酚(PNP),相比生物炭(P... 详细信息

持久性自由基(PFRs)因其具有较高的反应活性和持久性逐渐引起人们的关注。该研究以含PFRs的生物炭为载体成功制备生物炭-纳米零价铁(nZVI/BC)复合材料。n ZVI/BC通过活化H2O2可在短时间内去除溶液中95.6%的对硝基苯酚(PNP),相比生物炭(P500)和nZVI材料7.2%和76.9%的去除率,n ZVI/BC表现出更高的反应活性。同时考察了材料投加量、污染物浓度、H2O2浓度以及pH值等因素对PNP降解的影响,其中pH值是主要的影响因素。测定反应体系中羟基自由基(·OH)浓度变化和材料电化学性能后发现,含PFRs的nZVI/500材料表现出更好的电子交换能力,能促进体系中·OH的生成。该研究证明PFRs能强化nZVI/BC材料对H2O2的活化性能,提高溶液中活性氧浓度,为n ZVI/BC材料在降解污染物的应用上提供新思路。

关键词：持久性自由基生物炭-纳米零价铁对硝基苯酚电子交换能力

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邻苯二酚-Fe2O3和邻苯二酚-CuO体系中持久性自由基的形成机制及特征

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环境化学 2016年第3期35卷 423-429页

作者：王婷李浩郭惠莹程正奇潘波昆明理工大学环境科学与工程学院昆明650500

以SiO_2为载体模拟固体土壤环境,研究了邻苯二酚(CT)-Fe_2O_3/SiO_2和CT-CuO/SiO_2体系中持久性自由基(PFRs)的形成机制、特征及其对邻苯二酚降解的影响.实验发现,相对于CT-SiO_2体系,CT-Fe_2O_3/SiO_2和CT-Cu O/SiO_2体系中邻苯二酚和... 详细信息

以SiO_2为载体模拟固体土壤环境,研究了邻苯二酚(CT)-Fe_2O_3/SiO_2和CT-CuO/SiO_2体系中持久性自由基(PFRs)的形成机制、特征及其对邻苯二酚降解的影响.实验发现,相对于CT-SiO_2体系,CT-Fe_2O_3/SiO_2和CT-Cu O/SiO_2体系中邻苯二酚和过渡金属相互作用,还原后的过渡金属与自由基结合形成了以半醌自由基为主的更稳定的PFRs,其g值为2.0040—2.0055.在较低浓度时,这种PFRs阻碍了CT的降解,改变了其环境行为,增大了其环境风险.

关键词：持久性自由基 g因子邻苯二酚光降解

热处理促进淀粉和蛋白质中持久性自由基生成的影响

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昆明理工大学学报（自然科学版） 2023年第2期48卷 121-129页

作者：黄晓霞陈全计丕霞吴敏潘波昆明理工大学环境科学与工程学院云南省土壤固碳与污染控制重点实验室云南昆明650500

持久性自由基(PFRs)作为一种新型环境污染物,在大气颗粒物、有机污染土壤等环境介质中的迁移转化机制及其环境毒性备受关注,但食品中的PFRs生成情况却鲜有研究.为探究不同热处理方式对不同成分的食品产生PFRs的影响,本文采用空气热解和... 详细信息

持久性自由基(PFRs)作为一种新型环境污染物,在大气颗粒物、有机污染土壤等环境介质中的迁移转化机制及其环境毒性备受关注,但食品中的PFRs生成情况却鲜有研究.为探究不同热处理方式对不同成分的食品产生PFRs的影响,本文采用空气热解和油浴加热两种方法对淀粉、蛋白质淀粉混合物以及蛋白质进行热处理,利用电子顺磁共振波谱仪、红外光谱仪和元素分析仪分别测定食品中PFRs信号强度、官能团以及元素含量变化.结果显示:随着热处理温度的升高,食品中PFRs信号逐渐增强,相应的g值和线宽不断减小,含氧官能团降低,食品结构芳香化程度上升.在热处理过程中,淀粉与蛋白质的O-H键和C-O键断裂,形成芳香族化合物过程中产生芳环C=C键和C=O键,从而产生PFRs信号.此外,蛋白质的初始热解温度低于淀粉,同温度下不同成分食品产生PFRs的信号强度大小为:蛋白质>蛋白质淀粉混合物>淀粉.因此加工蛋白质食品宜适当添加淀粉,因碳水化合物的存在能够增加蛋白质的变性温度,减少PFRs的产生.加热淀粉类食品宜采用油浴加热,油脂与淀粉形成的淀粉-脂质复合物可减少PFRs的产生.

关键词：持久性自由基油浴加热热解淀粉-脂质复合物官能团

生物炭微观结构异质性及其持久性自由基氧化响应机制

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生物炭微观结构异质性及其持久性自由基氧化响应机制

作者：阮鸣岐中国环境科学研究院

学位级别：硕士

生物炭因其含碳量高和孔隙结构丰富等优点而被广泛应用,其环境效应已成为研究热点。然而,生物炭微观结构复杂性及其如何影响持久性自由基(Persistent Free Radicals,PFRs)形成和氧化过程尚不明确。本研究制备了不同热解温度下水稻秸秆(R... 详细信息

生物炭因其含碳量高和孔隙结构丰富等优点而被广泛应用,其环境效应已成为研究热点。然而,生物炭微观结构复杂性及其如何影响持久性自由基(Persistent Free Radicals,PFRs)形成和氧化过程尚不明确。本研究制备了不同热解温度下水稻秸秆(Rice Straw,RS)和甘蔗渣(Sugar Cane Residue,SCR)来源生物炭(RS300-RS800,SCR300,SCR700),采用傅里叶变换红外光谱、X射线电子能谱和高斯模型等辨识了生物炭微观结构多样性,阐明了热解温度驱动下生物炭碳-硅作用机理;结合傅里叶变换离子回旋共振质谱探明了过氧化氢氧化作用下生物炭源溶解性有机质(Biochar-derived Dissolved Organic Matter,BDOM)分子特征及动态变化;应用电子顺磁共振波谱解析了生物炭PFRs赋存特征及其氧化演变趋势,揭示了生物炭结构介导下PFRs氧化响应机制。相关成果为生物炭环境效应研究提供重要的理论支撑,主要研究内容如下:(1)辨识了热解温度影响下生物炭结构和官能团异质性及其演变趋势,揭示了“碳-硅”构型变化及相互作用机理。随热解温度升高,RS和SCR生物炭含氧官能团和芳香碳官能团的相对含量分别呈现减少和增加趋势,且硅形态由不稳定态转变为结晶态。低热解温度下RS和SCR生物炭外层芳香碳对硅的保护作用削弱了含硅官能团特征,而高热解温度破碎了生物炭外部碳层,导致含硅结构构型趋向结晶化和封闭化。(2)剖析了氧化作用驱动下BDOM分子多样性及其动态释放特征,阐明了BDOM分子组分的氧化响应机理。随氧化时间增加,SCR300-BDOM含氮和缩合芳香分子呈现减少趋势,而SCR700-BDOM缩合芳香分子则呈现先增加后减少趋势。SCR300-/SCR700-BDOM氧化过程呈现C原子数减少和碳链结构变短的特征。BDOM分子氧化具有显著的阶段性响应机理且受热解温度影响;持续氧化导致SCR-BDOM饱和分子和SCR300/SCR700-BDOM缩合芳香分子的特有属性增强。(3)解析了氧化作用驱动下生物炭PFRs赋存形态及其动态变化,探明了生物炭微观结构介导下的PFRs氧化响应机制。SCR生物炭在氧化过程中的芳香环C=C和Si-O等碳硅官能团去除或形态转变显著影响了PFRs赋存特征,含氧为中心的PFRs相对含量增加。PFRs呈现“由外到内”的结构介导下的氧化响应机制,高芳香碳结构与PFRs形成的信号强度显著相关。

关键词：生物炭微观结构溶解性有机质持久性自由基氧化机制