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Cr改性VPO/TiO_(2)低温SCR催化剂脱硝及抗硫、抗水性能

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烧结球团 2021年第6期46卷 8-14,33页

作者：韦晋科陈阳黎柳升郑睿子春铁军贾勇广西柳州钢铁集团有限公司广西柳州545002 安徽工业大学冶金减排与资源综合利用教育部重点实验室安徽马鞍山243032

为了促进钢铁工业烟气脱硝技术发展,本文采用浸渍法制备VPO-PEG-Cr/Ti催化剂,并对其低温脱硝活性、抗硫抗水性能进行测试。活性测试结果表明:当n(V)/n(P)(摩尔比)为5,Cr质量分数为2%,活性组分负载量为10%时,催化剂在150~350℃温度范围... 详细信息

为了促进钢铁工业烟气脱硝技术发展,本文采用浸渍法制备VPO-PEG-Cr/Ti催化剂,并对其低温脱硝活性、抗硫抗水性能进行测试。活性测试结果表明:当n(V)/n(P)(摩尔比)为5,Cr质量分数为2%,活性组分负载量为10%时,催化剂在150~350℃温度范围内的脱硝率达98%以上;当反应温度为200℃,烟气中含2600 mg/m^(3) SO_(2)、8%的H_(2)O时,催化剂的脱硝效率几乎没有下降。结合NH_(3)-IR分析可知,磷酸和Cr的添加增加了催化剂的表面酸性,抑制了SO_(2)的吸附及催化转化,PEG和TiO_(2)增大了VPO催化剂的比表面积,增加了活性位点的暴露量。FT-IR、TG结果表明,通硫通水测试后,在催化剂表面几乎没有硫酸盐沉积,催化剂呈现出良好的抗硫抗水性能。

关键词：选择性催化还原催化剂 VPO/TiO_(2) PEG Cr 抗硫抗水性

改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝活性和抗硫抗水性研究

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改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝活性和抗硫抗水性研究

作者：陈鑫东南大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)是主要的大气污染物之一,选择性催化还原法(Selective Catalytic Reduction,SCR)是脱除烟气中NO的有效方法,而催化剂是SCR脱硝技术的核心。VO/TiO系列催化剂是目前常见的商业SCR脱硝催化剂,虽然具有较高的催化活性,但其价... 详细信息

氮氧化物(NO)是主要的大气污染物之一,选择性催化还原法(Selective Catalytic Reduction,SCR)是脱除烟气中NO的有效方法,而催化剂是SCR脱硝技术的核心。VO/TiO系列催化剂是目前常见的商业SCR脱硝催化剂,虽然具有较高的催化活性,但其价格昂贵、活性温度窗口高,而且重金属钒有毒。因此,开发一种低温高效、价格低廉、无毒的新型SCR脱硝催化剂成为近年来烟气脱硝领域的研究热点。本文以菱铁矿为研究对象,采用混合搅拌法制备了Ce掺杂、Zr掺杂、Ce-Zr共掺杂改性的菱铁矿SCR脱硝催化剂,对其进行SCR脱硝活性实验及抗硫抗水性实验,研究Ce、Zr掺杂对催化剂SCR脱硝活性及抗硫抗水性的影响,结合XRF、BET、XRD、NH-TPD、TG等表征手段,探究改性前后催化剂的元素组成、表面结构、晶型结构和表面酸性等性质。取得主要研究成果如下:(1)Ce、Zr的掺杂能极大提高催化剂的低温SCR脱硝活性,其中Ce/Zr-菱铁矿催化剂具有最好的低温SCR脱硝活性,在180-330℃温度区间,催化剂SCR脱硝效率均在92%以上。结合BET、XRD及NH-TPD表征可知,Ce、Zr的掺杂能使催化剂的比表面积增大、结晶度降低、表面酸性增强,因此SCR脱硝性能更加优异。(2)空速、O浓度、氨氮比等参数对改性菱铁矿催化剂SCR脱硝性能有一定影响,改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝效率随着空速的增大而降低,改性菱铁矿催化剂在SCR脱硝反应中的最佳O浓度为3%,最佳氨氮比为1。(3)Ce、Zr均为过渡元素,Ce、Zr的掺杂能抑制催化剂活性组分的硫酸化,降低硫酸铵盐的热稳定性,促进催化剂表面硫酸铵盐的分解;也可以增加载体的比表面积,提高催化剂表面的储氧性能,减缓HO对催化剂脱硝活性的抑制作用。因此,掺杂Ce、Zr元素后,菱铁矿催化剂具有更好的抗硫抗水性能。Ce/Zr-菱铁矿催化剂在含硫含水气氛中表现出良好的SCR脱硝活性,在210℃反应温度下,通入5%HO+100ppmSO8h后,催化剂仍有87%的SCR脱硝效率。(4)HO和SO浓度越高,改性菱铁矿催化剂表面硫酸铵盐的沉积速率就越快,SCR脱硝活性损失越明显。反应温度越高,越有利于硫酸铵盐的分解,HO越不容易吸附在催化剂表面,高温下改性菱铁矿催化剂具有更好的抗硫抗水性能。

关键词：菱铁矿 SCR脱硝铈锆共掺杂改性抗硫抗水性催化剂

改性菱铁矿柴油机尾气SCR脱硝催化剂抗硫抗水性研究

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改性菱铁矿柴油机尾气SCR脱硝催化剂抗硫抗水性研究

作者：魏钰靓东南大学

学位级别：硕士

柴油机尾气脱硝是移动源NO污染控制的重点,SCR脱硝技术是目前应用于移动源尾气脱硝最有前景的技术之一。但现有的VO-WO/Ti O商用催化剂存在活性温度窗口窄、抗硫抗水性较差、钒基有毒等缺点,因此,开发能够适用于柴油机尾气宽温度范围、... 详细信息

柴油机尾气脱硝是移动源NO污染控制的重点,SCR脱硝技术是目前应用于移动源尾气脱硝最有前景的技术之一。但现有的VO-WO/Ti O商用催化剂存在活性温度窗口窄、抗硫抗水性较差、钒基有毒等缺点,因此,开发能够适用于柴油机尾气宽温度范围、抗硫抗水性好的SCR脱硝催化剂是当前的重点研究方向。课题组前期研究发现菱铁矿经煅烧后在较宽的温度范围内具有较好的脱硝活性,因此本文选择菱铁矿作为SCR脱硝催化剂的主体,对其采用混合搅拌法进行Mn-W、Mn-W-Cu、Mn-W-Sb掺杂改性,进一步拓宽其活性温度窗口、提高抗硫抗水性。并对催化剂进行了SCR脱硝活性实验、抗硫抗水性实验,结合XRF、BET、XRD和TG-DTG表征方法分析,研究掺杂改性对菱铁矿催化剂活性、比表面积、表面结晶情况、抗硫抗水性等的影响。还通过in situ DRIFTS分析,研究了O、催化剂掺杂改性以及预吸附SO对催化剂表面吸附NO和NH能力的影响。取得如下主要研究结果:(1)对菱铁矿进行Mn-W共掺杂改性,当Mn和W的掺杂量分别为3%和5%、获得3Mn-5W-菱铁矿催化剂时,催化剂获得最宽的活性温度窗口180℃～390℃,基本符合柴油机尾气温度范围。结合XRF、BET和XRD表征分析,发现Mn-W共掺杂可以有效增加菱铁矿催化剂的比表面积,减弱催化剂表面铁氧化合物的结晶,提高催化剂的活性。(2)进一步掺杂Cu或Sb对3Mn-5W-菱铁矿催化剂改性,可提高催化剂的抗硫抗水性。3Mn-5W-1Cu-菱铁矿催化剂和3Mn-5W-1.5Sb-菱铁矿催化剂在抗硫抗水性实验后脱硝效率能分别维持在70%和80%以上,可见掺杂Sb改性时催化剂的抗硫抗水性更佳,能够满足柴油机尾气脱硝催化剂抗硫抗水性的要求。此外,反应温度越高、尾气中的含硫量和含水量越低,催化剂的抗硫抗水性越好。TG-DTG分析结果表明Sb的掺杂能够减少催化剂表面硫酸铵和硫酸氢铵的沉积,降低金属硫酸盐的生成,证明Sb的掺杂有效提高了催化剂的抗硫抗水性。(3)对催化剂进行in situ DRIFTS测试,发现O对NO在催化剂表面的吸附有促进作用,有助于NO以稳定的硝酸盐形式吸附,有利于催化剂表面SCR反应进行;同时,发现Mn-W共掺杂能够提高菱铁矿催化剂表面NO的吸附能力;而Sb的掺杂有利于降低菱铁矿催化剂表面金属离子硫酸化程度,提高SO存在时催化剂表面NO吸附能力,从而增强催化剂抗硫性。从增强催化剂吸附能力的角度,揭示了Mn-W-Sb共掺杂改性提高菱铁矿催化剂SCR脱硝活性和抗硫抗水性的机理。

关键词：菱铁矿 SCR脱硝 Mn-W-Sb共掺杂抗硫抗水性 in situ DRIFTS分析

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低温SCR脱硝催化剂抗硫抗水性研究进展

电力科技与环保 2019年第5期35卷 16-19页

作者：田超张晓望任英杰封雅芬龙净科杰环保技术(上海)有限公司

为了研发在水和二氧化硫存在时具有良好脱硝效率,低二氧化硫转化率,能适应不同工况要求的低温SCR脱硝催化剂,总结了一些国内外高钒、铈基和锰基低温SCR脱硝催化剂及其抗硫抗水性研究成果,分析了目前低温SCR脱硝催化剂面临的主要问题。

关键词：低温高钒铈基锰基抗硫抗水性

CuFe_(2)O_(4)催化剂的制备及其NH_(3)-SCR催化性能研究

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功能材料 2022年第2期53卷 2080-2086页

作者：孙中豪张慧茹米雪赵毅华北电力大学环境工程与科学学院北京102206

通过微波法合成了金属有机骨架材料Cu-MIL-101(Fe),然后以此为前驱体煅烧制备了CuFe_(2)O_(4)催化剂,并考察了反应温度、催化剂用量、空速、SO_(2)、H_(2)O等因素对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响。测试结果表明CuFe_(2)O_(4)催化剂可... 详细信息

通过微波法合成了金属有机骨架材料Cu-MIL-101(Fe),然后以此为前驱体煅烧制备了CuFe_(2)O_(4)催化剂,并考察了反应温度、催化剂用量、空速、SO_(2)、H_(2)O等因素对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响。测试结果表明CuFe_(2)O_(4)催化剂可以在250~450℃的宽温度区间保持90%以上的脱硝效率,反应前后催化剂无明显变化,同时in situ DRIFTS光谱结果表明,CuFe_(2)O_(4)催化剂在脱硝过程中同时存在L-H以及E-R两种反应机理。

关键词：有机金属骨架材料 NH_(3)-SCR 抗硫抗水性 in situ DRIFTS 反应机理

有氧条件下CO选择性催化还原NO_(x)的研究进展

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北京工业大学学报 2022年第11期48卷 1208-1214页

作者：李坚赵晶蔡建宇陈普波北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

介绍了近年来有氧条件下CO选择性催化还原(CO selective catalytic reduction,CO-SCR)催化剂的研究现状,重点介绍了Ir基、Pd基、Cu基、Co基催化剂的研究进展,分析了载体种类、助剂和活性组分掺杂量等因素对催化剂活性的影响.简述了H_(2)... 详细信息

介绍了近年来有氧条件下CO选择性催化还原(CO selective catalytic reduction,CO-SCR)催化剂的研究现状,重点介绍了Ir基、Pd基、Cu基、Co基催化剂的研究进展,分析了载体种类、助剂和活性组分掺杂量等因素对催化剂活性的影响.简述了H_(2)O和SO_(2)对催化剂活性的影响,并介绍了CO-SCR的反应机理,为提高CO-SCR催化剂抗氧性提供参考.最后指出,O_(2)在催化剂表面的反应机理、SO_(2)和H_(2)O对催化剂的毒害机理是今后有氧条件下CO-SCR可能的研究方向.

关键词：一氧化碳选择性催化还原催化剂氧气抗硫抗水性 NO_(x)

改性沸石咪唑催化剂的NH_(3)-SCR催化性能研究

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功能材料 2022年第7期53卷 7006-7012页

作者：孙中豪郝润龙赵毅华北电力大学环境科学与工程学院北京102206 华北电力大学环境科学与工程系河北保定071000

通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、T... 详细信息

通过微波法合成了沸石咪唑骨架结构材料ZIF-7,并以ZIF-7为前驱体制备了CuCe@ZIF-7催化剂。通过固定床实验平台测试了制备条件、反应温度、催化剂用量、SO_(2)、H_(2)O等实验条件对催化剂NH_(3)-SCR催化性能的影响,通过XRD、SEM、XPS、TG等表征研究了CuCe@ZIF-7理化性质,并通过in situ DRIFTS研究了催化剂的反应机理。

关键词：沸石咪唑骨架材料 NH_(3)-SCR 抗硫抗水性 in situ DRIFTS 反应机理

SO_2和H_2O对CeO_2/TiO_2/堇青石催化剂选择催化还原NO_x性能的影响

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燃料化学学报 2014年第9期42卷 1111-1118页

作者：束韫张凡王洪昌朱金伟中国环境科学研究院大气污染控制技术研究中心北京100012

采用浸渍法制备了以堇青石为基底、氧化铈为活性组分的整体式脱硝催化剂CeO2/TiO2/堇青石催化剂。通过与商业钒基催化剂(V2O5-WO3/TiO2/堇青石)的对比研究发现,CeO2/TiO2/堇青石催化剂表现出了优良的抗硫抗水性能,经过30 h抗硫抗水实验,... 详细信息

采用浸渍法制备了以堇青石为基底、氧化铈为活性组分的整体式脱硝催化剂CeO2/TiO2/堇青石催化剂。通过与商业钒基催化剂(V2O5-WO3/TiO2/堇青石)的对比研究发现,CeO2/TiO2/堇青石催化剂表现出了优良的抗硫抗水性能,经过30 h抗硫抗水实验,CeO2/TiO2/堇青石催化剂的氮氧化物转化率仍能保持在70%以上,仅下降了5%。BET、XRD、FT-IR和TG表征结果表明,在含硫含水气氛中反应时,CeO2/TiO2/堇青石和V2O5-WO3/TiO2/堇青石催化剂表面均有硫酸铵盐的生成,且前者的生成量明显低于后者。NH3-DRIFT分析结果表明,在含硫含水气氛中两种催化剂表面Brnsted酸性都被增强,而Lewis酸性有所减弱。进一步的XPS分析结果表明,烟气中的SO2+H2O会使催化剂表面Ce4+向Ce3+发生转化,从而导致化学吸附氧含量增加,这是CeO2/TiO2/堇青石催化剂具有优良抗硫抗水性能的重要原因。

关键词：氧化铈氧化钛堇青石脱硝氨选择催化还原抗硫抗水性

电厂低负荷下V-W/TiO2基NH3-SCR催化剂的低温改性

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环境工程学报 2018年第8期12卷 2244-2250页

作者：汪俊吴相浩周飞翔陈银飞朱秋莲卢晗锋浙江工业大学化学工程学院催化反应工程研究所杭州310014

在不改变工业催化剂制备工艺的基础上,通过改性提高工业V-W/TiO_2催化剂的低温活性。实验采用浸渍法,通过添加磷酸以及氧化铈来改性工业V-W/TiO_2催化剂,探讨了新型低温SCR催化剂的脱硝活性。并通过比表面积测试(BET),X射线衍射实验(XR... 详细信息

在不改变工业催化剂制备工艺的基础上,通过改性提高工业V-W/TiO_2催化剂的低温活性。实验采用浸渍法,通过添加磷酸以及氧化铈来改性工业V-W/TiO_2催化剂,探讨了新型低温SCR催化剂的脱硝活性。并通过比表面积测试(BET),X射线衍射实验(XRD),吡啶红外实验,程序升温还原(H_2-TPR)等技术对催化剂理化性能进行表征。研究结果表明,1%磷酸添加量使催化剂表面的B酸以及弱酸含量大量增加,使催化剂向低温端降低了30℃;同时,在添加1%磷酸的基础上,添加不同含量氧化铈,提高催化剂的氧化还原性,发现添加8%氧化铈,使催化剂氧化还原性能显著增强,转化温度向低温再次降低了40℃。通过添加磷酸和氧化铈,使V-W/TiO_2催化剂80%转化温度从280℃降至220℃,同时具备了高抗硫抗水性。

关键词：低温SCR催化剂 V-W/TiO2 磷酸氧化铈抗硫抗水性