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氟虫腈对斑马鱼和小菜蛾毒性的手性选择性研究

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环境科学学报 2010年第7期30卷 1451-1456页

作者：赵琳包琛杨代斌李喜青地表过程分析与模拟教育部重点实验室北京大学城市与环境学院北京100871 植物保护研究所中国农业科学研究院北京100094

手性农药分子的不同对映体在环境中的降解速率和对于生物的毒性可能存在很大的差异,因此拆分并使用对靶标生物毒性较高或对非靶标生物毒性较低的单一或浓缩的对映体配方可以有效地降低杀虫剂的环境风险.本文用手性柱拆分了一种广泛使用... 详细信息

手性农药分子的不同对映体在环境中的降解速率和对于生物的毒性可能存在很大的差异,因此拆分并使用对靶标生物毒性较高或对非靶标生物毒性较低的单一或浓缩的对映体配方可以有效地降低杀虫剂的环境风险.本文用手性柱拆分了一种广泛使用的手性农药,氟虫腈的两种对映体,研究了这两种对映体和消旋体对靶标生物小菜蛾和非靶标生物斑马鱼的急性毒性.结果表明氟虫腈对受试靶标和非靶标生物的毒性均无手性选择性,说明无法通过对氟虫腈进行手性拆分并使用单一对映体配方来降低氟虫腈的环境风险.这一结论间接支持了农业部新近出台的禁止氟虫腈用于防治农田害虫的政策.

关键词：氟虫腈斑马鱼菜蛾急性毒性手性选择性

HPLC β-环糊精手性流动相添加剂的研究　Ⅲ.β-环糊精手性选择性包合稳定常数的简化计算及验证

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中国药科大学学报 1997年第4期28卷 218-221页

作者：梁宏 中国药科大学分析计算中心罗伯特.戈登大学药学院

用简化的计算公式对不同的色谱条件下的β－环糊精流动相手性添加剂对甲基苯巴比妥对映异构体的保留行为的影响进行了的探讨，同时探讨了β－环糊精包合稳定常数与流动相中溶剂强度的关系。结果表明简化的数学模型具有运算简便、误差小... 详细信息

用简化的计算公式对不同的色谱条件下的β－环糊精流动相手性添加剂对甲基苯巴比妥对映异构体的保留行为的影响进行了的探讨，同时探讨了β－环糊精包合稳定常数与流动相中溶剂强度的关系。结果表明简化的数学模型具有运算简便、误差小和线性范围宽的特点。

关键词： β-环糊精高效液相色谱手性选择性

用手性选择性阳离子交换膜分离DL-苯甘氨酸

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膜科学与技术 2007年第6期27卷 56-58,67页

作者：王晶石彭勇余立新清华大学化学工程系北京100084

以聚乙烯醇为基材,加入β环糊精作为手性选择剂,加入聚丙烯酸促进离子传递,制得具有手性选择性的阳离子交换膜.通过电渗析过程分离DL-苯甘氨酸.改变原料中D-苯甘氨酸与L-苯甘氨酸的比例,一级电渗析实验结果表明均为D-苯甘氨酸优先通过... 详细信息

以聚乙烯醇为基材,加入β环糊精作为手性选择剂,加入聚丙烯酸促进离子传递,制得具有手性选择性的阳离子交换膜.通过电渗析过程分离DL-苯甘氨酸.改变原料中D-苯甘氨酸与L-苯甘氨酸的比例,一级电渗析实验结果表明均为D-苯甘氨酸优先通过手性阳膜,分离系数1.05,且基本不随原料组成变化.二级电渗析可以把过程的分离系数提高到1.10左右.

关键词：手性选择性阳离子交换膜电渗析拆分苯甘氨酸

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无机氧化铈纳米酶的制备及其手性选择性研究

无机氧化铈纳米酶的制备及其手性选择性研究

作者：张健上海师范大学

学位级别：硕士

天然酶具有很高的催化性能,但制备和储存成本高、分离和纯化困难、使用稳定性差以及难以回收和重复利用,因而人工酶的相关研究与发展广泛兴起,随着纳米材料的产生,纳米酶成为人工酶发展的主流。发展纳米酶最初的定义是为了模拟天然酶,... 详细信息

天然酶具有很高的催化性能,但制备和储存成本高、分离和纯化困难、使用稳定性差以及难以回收和重复利用,因而人工酶的相关研究与发展广泛兴起,随着纳米材料的产生,纳米酶成为人工酶发展的主流。发展纳米酶最初的定义是为了模拟天然酶,纳米酶对于天然酶催化活性的模拟已经有了许多的报道,然而对映体选择性作为天然酶的最为重要的属性之一,在纳米酶的研究中往往被忽视。如今已报导的具有手性选择性的纳米酶,主要是通过手性有机配体修饰金属和金属氧化物来实现的,存在着稳定性不足、反应条件受限以及回收利用率低等方面的缺陷。因此,对于新型手性纳米酶的合成方法设计及其手性选择性催化性能急需进一步研究。不同于大部分手性有机配体修饰的纳米酶,本论文制备了纯无机手性氧化铈纳米酶,并探究了其所能模拟的天然酶活性以及在模拟天然酶活性过程中的手性选择性,主要内容如下:1.使用耐高温的手性二氧化硅为手性源、以醋酸铈为铈源,来制备无机手性氧化铈纳米酶D-和L-Si O/Ce O,通过圆二色光谱、X射线衍射等一系列表征了其组成、纳米结构和手性性质。同时,也验证了该氧化铈纳米酶的过氧化物酶活性和磷酸酶活性。并在手性纳米酶的合成过程中制备了其它6种类型的Ce O纳米酶材料,为后续无机手性氧化铈纳米酶的手性选择性探究实验提供对照材料。2.选取手性底物3,4-二羟基苯丙氨酸（DOPA）和联萘酚磷酸酯（BNPA）分别作为类过氧化酶活性和类磷酸酶活性评价的模型分子,以D-和L-Si O/Ce O作为催化剂,评价其在DOPA对映体的氧化反应和BNPA的去磷酸化反应中的对映体选择性.L-Si O/Ce O纳米酶对于L-DOPA的氧化反应的促进作用高于D-DOPA;反之,D-Si O/Ce O纳米酶对D-DOPA的氧化反应比L-DOPA表现出更佳的催化效率。同时,作为对照实验,在上述反应体系中也选用了若干种非手性Ce O纳米材料作为对照组催化剂,然而这些纳米酶没有表现出对映体选择性。并在催化DOPA对映体氧化的反应体系中,通过不断地将D-和L-Si O/Ce O纳米酶重复循环利用以及高温（600℃）处理,其催化活性和对映体选择性仍得到了较好的保留,体现出了该手性纳米酶的良好稳定性、耐高温性和可回收利用性。在联萘酚磷酸酯的去磷酸化反应中,D-Si O/Ce O更有利于R-联萘酚磷酸酯的去磷酸化,L-Si O/Ce O也更有利于R-联萘酚磷酸酯的去磷酸化。

关键词：纳米酶二氧化铈二氧化硅手性选择性催化

除草剂喹禾灵降解菌株的分离、酯酶基因的克隆及其编码酶的手性选择性研究

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除草剂喹禾灵降解菌株的分离、酯酶基因的克隆及其编码酶的手性选...

作者：周希怡南京农业大学

学位级别：硕士

喹禾灵是一种芳氧苯氧丙酸酯类除草剂,通过抑制乙酰辅酶A羧化酶活性使杂草死亡,主要用于阔叶作物田防除禾本科杂草。商品化使用的喹禾灵是由(R)-构型和(S)-构型的喹禾灵等摩尔混合的外消旋体,其除草活性主要来源于(R)-构型(商品名为精... 详细信息

喹禾灵是一种芳氧苯氧丙酸酯类除草剂,通过抑制乙酰辅酶A羧化酶活性使杂草死亡,主要用于阔叶作物田防除禾本科杂草。商品化使用的喹禾灵是由(R)-构型和(S)-构型的喹禾灵等摩尔混合的外消旋体,其除草活性主要来源于(R)-构型(商品名为精喹禾灵)。喹禾灵虽为低毒性除草剂,但其在环境中的残留会对后茬作物产生药害,影响非靶标生物的生态安全。喹禾灵,尤其是其不同手性异构体在环境中残留动态受到很大关注。研究表明,微生物在芳氧苯氧丙酸酯类除草剂的降解与代谢过程中发挥重要作用。目前,有关喹禾灵的微生物降解主要集中在(R)-构型上,而针对(S)-构型的微生物降解则未见报道。此外,负责催化喹禾灵水解的酯酶对喹禾灵手性异构体的选择性降解也鲜有报道。本论文将分离、筛选能同时降解喹禾灵两种手性异构体的微生物菌株,克隆负责喹禾灵起始降解的酯酶基因,并研究该酯酶对喹禾灵两种手性异构体的选择性降解及其机制。1.喹禾灵降解菌株的分离、鉴定及降解特性研究采用连续以喹禾灵为选择压力进行富集培养的方法,从江苏南京某废弃农药厂土壤中分离得到一株喹禾灵的降解微生物菌株QE-1。菌株QE-1为革兰氏阴性细菌,其生长最适温度为30℃,最适酸碱度为pH 7.0,最适NaCl浓度为0.5%。经细菌形态特征、生理生化特性和16S rRNA基因序列分析,将菌株QE-1鉴定为Sphingobium sp.。以(R)-喹禾灵(精喹禾灵)为底物,对菌株QE-1降解特性进行了研究,研究结果显示:最适降解温度为30℃,最适酸碱度为pH 7.0。菌株QE-1在最适降解条件下96 h内对20 mg/L精喹禾灵的降解效率达98.5%。Mg2+(0.1 mM)能促进QE-1对精喹禾灵的降解,而Cu2+、Zn2+、Co2+、Cd2+、Ni2+和Mn2+对降解有显著的抑制作用。菌株QE-1对喹禾灵的两种手性异构体的降解存在选择性,其更倾向于降解(S)-构型的喹禾灵。对菌株QE-1降解底物谱的研究发现菌株QE-1对精恶唑禾草灵、精吡氟禾草灵、氰氟草酯、炔草酯、乙羧氟草醚、乳氟禾草灵和西维因也具有降解能力。通过LC-MS分析,表明菌株QE-1降解喹禾灵的途径为水解酯键生成喹禾灵酸和乙醇。2.喹禾灵酯酶基因的克隆及功能鉴定利用菌株QE-1可以在含有200 mg/L喹禾灵的LB平板上产生透明水解圈这一特征,通过鸟枪法构建基因组文库的方法成功地从菌株QE-1中克隆到喹禾灵的酯酶基因qeH,并通过将其构建到广宿主载体pBBR1MCS-2上,在*** DH5α中进行异源表达,证实qeH是负责编码催化喹禾灵水解的酯酶基因。通过同源重组的方法,对qeH基因进行敲除,所得突变株QE-M仍具备对喹禾灵的降解能力,由此表明除qeH外,菌株QE-1中还存在其他的喹禾灵降解酶基因。qeH基因全长 1,215 bp,编码 404 个氨基酸。在 NCBI 的 UniProtKB/Swiss-Prot(Swissprot)数据库中进行氨基酸序列比对,发现QeH与来源于Mycobacterium tuberculosis CDC1551的β-内酰胺酶MT1414(P9WLZ2)具有最高同源性(37%)。QeH虽无酯酶典型的特征序列标签GXSXG,但具有第Ⅷ家族蛋白的特征序列标签SXXK 以及常见的 LLXHXXG、LXXXPGXXW、PLGMXDTXF 和 GGXG 序列。通过氨基酸序列的系统进化树分析,显示QeH属于酯酶第Ⅷ家族。3.酯酶QeH的表达、纯化及酶学特性研究通过将qeH基因构建到高效表达载体pET-28a(+)上,在*** BL21(DE3)中进行异源高效表达,Ni2+亲和层析柱纯化获得可溶性蛋白QeH。经LC-MS分析,确定其可断裂喹禾灵侧链上的酯键,生成喹禾灵酸和乙醇。此外,QeH也可催化断裂芳氧苯氧丙酸酯类除草剂精恶唑禾草灵、精吡氟禾草灵、炔草酯和氰氟草酯中酯键。以(R)-喹禾灵(精喹禾灵)为底物,研究发现QeH水解精喹禾灵的最适条件为40℃,pH为7.0。在温度性差。较酸性及碱性环境而言,QeH在中性环境中酶活力更高且更为稳定。SDS、Tween80及Triton X-100(1 mM)对QeH的酶活力有明显的抑制作用。QeH更倾向于催化短链酯键的断裂,其对p-硝基苯基酯的催化效率随着碳链长度的增加而降低,这表明QeH为羧酸酯酶而非脂肪酶。在测试的5种芳氧苯氧丙酸酯类除草剂中,QeH对精恶唑禾草灵的亲和力最好,对精喹禾灵的催化效率最高。***对喹禾灵手性异构体的选择性降解及其潜在机制分析酯酶QeH在降解外消旋体喹禾灵的过程中表现出明显的更偏好于降解(R)-喹禾灵的手性选择性。结合qeH基因突变株仍

关键词：喹禾灵酯酶手性选择性 Sphingobium sp.QE-1 分子对接

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人红细胞摄入手性金属配合物的手性选择性

自然科学进展（国家重点实验室通讯） 1999年第10期9卷 898-904页

作者：吴刚李荣昌乔秀文王夔张宇峰侯新朴北京医科大学药学院生物无机及无机药物化学系北京医科大学药学院药学系北京100083

测定了人红细胞摄入具有手性配体D-His和L-His(His=组氨酸)的金属配合物Ni^(2+)-D-His,Ni^(2+)-L-His,Cd^(2+)-D-His,Cd^(2+)-L-His的一级速率常数k,k_(Ni)^(2+)-D-His=2.0×10^(-3)h^(-1),k_(Ni)^(2+)-L-His=2.6×10^(-3)h^(-1),k_(Cd)^(2+)-D-His=k_(Cd)^(2+)-L-His=1.8×10^(-3)h^(-1),Ni配合物有手性选择性,Cd配合物则无手性选择性。这种手性选择性可能与配合物的几何构型有关。人红细胞对光学对映体配合物d-K[Co(EDTA)],1-K[Co(EDTA)],d-[Co(C_2O_4)(en)_2]I,1-[Co(C_2O_4)(en)_2)I,d-[Co(en)_3]I_3和1-[Co(en)_3)I_3(en=乙二胺)的摄入均显示了手性选择性。各对映体配合物对膜蛋白的巯基含量的影响无明显差别,但对双分子层脂膜(BLM)电位的影响却有非常显著的差别。这些事实说明,细胞摄入这类金属配合物的手性选择主要来源于对映体与膜脂的手性识别作用。

关键词：手性配合物细胞摄入手性选择性红细胞 BLM

脱氯菌Dehalococcoides对多氯联苯的手性选择性脱氯

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脱氯菌Dehalococcoides对多氯联苯的手性选择性脱氯

中国土壤学会土壤环境专业委员会第二十次会议暨农田土壤污染与修复研讨会

作者：于玲鲁祺鸿邱岚罗孝俊麦碧娴汪善全中山大学环境科学与工程学院中山大学环境微生物研究中心中科院地球化学研究所国家有机地球化学重点实验室广东省环境保护与资源利用重点实验室

环境中超过30%的农药及50%的药品都是手性化合物。由于生物过程中酶或其他手性大分子的相互作用,手性化合物对映体具有不同环境发生、转化及生态毒理特征。以手性除草剂滴丙酸为例,只有右旋对映体具有除草作用。许多持久性卤代有机污染... 详细信息

环境中超过30%的农药及50%的药品都是手性化合物。由于生物过程中酶或其他手性大分子的相互作用,手性化合物对映体具有不同环境发生、转化及生态毒理特征。以手性除草剂滴丙酸为例,只有右旋对映体具有除草作用。许多持久性卤代有机污染物也是手性化合物,包括多氯联苯(PCBs)、六氯环己烷(HCH)及二氯二苯三氯乙烷(DDT)。微生物还原脱卤过程在卤代有机物的全球循环中起关键作用。然而,脱卤菌对手性卤代有机污染物脱卤过程的对映体选择性仍然未知。因此在本课题中,我们研究了脱氯菌Dehalococcoides mccartyi CG1对手性PCBs脱氯过程中的对映选择性脱氯。在三种主要手性PCBs(PCB174,PCB149和PCB132)中,脱氯菌CG1优先从反旋对映体中除去卤素,脱氯产物的对映体组成取决于底物PCBs。进一步的细胞提取液酶活性测试显示其他手性PCB(PCB196,PCB183,PCB176,PCB171和PCB131)在脱氯菌CG1中有相似的对映体选择性脱氯。这些结果可以很好地解释缺氧自然环境中的PCBs对映体组成,并为防止生物修复PCBs过程中由于对映体选择性脱氯产物负面影响提供理论依据。

关键词：手性选择性手性多氯联苯脱卤呼吸菌手性对映体微生物还原脱卤

来源： cnki会议评论

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多氯联苯还原脱氯菌分离及其手性选择性分析

多氯联苯还原脱氯菌分离及其手性选择性分析

南京农大揭示除草剂敌草胺的手性选择性代谢分子机制

第一届全国环境化学青年学者论坛

作者：汪善全中山大学环境科学与工程学院

＜正＞多氯联苯（PCBs）是一类典型卤代持久性有机污染物（POPs）,主要分布在湿地沉积物、土壤、地下水等厌（兼）氧环境,并对生态及人类健康造成危害。微生物还原脱卤（Microbial Reductive Dehalogenation）技术是利用自然环境存在的... 详细信息

＜正＞多氯联苯（PCBs）是一类典型卤代持久性有机污染物（POPs）,主要分布在湿地沉积物、土壤、地下水等厌（兼）氧环境,并对生态及人类健康造成危害。微生物还原脱卤（Microbial Reductive Dehalogenation）技术是利用自然环境存在的高效脱卤菌,实现氢素代替卤代有机物分子上的卤素,从而达到脱除卤素、降低毒性和持久性的目的。

关键词：脱卤菌多氯联苯菌种分离手性选择性

来源： cnki会议评论

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农药市场信息 2020年第2期 51-51页

作者：郑庆伟

日前,环境微生物学领域重要期刊《Environmental Microbiology》在线发表了南京农业大学生命科学学院环境微生物学课题组的最新研究成果。黄俊伟博士为该论文第一作者,蒋建东教授为通讯作者。具有手性异构体的农药(手性农药)在全球农药... 详细信息

日前,环境微生物学领域重要期刊《Environmental Microbiology》在线发表了南京农业大学生命科学学院环境微生物学课题组的最新研究成果。黄俊伟博士为该论文第一作者,蒋建东教授为通讯作者。具有手性异构体的农药(手性农药)在全球农药市场中占据重要地位,我国手性农药占比高达40%。由于生物体对不同手性异构体的识别、不同异

关键词：敌草胺除草剂手性选择性南京农大分子机制