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聚硅烷聚集体的手性行为研究

聚硅烷聚集体的手性行为研究

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作者：唐贤慧苏州大学

学位级别：硕士

在我们的世界中存在各种各样的手性结构，该结构被认为与地球上生命的产生有密切的关系。天然手性高分子如纤维素、淀粉、蛋白质、RNA、DNA等的存在，使生命成为了可能。现在，关于单一手性的起源、手性转移和放大、手性识别以及手性记... 详细信息

在我们的世界中存在各种各样的手性结构，该结构被认为与地球上生命的产生有密切的关系。天然手性高分子如纤维素、淀粉、蛋白质、RNA、DNA等的存在，使生命成为了可能。现在，关于单一手性的起源、手性转移和放大、手性识别以及手性记忆等方向得到了大量的研究。随着高分子科学的不断进步，人们逐渐意识到特殊的不对称结构不仅仅在生命科学中具有重要的意义，而且在日常生活中如医药和显示等领域，也具有广泛的应用前景。因此，不同方式的手性诱导传递的研究不仅是建立了合成高分子与生物大分子之间的桥梁，而且为探索生命的起源提供理论参考。另一方面，涡流搅拌手性诱导在降低手性高分子合成成本上具有很重要的意义;而通过手性大分子手性诱导则具有开创性的意义。本文首先设计并合成了一系列非手性聚硅烷化合物：聚异丁基壬基硅烷（PSi1）和聚（2-乙基）丁基癸基硅烷（PSi2），利用核磁共振谱（NMR）表征单体，并用凝胶渗透色谱（GPC）表征聚合物的分子量及分子量分布。然后，选用不同分子量且分子量分布较窄的PSi1和PSi2的样品，在涡流搅拌下利用紫外-可见吸收光谱（UV）和圆二色谱（CD）研究非手性聚硅烷胶束的手性行为及其影响因素，并利用手性大分子诱导PSi1和PSi2产生手性行为，研究其影响因素。研究发现，PSi1和PSi2在涡流搅拌下以及在手性大分子诱导下都有明显的CD信号，并且分子侧链的奇偶性、分子量大小等因素对它们的CD信号影响不大。其次，设计并合成含有手性侧基的聚二[4,4’-（S）-（2-甲基丁氧基）联苯氧基]磷腈（PP-C），通过红外光谱（FT-IR）、NMR、GPC、广角X-射线衍射（WA-XRD）以及差示扫描量热分析（DSC）对其结构和结晶性能进行表征。研究发现，其重均分子量为2.18×105，分子量分布为1.96。PP-C为结晶型高分子，其结晶温度为-2.0oC，熔融温度为28oC。利用UV及CD光谱研究了聚合物在稀溶液中和聚集体状态下的手性行为。结果表明：在溶液中碳氢链的手性很难控制联苯的扭转。但在胶束中手性碳氢链可以使联苯倾向于单手扭转。最后，设计合成4-羟基苯乙炔基苄腈（F）以及含有荧光侧基的聚二[4-(4’-氰基苯乙炔基)苯氧基]磷腈（PP-F），并通过FT-IR、NMR、GPC、WA-XRD、TGA以及DSC对其结构和结晶性能进行表征。PP-F重均分子量为1.55×105,分子量分布为2.35。产物为结晶型高分子，结晶温度为0.35oC，熔融温度为28.88oC。利用荧光光谱研究了F与PP-F在一系列不同比例的良溶剂和不良溶剂的共溶剂中的荧光变化。研究发现，F在一系列四氢呋喃（THF）与水的共溶剂中，随着水的比例增大，F的荧光强度迅速减弱;而PP-F在THF与甲醇的共溶剂中，随着甲醇的比例增大，PP-F的荧光强度不但没有立即减弱，而且在甲醇比例在0-0.6区间还有些许增强的趋势。这表明，F是具有典型的聚集引起荧光淬灭现象的，而通过将其连接到聚磷腈主链上，使得F聚集时不再发生荧光淬灭。

关键词：聚硅烷涡流搅拌手性诱导转移与放大聚磷腈

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