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手性碳纳米管的分离及其电化学手性传感器的构建

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手性碳纳米管的分离及其电化学手性传感器的构建

作者：浦春玲华东师范大学

学位级别：硕士

大多数生物分子和药物分子都具有手性,手性分析在生物化学和现代医学等领域具有重大意义。常用的手性分析方法如高效液相色谱法(HPLC)、圆二色谱法(CD)等,他们一般耗时较长、成本较高,近几年电化学手性传感器以其易操作、易小型化、成... 详细信息

大多数生物分子和药物分子都具有手性,手性分析在生物化学和现代医学等领域具有重大意义。常用的手性分析方法如高效液相色谱法(HPLC)、圆二色谱法(CD)等,他们一般耗时较长、成本较高,近几年电化学手性传感器以其易操作、易小型化、成本低等优点逐渐发展起来,研究者已经发展了各种手性电极界面来实现电化学手性区分作用,但是目前电化学手性分析的发展仍然受到设计具有有效手性选择性的新型传感界面的限制。单壁碳纳米管(SWCNTs)具有优异的导电性和大的比表面积,经常被用作电极材料。然而目前所使用的SWCNTs是由不同手性碳管组成的混合物,随着单一手性碳纳米管分离技术的不断发展,我们提出了将手性碳管作为电极材料制备电化学手性传感器的方法,由于该类碳管内在手性的多样性及良好的导电性,不需要再引入其他的手性分子或者导电性材料,使其在电化学手性传感方面具有重要的研究意义。全文主要分为四部分,具体内容如下:第一章绪论本章首先介绍了目前所用的手性识别方法,其中主要侧重于电化学手性传感器的发展及目前常用的手性识别材料,其次介绍了手性碳纳米管的结构、常用的手性分离方法以及手性碳管的表征技术,最后阐明了本论文的研究意义及主要内容。第二章基于不同手性参数的单壁碳纳米管修饰电极对DOPA异构体的手性区分本章利用乙醇可以调节表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)在不同手性碳管表面的覆盖率,进而调节手性碳管与凝胶作用力的原理,将乙醇与低浓度的SDS作为洗脱液,利用葡聚糖凝胶色谱法分离得到纯度较高的(6,5)、(8,4)和(7,6)手性碳管,并制备了不同手性碳管修饰电极,成功实现了对3,4-二羟基苯丙氨酸(DOPA)异构体的手性区分,实验结果表明碳管手性会对电极的对映选择性产生影响,本实验为研究手性碳管在电化学中的应用提供了新思路。第三章基于单手性对映异构体单壁碳纳米管构建电化学传感器对DOPA和AA的手性识别每一种手性碳管都是由左旋(M)和右旋(P)两种对映异构体组成的,而碳管中原子结构的微小变化都会引起其电学性能的变化。在本章中,我们主要利用多表面活性剂多柱凝胶色谱法,成功分离得到了(6,5)手性碳管的两种光学异构体碳管,并利用电沉积技术制备了两种异构体碳管手性电极,结合微分脉冲伏安(DPV)技术实现了对DOPA和抗坏血酸(AA)异构体的手性区分,随后我们结合密度泛函(DFT)理论研究了手性识别机理,提出了手性空间理论。最后我们测定了外消旋混合物中?-DOPA对映体过量百分数,实验结果表明我们构建的电化学手性传感平台具有潜在的实际应用价值。第四章基于手性碳纳米管阵列电极及SWV技术双重信号放大作用手性区分DOPA异构体在本章中我们主要利用一种简单有效的化学修饰方法制备了(6,5)手性碳管阵列电极,使其形成更加有序及有效的手性空间,并结合方波伏安(SWV)技术,该技术可以使有限的手性识别位点重复利用,对DOPA异构体的手性识别信号起到双重放大作用。本实验表明手性碳管可以通过功能化的方法组装到不同界面上,对后续手性碳管在其他领域的应用提供了新思路。

关键词：电化学手性传感器手性碳纳米管手性空间 3,4-二羟基苯丙氨酸

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手性碳纳米管的微观结构衍生及电子特性

手性碳纳米管的微观结构衍生及电子特性

作者：刘晶新疆师范大学

学位级别：硕士

碳纳米管(CNTs)在生物工程、医学载体、储氢材料等方面具有潜在的应用价值,在原子尺度范围内,其结构的变化改变着它的电子特性。为了研究手性碳纳米管的结构特征和电子特性,我们通过建立了“一端开口,一端闭口”的生长模型,采用第一性... 详细信息

碳纳米管(CNTs)在生物工程、医学载体、储氢材料等方面具有潜在的应用价值,在原子尺度范围内,其结构的变化改变着它的电子特性。为了研究手性碳纳米管的结构特征和电子特性,我们通过建立了“一端开口,一端闭口”的生长模型,采用第一性原理密度泛函理论(DFT),模拟计算了手性碳纳米管核的形貌,研究其衍生过程和电子特性,其中包括单壁(SWCNTs)、双壁(DWCNTs)以及三壁碳纳米管(TWCNTs)。主要研究内容及结论如下:1、微观结构衍生过程解释了如何获得手性碳纳米管,即可以通过逐层吸附d′个碳原子(Cd’)。密立根电子转移解释了碳纳米管的生长点位于碳纳米管的开口端,其中,多壁碳纳米管还遵循―由外向里‖的微观结构衍生规律。2、通过结构的稳定性分析说明了随着管径,管间距或管壁的增加,这些开口端,处于亚稳定状态的碳原子占所有碳原子的比例逐渐减小。因此,随着管径,管间距或管壁的增加,碳管状团簇的平均结合能Eb(l)的增长趋势越加不明显。3、通过周期性边界条件(PBC)模拟计算,结果显示了获得的无限长碳纳米管依赖于其对应的核结构。能带结构的分析说明了能隙是由碳管壁的曲率造成的,并且能隙随管径的增大显著地减小。(1)当满足n–m≠3q时(对于整数q,n﹥m),SWCNTs呈现半导体性质;当满足n–m=3q时,单壁碳纳米管呈现导体性质;(2)对于(n1,m1)@(n2,m2)型双壁碳纳米管,当满足n1–m1≠3q@n2–m2≠3q嵌套或者n1–m1=3q@n2–m2=3q嵌套时,手性DWCNTs呈现导体性质;当满足n1–m1≠3q@n2–m2=3q嵌套时,手性双壁碳纳米管呈现半导体性质;(3)对于(n1,m1)@(n2,m2)@(n3,m3)型手性TWCNTs,当满足n1–m1≠3q@n2–m2≠3q@n3–m3=3q嵌套或者n1–m1=3q@n2–m2=3q@n3–m3=3q嵌套时,手性三壁碳纳米管就呈现导体性质。我们模拟计算的碳纳米管核结构和微观结构衍生过程更好的阐述了在实验上手性碳纳米管可能的生长机制,并且在工业水平上为手性碳纳米管结构均一可控生产提供有益指导。

关键词：手性碳纳米管核结构生长机制电子特性

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手性碳纳米管光谱的多体格林函数理论研究

聊城大学学报（自然科学版） 2020年第1期33卷 35-40页

作者：牟景林裴永虎山东理工大学化学化工学院

碳纳米管是典型的一维材料,在光电器件中具有潜在的应用价值,实验发现缺陷会使碳纳米管光谱产生红移的卫星峰,但这些红移峰的起源并不清楚.我们应用多体格林函数理论中的GW方法和Bethe-Salpeter方程,计算了手性的(6,4)碳纳米管的能带和... 详细信息

碳纳米管是典型的一维材料,在光电器件中具有潜在的应用价值,实验发现缺陷会使碳纳米管光谱产生红移的卫星峰,但这些红移峰的起源并不清楚.我们应用多体格林函数理论中的GW方法和Bethe-Salpeter方程,计算了手性的(6,4)碳纳米管的能带和吸收光谱,在此基础上探讨了空位和Stone-Wales两种本征缺陷对碳纳米管的影响,并与非手性的(n,0)碳纳米管做了比较,揭示了碳纳米管中红移卫星峰的产生机理.这些发现为碳纳米管在光电子领域的应用提供了一定的参考,具有重要的价值.

关键词：手性碳纳米管多体格林函数理论 GW方法 Bethe-Salpeter方程本征缺陷

苏州纳米所单手性碳纳米管高纯度分离技术研究获进展

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食品与生物技术学报 2021年第12期40卷 104-104页

单手性碳纳米管是一种颇具前途的电子和光电子材料,具有确定的能带结构和近红外吸收发射特性,在碳基集成电路、红外光探测器与量子光源等方面有广泛的应用前景,有望成为下一代碳基电子的核心材料。已有较多方法(如梯度密度离心法、凝胶... 详细信息

单手性碳纳米管是一种颇具前途的电子和光电子材料,具有确定的能带结构和近红外吸收发射特性,在碳基集成电路、红外光探测器与量子光源等方面有广泛的应用前景,有望成为下一代碳基电子的核心材料。已有较多方法(如梯度密度离心法、凝胶色谱法、双水相法)可分离得到多种单手性碳纳米管,但这些单手性碳纳米管的直径基本在1.1 nm以下,晶体管器件性能较低,未能体现出单手性碳管的结构特性。

关键词：手性碳纳米管光电子材料近红外吸收碳基凝胶色谱法发射特性核心材料能带结构

自下而上法制备单壁碳纳米管的共轭聚合物片段:构建单一手性碳纳米管的新策略

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物理化学学报 2020年第7期36卷 13-14页

作者：刘忠范北京大学化学与分子工程学院北京100871

由于碳纳米管具有独特的电子、光学、热、机械和化学性质而引起了人们的广泛关注,碳纳米管的诸多性质主要由其管壁结构所决定,在制备过程中保证碳纳米管壁结构的均一性尤为重要1-3。常用的制备方法比如电弧放电法或化学气相沉积法所得... 详细信息

由于碳纳米管具有独特的电子、光学、热、机械和化学性质而引起了人们的广泛关注,碳纳米管的诸多性质主要由其管壁结构所决定,在制备过程中保证碳纳米管壁结构的均一性尤为重要1-3。常用的制备方法比如电弧放电法或化学气相沉积法所得到的碳纳米管通常是碳纳米管的混合物,因此分离出或者选择性合成单一手性指数结构的超纯碳纳米管成为该领域面临的重大挑战4,5。

关键词：单壁碳纳米管电弧放电法手性指数化学气相沉积法共轭聚合物手性碳纳米管选择性合成自下而上法

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我国首次合成单一手性碳纳米管的长共轭链段

中学化学教学参考 2020年第1期 69-69页

中国科学技术大学杜平武教授课题组通过精确分子设计,在世界上合成了首例单一手性指数单壁碳纳米管的长共轭链段。该成果以封面文章的形式发表于《美国化学会志》杂志。碳纳米管可被认为是仅包含sp^2键合原子的全碳基管状共轭聚合物,然... 详细信息

中国科学技术大学杜平武教授课题组通过精确分子设计,在世界上合成了首例单一手性指数单壁碳纳米管的长共轭链段。该成果以封面文章的形式发表于《美国化学会志》杂志。碳纳米管可被认为是仅包含sp^2键合原子的全碳基管状共轭聚合物,然而直径特定的碳纳米管片段长共轭聚合物尚无研究报道。具有单一直径和手性的纯碳纳米管材料,在纳米科技和电子学领域有着重要的应用潜力,但合成这样的碳纳米管是合成化学和材料化学领域的一个重要挑战。催化剂表面介导生长的方法在制备碳纳米管方面表现出巨大的潜力,然而纳米管纯度始终是一个难以克服的问题。

关键词：单壁碳纳米管材料化学纳米科技共轭聚合物手性指数手性碳纳米管合成化学封面文章

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基于金属型碳纳米管在电场中变形的柱壳理论

应用数学和力学 2010年第3期31卷 253-260页

作者：洪文亮郭兴明上海大学上海市应用数学和力学研究所上海200072

提出了关于金属型碳纳米管在电场中变形的柱壳理论.借助于半球模型,得到了金属型碳纳米管在电场中的电荷与电场分布的解析解.将带电碳原子所受的电场力看作是碳纳米管的内力,根据柱壳理论碳纳米管在电场中的变形被解析地给出.结果表明:... 详细信息

提出了关于金属型碳纳米管在电场中变形的柱壳理论.借助于半球模型,得到了金属型碳纳米管在电场中的电荷与电场分布的解析解.将带电碳原子所受的电场力看作是碳纳米管的内力,根据柱壳理论碳纳米管在电场中的变形被解析地给出.结果表明:碳纳米管的长径比对碳纳米管在电场中的变形有重大影响,长径比越大,碳纳米管的变形越明显;碳纳米管的径向变形沿轴向是不均匀的,最大的径向变形出现于碳纳米管的端部;更为有意义的是,即使外加电场不够大,对于长径比很大的碳纳米管仍然可以表现出明显的变形.

关键词：手性碳纳米管电致变形解析解