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基于阴离子配位的多级超分子组装与手性传递

基于阴离子配位的多级超分子组装与手性传递

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作者：张会正西北大学

学位级别：硕士

自组装现象是生命科学最本质的内容之一,生物体系可以精确地利用非共价键相互作用形成高度有序并且功能化的组装体。两对碱基互补配对形成DNA双螺旋结构用于遗传信息的储存和传递;氨基酸形成多肽,再由多肽经过多级的折叠、盘绕自组装形... 详细信息

自组装现象是生命科学最本质的内容之一,生物体系可以精确地利用非共价键相互作用形成高度有序并且功能化的组装体。两对碱基互补配对形成DNA双螺旋结构用于遗传信息的储存和传递;氨基酸形成多肽,再由多肽经过多级的折叠、盘绕自组装形成具有一定空间结构的蛋白质,从而发挥某一特定功能。从自然界汲取灵感,学习模拟这些螺旋结构和多级组装方式,近年来利用非共价作用力驱动的分子自组装形成了包括双螺旋、三螺旋在内的离散超分子组装体是超分子科学的一个研究热点。这些自组装的离散体系不仅结构上具有美学的意义,而且还可以用来制备功能化超分子体系或材料。金属配位是最常用的驱动力用以构筑螺旋型的离散组装体,而与这种阳离子策略相对应的阴离子模式,即阴离子配位构筑螺旋体的研究却很少。阴离子配位诱导的组装策略是近年来发展起来的一种独具特色的超分子构筑方式,是一种无金属体系。例如,基于邻苯二脲(多脲)配体与含氧酸根(磷酸根、硫酸根等)之间具有良好方向性和饱和性等特点,构筑了一系列规整的阴离子配位的离散组装体。我们课题组前期的工作表明,阴离子配位构筑的螺旋结构可以通过改变中间连接子(亚甲基、4,4’-二苯基甲基等)来获得不同的性能。本论文主要基于4,4’-二苯基甲基为连接子的配体构筑AL型(“A”表示阴离子,“L”表示配体)阴离子配位的三螺旋结构,进一步设计了一系列不同的末端基团来探讨末端基团对结构稳定性和功能化的影响;研究4,4’-二苯基甲基形成的空腔识别手性客体形成单一手性螺旋体以及对多级组装体手性的传导的规律。这方面研究可以进一步总结不同因素对阴离子配位构筑规整离散结构的影响以及为利用组装体进一步构建功能化体系打下基础。本论文主要分为三章,分别围绕如下三个方面展开:第一章为绪论,主要简述了超分子体系的自组装及手性组装;回顾总结用于构筑螺旋体系的主要驱动力,并进一步梳理基于金属配位的手性螺旋结构的研究发展及应用;规整离散结构的多级组装的典型例子;阴离子配位驱动构筑螺旋结构的发展;最后引出本论文的选题和研究意义。第二章主要内容是基于本课题组前期的超分子三螺旋研究方向的进一步的探索,以及在超分子手性多级自组装上进行的初步探索。主要涉及几种以4,4’-二苯基甲基为连接子的C对称的双(二脲)配体的合成、基本表征以及利用不同配体与磷酸根配位形成三螺旋结构的表征和其手性诱导。第三章为手性的多级自组装工作,主要介绍以4,4’-二苯基甲基为连接子,末端为三个长碳链的C对称的双(二脲)配体的合成、基本表征、三螺旋构筑以及手性诱导及多级自组装;利用核磁证明一系列类似配体形成三螺旋单体,利用CD表征手性小分子到超分子手性螺旋的诱导,通过不同末端配体尝试,设计合成长链配体L最终形成纳米尺寸螺旋结构。

关键词：阴离子配位螺旋体手性传导手性多级组装

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