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利用定量构效关系方法评价稻秸碱预处理水解液中抑制物的抑制性能

利用定量构效关系方法评价稻秸碱预处理水解液中抑制物的抑制性能

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作者：丁驰华东师范大学

学位级别：硕士

利用纤维质原料生产燃料酒精可以帮助解决能源危机、环境污染和纤维质资源浪费等问题。然而,在以稻秸等纤维质原料制备燃料酒精时,存在着预处理瓶颈、脱毒瓶颈等问题。为解决以上问题,本论文将定量构效关系(QSAR)方法引入到纤维质酒精领... 详细信息

利用纤维质原料生产燃料酒精可以帮助解决能源危机、环境污染和纤维质资源浪费等问题。然而,在以稻秸等纤维质原料制备燃料酒精时,存在着预处理瓶颈、脱毒瓶颈等问题。为解决以上问题,本论文将定量构效关系(QSAR)方法引入到纤维质酒精领域,用以评价纤维质降解抑制物的毒性,并在此基础上结合抑制物含量研究稻秸碱预处理水解液中抑制物的抑制作用,可针对性地去除水解液中的抑制物。另外,提出应综合考虑预处理效果和预处理后产生的抑制物的总抑制性,进而科学优化预处理条件,可为提高纤维质酒精产率提供理论指导。采用萃取浓缩-气相色谱质谱联用技术(EE-GC/MS),进行稻秸在2%、4%、6%浓度NaOH预处理后水解液中抑制物的定性和定量分析。定性研究结果表明,各浓度碱预处理稻秸水解液中酚类和酸类抑制物的总相对含量均超过90%,为主要含量抑制物;碱处理组水解液中酚类、酸类种类相对对照组均明显增加。定量分析结果表明,碱预处理后稻秸水解液中酚类和酸类物质的总含量相对于对照组显著上升。阿魏酸是含量最大的酚类物质,十六烷酸是含量最大的酸类物质。通过文献查阅、参数计算结合模型回归,建立了3个稳定的QSAR模型。经留一法(LOO)交叉检验和y-randomization检验,3个模型的拟合决定系数(r2)分别为0.937、0.907和0.814,LOO交叉验证的决定系数(q2)分别为0.904、0.838和0.527。各项数据显示模型拟合性、预测性及稳定性良好,可以用来预测纤维质降解物的毒性。将得到的3个QSAR模型分别用于纤维质降解的主要抑制物对酵母***、E. coli和：Z. mobilis的毒性预测,确定了各抑制物对3种酵母的毒性排名。比较后发现,酚类毒性最大,呋喃类具有一定的毒性,而短链脂肪酸类的毒性明显较小。此外,酚类物质苯环R支链上的官能团种类和数量对毒性影响极大,其中R支链上的碳碳双键对抑制物毒性的增强作用最明显,其次分别是醛基、羧基和醇基。根据毒性预测结果,松柏醛、及银槭醛是毒性最大的抑制物。以上预测结果从分子理论方面很好地印证了前人的实验结果,与实验结果的一致性也验证了本研究中QSAR方法的有效性。使用以上QSAR模型预测实际稻秸碱预处理水解液中酚类和酸类抑制物对酵母S. cerevisiae、E. coli和Z. mobilis的毒性,并基于抑制物间是简单的加和作用原理,结合抑制物毒性和含量评价抑制物的抑制作用及抑制物总抑制性。研究结果显示,综合考虑预处理效果和预处理产生的抑制物的总抑制性时,4%的碱预处理浓度是最优碱预处理浓度。另外,长链脂肪酸对酵母E. coli和Z. mobilis的抑制作用相对酚类更大。然而,碱液冲洗的方法可以有效去除长链脂肪酸类抑制物,因此对于不易迁移的酚类抑制物(如2,4-二叔丁基苯酚、阿魏酸等)应针对其特点采取有效的脱毒方式。

关键词：纤维质降解物定量构效关系毒性抑制作用总抑制性

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