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物理学报 1990年第10期39卷 1547-1554页

作者：向天翔孙胜龚顺生王嘉铭南京大学化学系南京210008 中国科学院武汉物理研究所波谱与原子分子物理开放研究实验室武汉430071

本文介绍了采用可调脉冲激光技术和时间分辨色散荧光方法研究态-态碰撞动力学的实验过程。在实验中直接观测了处于电子振动激发态B^3Π_(ou)^+(v＇=19)的碘分子在自碰撞事件中朝相邻振动态跃迁的衰变过程,得到态—态振动跃迁速率常数,k_... 详细信息

本文介绍了采用可调脉冲激光技术和时间分辨色散荧光方法研究态-态碰撞动力学的实验过程。在实验中直接观测了处于电子振动激发态B^3Π_(ou)^+(v＇=19)的碘分子在自碰撞事件中朝相邻振动态跃迁的衰变过程,得到态—态振动跃迁速率常数,k_v(19→18)=(2.21±0.33)×10^(-11)cm^3s^(-1)mol^(-1)和k_v(19→20)=(1.44±0.20)×10^(-11)cm^3s^(-1)mol^(-1),所得结果相当好地满足细致平衡原理。此外,实验中还得到了处于B(v＇=19)态的碘分子的无碰撞半衰期和非辐射碰撞自淬灭的速率常数。

关键词：态-态碰撞振动跃迁时间分辨

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气相四原子反应的全维态-态量子动力学研究

气相四原子反应的全维态-态量子动力学研究

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中国化学会第30届学术年会-第十九分会：化学中的量子与经典动力学

作者：刘舒张东辉中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室

态-态微分截面是实验可观测的极限,包括产物的全部量子态分辨信息,对我们认识化学反应有着极其重要的作用。在理论上精确计算出微分截面也是量子动力学研究的根本目标。我们用含时波包方法首次计算出H+HO→H+OH抽取反应初始基态、第一... 详细信息

态-态微分截面是实验可观测的极限,包括产物的全部量子态分辨信息,对我们认识化学反应有着极其重要的作用。在理论上精确计算出微分截面也是量子动力学研究的根本目标。我们用含时波包方法首次计算出H+HO→H+OH抽取反应初始基态、第一对称和反对称伸缩振动激发态的全维态-态微分截面。结果表明(100)和(001)态反应表现的非常相似,产生的OH仍然主要在振动基态,并且OH(v=1)的分布比例和基态与激发态的相对反应性非常接近,从而证实了局域模式图像。我们还首次计算出H+DO→D+HOD交换反应初始基态的全维微分截面。产物角分布在刚过阈值能量时表现出侧向散射,轨线分析表明这是交换反应过渡态的直接表现。并且散射角106度的微分截面随碰撞能量的变化在0.91和1.16eV处表现出两个明显的形貌共振结构。

关键词：态-态微分截面模式选择

来源： cnki会议评论

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H+D2O→HD+OD反应的微分截面:一种全维态-态量子动力学计算（英文）

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Chinese Journal of Chemical Physics 2017年第1期 16-24页

作者：赵志强刘舒张东辉中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室和理论与计算化学中心中国科学院大学

用含时波包方法计算得到H+D2O→HD+OD反应的第一个初始基态,第一对称（100）和反对称（001）伸缩振动激发态的全维态-态微分截面.计算的三个初始态的微分截面在低碰撞能量下都是很强的后向散射.随着碰撞能量的增加,微分截面越来越宽,伴... 详细信息

用含时波包方法计算得到H+D2O→HD+OD反应的第一个初始基态,第一对称（100）和反对称（001）伸缩振动激发态的全维态-态微分截面.计算的三个初始态的微分截面在低碰撞能量下都是很强的后向散射.随着碰撞能量的增加,微分截面越来越宽,伴随着峰的位置逐渐向小角度移动,与标题反应是一个通过抽取机理的直接反应相一致.发现（100）和（001）态不只有几乎完全相同的积分截面,还有基本相同的微分截面一在相同的总能量下和基态反应也接近.反应产生的OD只有很小一部分在v=1态上,其分布几率和基态与振动激发态的相对几率相似,从而证实了Zare等人的实验结果和局域模式图像.另外让人意想不到的是,在相同的总能量下,伸缩激发抑制了产物HD的转动激发.

关键词：态-态微分截面含时波包法

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