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现场紫外光谱及圆二色谱研究电化学还原反应诱导微过氧化物酶-11构象的转变

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高等学校化学学报 2005年第2期26卷 321-325页

作者：姜秀娥张哲泠黄卫民刘小强汪尔康董绍俊中国科学院长春应用化学研究所

采用现场紫外光谱及圆二色谱电化学方法研究了微过氧化物酶 -1 1的电化学还原过程 .同时应用奇异值分解最小二乘法和双对数法对所得光谱数据进行处理 .研究发现 ,电化学还原过程诱导微过氧化物酶 -1 1的构象由无规卷曲向 α螺旋转变 ,... 详细信息

采用现场紫外光谱及圆二色谱电化学方法研究了微过氧化物酶 -1 1的电化学还原过程 .同时应用奇异值分解最小二乘法和双对数法对所得光谱数据进行处理 .研究发现 ,电化学还原过程诱导微过氧化物酶 -1 1的构象由无规卷曲向 α螺旋转变 ,这为进一步理解生物电子传递过程与生物分子构象转变机理提供了基础信息 .

关键词：微过氧化物酶-11 光谱电化学电子传递构象变化

微过氧化物酶-11与Yb^(3+)相互作用的紫外-可见吸收光谱研究

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南京师大学报（自然科学版） 2005年第1期28卷 66-68页

作者：李美林陈婷婷黄晓华冯玉英邢巍陆天虹南京师范大学化学与环境科学学院江苏南京210097 南通大学化学化工学院江苏南通226007 中国科学院长春应用化学研究所吉林长春130022

　首次用紫外可见(UV vis)吸收光谱技术研究了微过氧化物酶 11(MP-11)与Yb3+的相互作用的机理.发现Yb3+优先与MP-11分子中血红素卟啉环上的 2个丙酸基团的羧基氧发生键合作用,而且, 1个Yb3+与MP-11分子中 1个丙酸基上的羰基氧发生键合作... 详细信息

　首次用紫外可见(UV vis)吸收光谱技术研究了微过氧化物酶 11(MP-11)与Yb3+的相互作用的机理.发现Yb3+优先与MP-11分子中血红素卟啉环上的 2个丙酸基团的羧基氧发生键合作用,而且, 1个Yb3+与MP-11分子中 1个丙酸基上的羰基氧发生键合作用.这种相互作用使血红素卟啉环的非平面性增加,π-π*跃迁所需要的能量减少,但跃迁几率降低.

关键词：微过氧化物酶-11 Yb^3+ 紫外-可见吸收光谱

微过氧化物酶-11的电化学和电催化性能研究

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微过氧化物酶-11的电化学和电催化性能研究

作者：梁氏秋水南京师范大学

学位级别：硕士

微过氧化物酶-11(MP-11)是细胞色素C水解的产物，它由一个铁卟啉和11个氨基酸残基的α螺旋的多肽链组成。由于MP-11肽链短，活性中心暴露程度大，可在电极表面和它的电活性中心之间进行直接有效的电子转移。它能催化O、HO和过氧化物还... 详细信息

微过氧化物酶-11(MP-11)是细胞色素C水解的产物，它由一个铁卟啉和11个氨基酸残基的α螺旋的多肽链组成。由于MP-11肽链短，活性中心暴露程度大，可在电极表面和它的电活性中心之间进行直接有效的电子转移。它能催化O、HO和过氧化物还原，在生物燃料电池和过氧化氢传感器等方面有潜在的应用前景。另外，由于它是一个比较小的生物大分子，因此，它可作为生物大分子的模型化合物，研究其自身的电化学和电催化性质以及它与其他物质的相互作用的规律性，以为其他生物大分子的研究打下基础。本论文主要研究了制备MP-11修饰电极的方法和制得的MP-11修饰电极对O和HO还原的电催化活性，并初步研究了MP-11和稀土镧离子的相互作用。得到的主要结果如下： 1．利用吸附在粗糙Ag电极上的聚赖氨酸(Ply)，以静电作用方式固定MP-11来制备MP-11／Ply／Ag修饰电极的方法不但简单，而且得到的修饰电极对O还原有高的电催化活性和好的稳定性。另外还发现MP-11分子中血红素的第六配体被配位能力较强的配体，如咪唑取代时，其氧化还原电位负移，对O还原的电催化活性降低。2．利用吸附法将MP-11固定到活性碳上，制成MP-11／C修饰电极，发现这种制备方法简单、MP-11不变性、MP-11的载量高，制得的MP-11／C修饰电极有很好的稳定性。这种修饰电极对O和HO的电化学还原都有很好的电催化活性，这为生物燃料电池的研制提供了一种较好的固定酶的方法和一种较有希望的氧还原电催化剂。3．从电化学和UV-vis吸收光谱的研究表明，MP-11能与La发生了相互作用，作用是一个较慢的过程。作用的结果是改变了MP-11的氧化还原性质和增加了MP-11对HO电催化还原的能力。

关键词：微过氧化物酶-11 聚赖氨酸 O2 H2O2 La3+ 修饰电极循环伏安法电催化生物燃料电池

金电极表面聚赖氨酸固定微过氧化物酶-11的电化学研究

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高等学校化学学报 2003年第12期24卷 2268-2270页

作者：王凤彬郑军伟李晓伟季媛高颖邢巍陆天虹中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 苏州大学化学系苏州215006 哈尔滨师范大学化学系哈尔滨150080

通过聚赖氨酸修饰将微过氧化物酶 -1 1 ( MP-1 1 )固定在金电极表面 ,制备成 MP-1 1修饰电极 .修饰在电极表面上的 MP-1 1的血红素活性中心与电极之间可进行直接的电子传递反应 ,其氧化还原式电位为-0 .3 9V.该修饰电极对氧的还原具有... 详细信息

通过聚赖氨酸修饰将微过氧化物酶 -1 1 ( MP-1 1 )固定在金电极表面 ,制备成 MP-1 1修饰电极 .修饰在电极表面上的 MP-1 1的血红素活性中心与电极之间可进行直接的电子传递反应 ,其氧化还原式电位为-0 .3 9V.该修饰电极对氧的还原具有电催化活性 .当 MP-1 1与咪唑发生轴向配位反应时 ,其氧化还原式电位发生负移 ,此时对氧的还原不再具有电催化活性 .

关键词：金电极聚赖氨酸微过氧化物酶-11 电化学咪唑电催化紫外-可见吸收光谱生物分子

炭载微过氧化物酶-11电极对O_2和H_2O_2还原的电催化性能

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应用化学 2002年第3期19卷 285-289页

作者：李旭光高颖冯玉英邢巍杨辉陆天虹中国科学院长春应用化学研究所哈尔滨师范大学化学系南京师范大学化学系南京210097

通过平衡吸附法将微过氧化物酶 -1 1 (MP-1 1 )沉积到活性炭上制成 MP-1 1 /C催化剂 ,利用循环伏安法、线性扫描法和旋转圆盘电极技术研究了该催化剂对 O2 和 H2 O2 的电催化还原 .结果表明 ,MP-1 1 /C对 O2和 H2 O2 的电化学还原均具... 详细信息

通过平衡吸附法将微过氧化物酶 -1 1 (MP-1 1 )沉积到活性炭上制成 MP-1 1 /C催化剂 ,利用循环伏安法、线性扫描法和旋转圆盘电极技术研究了该催化剂对 O2 和 H2 O2 的电催化还原 .结果表明 ,MP-1 1 /C对 O2和 H2 O2 的电化学还原均具有较好的催化活性 ,并且氧的还原机理与溶液 p H值有关。

关键词：微过氧化物酶-11 氧还原 H2O2 生物燃料电池过氧化氢活性炭 MP-11 修饰电极电催化性能

微过氧化物酶-11与镧离子作用的紫外光谱研究

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南京师大学报（自然科学版） 2002年第3期25卷 122-124页

作者：李奚姜慧君张晓春黄晓华陆天虹李邨南京师范大学化学与环境科学系南京210097

稀土微肥对农作物的增产作用十分明显.稀土离子进入植物体后,与植物体内的蛋白质、酶、核酸等生物分子必然会发生作用,影响或改变其固有的结构和功能,因此研究稀土离子与生物分子的相互作用对了解稀土使植物增产的机理是很有必要的.活... 详细信息

稀土微肥对农作物的增产作用十分明显.稀土离子进入植物体后,与植物体内的蛋白质、酶、核酸等生物分子必然会发生作用,影响或改变其固有的结构和功能,因此研究稀土离子与生物分子的相互作用对了解稀土使植物增产的机理是很有必要的.活体研究表明,稀土微肥在一定范围内能增强植物细胞保护酶的活性,但系统研究其作用机理尚未见文献报道[1].

关键词：微过氧化物酶-11 镧离子紫外光谱稀土微肥增产机理相互作用酶活性

微过氧化物酶-11在液/液界面上的吸附与催化氧还原反应的研究

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微过氧化物酶-11在液/液界面上的吸附与催化氧还原反应的研究

Eu^(3+)与微过氧化物酶-11相互作用的研究

中国化学会第29届学术年会

作者：宣瑶芳苏彬浙江大学化学系

细胞色素c氧化酶（Cytochrome c oxidases,简写为CcOs）是呼吸链的末端酶,可选择性地催化氧的四氢四电子完全反应生成水,进而获取最大驱动力以合成ATP,同时避免有毒活性氧物质（如H2O2）的产生。CcOs的催化结构含有血红素a和Cu（Fea3/Cu... 详细信息

细胞色素c氧化酶（Cytochrome c oxidases,简写为CcOs）是呼吸链的末端酶,可选择性地催化氧的四氢四电子完全反应生成水,进而获取最大驱动力以合成ATP,同时避免有毒活性氧物质（如H2O2）的产生。CcOs的催化结构含有血红素a和Cu（Fea3/CuB）位点[1]。人们对CcOs催化氧还原的机理进行了广泛的研究,但是CcOs中Cu活性位点在氧还原反应的作用仍备具争议。有研究者比较含Cu和无Cu的仿生催化剂对氧还原的催化活性,发现Cu不会显著提高催化能力,认为Cu存在是不必要的[2]。反之,有研究者发现只有钴双卟啉才能有效电催化氧的四氢四电子完全反应生成水,认为Cu是有必要的[3]。微过氧化物酶-11（microperoxidase-11,简写为MP-11）是细胞色素C水解的产物,由一个铁卟啉和11个氨基酸残基的?螺旋的多肽链组成,可催化O2、H2O2和过氧化物还原。本工作研究了在极化的水/1,2-二氯乙烷界面上MP-11对氧还原反应的催化作用,证明了该催化反应是一个质子耦合电子转移过程。同时在只有Fe位点的条件下,不能实现氧的四氢四电子完全还原,并产生了有毒活性氧物质H2O2,因此我们认为CcOs中Cu位点的存在对氧的四电子还原具有不可或缺的作用。

关键词：细胞色素c氧化酶氧还原微过氧化物酶-11

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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南京师大学报（自然科学版） 2006年第2期29卷 63-65页

作者：张林群李美林黄晓华冯玉英陆天虹南京师范大学化学与环境科学学院江苏南京210097

用紫外可见(UV-V is)吸收光谱法和循环伏安法研究了Eu3+与微过氧化物酶-11(MP-11)相互作用,发现一个Eu3+离子与一个MP-11分子中血红素基团的两个丙酸基的羧基氧发生强的配位作用,导致MP-11分子中血红素基团的非平面性、电化学可逆性和Fe... 详细信息

用紫外可见(UV-V is)吸收光谱法和循环伏安法研究了Eu3+与微过氧化物酶-11(MP-11)相互作用,发现一个Eu3+离子与一个MP-11分子中血红素基团的两个丙酸基的羧基氧发生强的配位作用,导致MP-11分子中血红素基团的非平面性、电化学可逆性和Fe(III)的暴露程度增加.

关键词：微过氧化物酶-11 铕配位作用

稀土离子与微过氧化物酶-11相互作用机理的研究

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稀土离子与微过氧化物酶-11相互作用机理的研究

作者：李美林南京师范大学

学位级别：硕士

稀土微肥在农业上的应用，为我国科学家首创。大量生物机理的研究表明，稀土微肥在一定浓度范围内能增强一些酶，如过氧化物酶(POD)等的生物活性，但其化学机理尚不明白，这方面的研究也较少。其主要原因是由于这些酶具有高化学活性、... 详细信息

稀土微肥在农业上的应用，为我国科学家首创。大量生物机理的研究表明，稀土微肥在一定浓度范围内能增强一些酶，如过氧化物酶(POD)等的生物活性，但其化学机理尚不明白，这方面的研究也较少。其主要原因是由于这些酶具有高化学活性、结构复杂性、构象易变性等特点，使研究这些酶与稀土离子相互作用比较困难。因此，本论文选取了与POD具有相似活性中心和生物活性的化合物，微过氧化物酶-11(MP-11)为模型化合物，以La或Yb为代表性的稀土离子，通过紫外-可见(UV-vis)吸收光谱和电化学技术研究了MP-11与La或Yb的相互作用，为今后进一步研究稀土离子及其配合物与酶的相互作用打下基础。得到的主要结果如下： ***与MP-11相互作用的机理 (1) 当MP-11溶液中加入Yb后，由于稀土离子易于氧键合，加上MP-11分子中血红素卟啉环上的2个丙酸基团的羧基氧暴露程度大和带负电荷，Yb优先与MP-11分子中这2个羧基氧发生键合作用。由于这2个丙酸基团离卟啉环较近，因此，Yb与这2个羧基氧的键合使血红素卟啉环的非平面性增加，π-π跃迁所需要的能量减少，但π-π电子跃迁几率降低。由于肽链中氢键的形成，肽链上的羰基基团被包埋在肽链的疏水基团中，所以，Yb基本上没有与MP-11肽链中的羰基氧发生键合作用。 (2) MP-11溶液中加入Yb后，MP-11的ΔEp减小，氧化还原峰峰电流增加，说明Yb能促进MP-11电化学反应的可逆性。这是由于Yb和MP-11的相互作用时，Yb与MP-11分子中血红素卟啉环上的两个羧基氧发生强的键合作用，使血红素卟啉环的非平面性增加，导致血红素卟啉环中Fe的暴露程度增加而引起的。 ***-11分子的聚集程度对Yb与MP-11相互作用的影响 (1) 紫外可见(UV-vis)吸收光谱的结果表明，在MP-11溶液中，NaCl的加入并不能使MP-11的Soret带峰位和吸光度发生改变，这证明NaCl的加入不改变MP-11的聚集程度。这是因为在中性水溶液中，由于MP-11易形成双聚，加上由于分子

关键词：微过氧化物酶-11 稀土离子 Yb3+ La3+ 配位紫外-可见吸收光谱电化学