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沸石基正硅酸锂的制备及其对CO2的吸附特性

沸石基正硅酸锂的制备及其对CO2的吸附特性

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作者：农玉伯华南理工大学

学位级别：硕士

工业革命以来,人类活动向大气层排放了数以亿吨计的CO,引发了一系列环境变化,严重影响着人类社会的正常生活与社会发展。因此,控制CO排放、捕集CO已成为能源和环境领域的重要研究内容。现有捕集CO的材料中,正硅酸锂具有吸附密度大、解... 详细信息

工业革命以来,人类活动向大气层排放了数以亿吨计的CO,引发了一系列环境变化,严重影响着人类社会的正常生活与社会发展。因此,控制CO排放、捕集CO已成为能源和环境领域的重要研究内容。现有捕集CO的材料中,正硅酸锂具有吸附密度大、解吸耗能低等优点;沸石具有独特的组成,而且其结构具有大量规则的微观孔道与空穴;本研究综合两者的优势和特点,采用沸石充当硅源,通过固相法合成了沸石基正硅酸锂,并研究了沸石基正硅酸锂对CO的吸附特性。首先,采用固相法合成沸石基正硅酸锂。通过综合热分析(DTA/TG)对沸石与碳酸锂的反应温度进行了测试;探讨了煅烧温度、保温时间、沸石与碳酸锂比例等合成条件对沸石基正硅酸锂的组成与结构的影响。研究表明,(1)以沸石为硅源,可以有效降低固相法合成正硅酸锂的煅烧温度;沸石与碳酸锂反应最快的温度约为650℃,而二氧化硅与碳酸锂反应最快的温度约为710℃。(2)沸石基正硅酸锂的组成与结构受合成温度、保温时间和原料中锂硅比的影响;合成温度为650℃、保温时间为4h、锂硅比为4:1时,MAlO2可以保持其在沸石中的原有结构,分散在沸石基正硅酸锂结构中充当非惰性微观载体;当合成温度或保温时间进一步提高时MAlO2产生富集并结合Li离子形成新物相(LiAlO2)。(3)沸石基正硅酸锂在MAlO2影响下,晶体结构发生了畸变,晶粒的正常生长受到了限制。其次,通过变温吸附测试、恒温吸附测试和解吸再生循环使用性能测试,对沸石基正硅酸锂在不同CO浓度条件下对CO的吸附性能进行了表征。对比二氧化硅为硅源的二氧化硅基正硅酸锂的性能研究发现,(1)沸石基正硅酸锂对CO的吸附平衡温度下降;(2)沸石基正硅酸锂吸附CO的活化温度于450℃附近出现了新的区间,且随着CO浓度的降低不会消失;(3)沸石基正硅酸锂吸附CO的速度较二氧化硅基正硅酸锂快,且在低温、低CO浓度条件下表现出二氧化硅基正硅酸锂所不具备的优良吸附性能;(4)在满足热力学条件的情况下沸石基正硅酸锂吸附CO后可快速解吸;且沸石充当硅源,并不会影响合成所得到正硅酸锂的再生性能;(5)理论模型的推导结果表明,沸石基正硅酸锂吸附CO反应动力学的控制步骤为扩散过程。最后,提出了沸石基正硅酸锂的改性方法。研究结果表明,(1)以氯化钾对沸石进行阳离子交换可将K离子引入沸石结构中,且不会引起沸石结构的改变;(2)K沸石充当硅源,合成得到K沸石基正硅酸锂的组成和结构与沸石基正硅酸锂的组成和结构之间存在差别;(3)K沸石基正硅酸锂在低温、低CO浓度条件下对CO的捕集能力与沸石基正硅酸锂相比明显提高。

关键词：沸石正硅酸锂 CO2捕集微观载体扩散控制

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