检索结果-南通市图书馆

作者：陈璐烨浙江大学

学位级别：硕士

微生物电化学系统(Bioelectrochemical system,BES)以电化学活性细菌作为催化剂,能够将废水中的化学能转化为电能进行回收利用,在多个领域均有潜在的应用。生物阳极是影响BES性能的关键因素之一。本论文从制备高性能生物阳极材料出发,提... 详细信息

微生物电化学系统(Bioelectrochemical system,BES)以电化学活性细菌作为催化剂,能够将废水中的化学能转化为电能进行回收利用,在多个领域均有潜在的应用。生物阳极是影响BES性能的关键因素之一。本论文从制备高性能生物阳极材料出发,提升BES的性能,并在微尺度上探讨生物阳极/细菌界面上细菌的附着行为,为BES阳极的开发与理解电极/微生物界面上的相互作用规律提供新的思路。首先,针对传统碳基阳极材料生物电化学性能差、机械强度低、成本高等关键技术难点,利用廉价的碳黑作为原料,使用电聚合法将碳黑中的碳纳米颗粒通过吡咯单体的聚合过程修饰在不锈钢丝网的表面,得到表面均匀的碳纳米颗粒/聚吡咯/不锈钢电极(CN/PPY/SS)。材料表征结果显示,经过表面修饰的电极结合了碳纳米颗粒、不锈钢丝网以及聚吡咯的优点,拥有良好的生物相容性、导电性以及较大的比表面积,可有效促进细菌的粘附以及界面电子传递过程。在三电极体系和微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)两个体系中,CN/PPY/SS电极都展现出了良好的电能输出性能以及稳定性。相比未经碳纳米颗粒修饰的电极,最大电能输出功率密度提高了 1.26倍。其次,为构建具有大比表面积的三维多孔生物电极,利用液氮快速汽化法结合热处理法制备了一种具有良好性能三维膨胀石墨电极(TEGF)。材料表征的结果表明,该制备方法在获得具有较大电化学活性面积(302.9±5.2 cm2)的三维膨胀石墨材料的同时,可以有效避免石墨发生氧化,从而确保其具有良好的导电性和宏观三维多孔结构。进而,采用循环伏安法和电化学阻抗法研究了 EGF的生物电化学性能。结果表明,改性后的电极具有更好的生物电化学活性。在MFC中,TEGF的最大功率密度比普通柔性石墨纸提高了 8.5倍,达到了 228 mW/m2。结合电极的产电性能以及电化学活性面积测试的结果推测,除了比表面积的增加之外,TEGF表面形成的类石墨烯的结构也促进了电子传递过程。最后,为了更好地理解电极/微生物界面上的相互作用规律,指导高性能生物阳极的开发,使用单细胞力谱技术对电化学活性细菌Shewannella oneidensis MR-1与金基底之间的粘附力进行了测量。该部分研究选取阳极表面电荷作为考察因素,从细菌层面定量测试单个细菌与电极之间的粘附力曲线。测试结果表明,在接触时间较短的情况下,电极表面电荷与细菌表面电荷互补程度越高,粘附力越大,有利于促进早期生物膜的形成。

关键词：微生物电化学系统微生物燃料电池电极表面修饰三维电极材料单细胞力谱技术

基于微生物电化学还原硫酸盐修复镉铅污染土壤的研究

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基于微生物电化学还原硫酸盐修复镉铅污染土壤的研究

作者：杨帆浙江大学

学位级别：硕士

铅（Pb）和镉（Cd）是我国农田土壤中常见的污染物,能够通过食物链威胁人类健康。用硫化物治理Pb、Cd污染土壤是一种有效的方法,但在土壤中硫酸盐还原菌（Sulfate-reducing bacteria,SRB）的活动受到有机碳,pH等限制,难以快速有效地将SO... 详细信息

铅（Pb）和镉（Cd）是我国农田土壤中常见的污染物,能够通过食物链威胁人类健康。用硫化物治理Pb、Cd污染土壤是一种有效的方法,但在土壤中硫酸盐还原菌（Sulfate-reducing bacteria,SRB）的活动受到有机碳,pH等限制,难以快速有效地将SO42-还原为S2-,外源投加硫化物存在成本,保存和安全性等问题,因此本研究构建了基于微生物电化学硫酸盐还原的重金属污染农田土壤的修复系统。该系统以电解水产生的氢气作为自养型SRB的电子供体,并利用含SO42-废水作为硫源,经还原产生的含S2-水溶液作为钝化剂,实现农田土壤中重金属的钝化。本论文开展了如下工作:首先,构建了基于微生物电化学的硫酸盐还原系统。优化结果表明,在pH=7.5,20mA电流条件下,该系统对6O mg/LSO42-（以S计）有着25.1%的最佳氢气利用率,SO42-还原率为51.8%。在15-30 mA电流范围,电流与SO42-还原率成正比。废水中SO42-的浓度增高会导致S2-浓度上升进而对SRB产生抑制作用,致使SO42-还原率下降。其次,利用微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统修复Cd污染土壤。在S2-为30mg/L,钝化剂和土壤为160g:4g条件下,土壤中生物有效态的Cd在2小时后达到最佳修复效率51.0%。结果表明,钝化剂与土壤的比例和钝化剂中S2-的浓度是影响土壤Cd钝化效率的重要因素。对取自五个不同地区的Cd污染土壤的修复实验表明,土壤中能够与S2-结合的其他金属含量对Cd的钝化效率存在影响。进而,利用该系统修复Pb、Cd复合污染的土壤。在电流为20mA,修复时间为21.5h条件下,土壤中77.4%生物有效态的Pb与S2-结合转化为有机结合态和残渣态,49.0%生物有效态的Cd因土壤pH升高转变为碳酸盐结合态和铁锰氧化结合态。除钝化外,该系统对土壤中的Cd还具有淋洗作用,淋洗出的重金属和NO3-在硫酸盐还原系统中被去除。对取自四个不同地区的Pb、Cd复合污染土壤修复实验表明,该系统对各地Pb、Cd污染土壤都具有一定的修复效果。最后,对修复前后污染土壤的生物毒性变化进行了分析,监测了淹水条件下修复后土壤重金属浓度的持续性变化,并探究了修复过程引起的土壤中微生物群落变化。实验结果表明,修复后土壤中甘蓝（Brassica chinensisL.）种子的发芽率从原始土壤中的50.0%增长到68.2%,修复后土壤的生物毒性显著降低。在淹水培养35天后,淹水土壤中生物可利用Pb和Cd进一步下降46.3%和23.1%,证实该系统有一定的持续修复作用。通过16S rRNA测序鉴定出修复后土壤中SRB 活性显著提高,且Pseudomonas,Bacillus,Stenotrophomonas 和Pullulanibacillus等具有重金属抗性的微生物显著增加。本论文为微生物电化学驱动的硫酸盐还原系统应用于农田重金属污染的土壤修复提供了思路。

关键词：土壤修复铅镉硫酸盐还原菌微生物电化学系统

聚合硫酸铁絮体异化铁还原生物矿化过程的电化学研究

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聚合硫酸铁絮体异化铁还原生物矿化过程的电化学研究

作者：王琴华南理工大学

学位级别：硕士

近年来,国内水体重金属污染突发事件频繁发生,对生态环境和社会带来了极大冲击。聚合硫酸铁(Polyferric sulfate,PFS)在应急处理水体重金属污染突发事件中被广泛使用。PFS絮凝携带重金属离子沉降到水体底部沉积物中,水体的重金属浓度恢... 详细信息

近年来,国内水体重金属污染突发事件频繁发生,对生态环境和社会带来了极大冲击。聚合硫酸铁(Polyferric sulfate,PFS)在应急处理水体重金属污染突发事件中被广泛使用。PFS絮凝携带重金属离子沉降到水体底部沉积物中,水体的重金属浓度恢复到正常水平。我们的前期研究发现:自然水体沉积物中广泛存在的异化铁还原菌(Dissimilatory iron-reducing bacteria,DIRB)能以沉积物中PFS絮体中非稳定结构的Fe(III)作为电子受体进行异化铁还原作用并伴随着微生物二次矿物的转变。不少研究采用电化学手段来进行微生物氧化还原研究,较之微生物研究方法,更加简单高效。本研究探讨采用电化学手段研究PFS絮体异化铁还原的可能性,深入探讨了PFS絮体在异化铁还原过程中的转变及明确异化铁还原过程与微生物产电之间的相互作用机制,并以PFS絮体构建不同电场条件下的微生物电化学系统并探讨了异化铁还原效率及微生物成矿差异;同时,还讨论了不同缓冲体系(PBS、PIPES、HCO)下的微生物成矿差异。研究结论如下:(1)外加0.2 V电压促进铁还原蛋白表达,从而提升菌体异化铁还原表现。PFS絮体还原反应产生的Fe可作为电子穿梭体构建起电子供体→Fe/Fe→电极的间接电子传递通路,使微生物电流密度得到提升。同时,正电压促进微生物还原态Fe(II)的累积和更快的微生物二次铁矿物形成与转化,并最终形成晶型更好的铁矿物。而在外加-0.2 V电压条件下,负电压对于电化学活性微生物的冲击和对于电子传递的抑制使得上述促进现象没有发生。(2)外加0.2 V电压条件下,生物电流密度可用于表征铁还原速率。在纯菌的含PFS絮体的电化学系统中,生物电流密度和异化铁还原速率之间存在着很密切的关系。在前期的快速铁还原阶段,生物电流密度的高低直接反映了还原速率的快慢,两者呈现明显的线性关系。(3)不同的缓冲体系导致PFS絮体最终形成不同的微生物二次矿物。在PBS体系中,以硫酸盐绿绣、蓝铁矿和磁铁矿为主,硫酸盐绿绣由PFS还原解构释放出来的SO与Fe结合形成,蓝铁矿和磁铁矿由硫酸盐绿绣转化或单独形成。在PIPES缓冲体系中,磁铁矿是主要的矿物,而体系中少量存在用以维持细菌生长的磷酸根导致了微量蓝铁矿的产生。HCO缓冲体系中大量碳酸根的存在促使菱铁矿形成并占主导。

关键词：聚合硫酸铁絮体异化铁还原微生物电化学系统微生物成矿

典型工业有机污染物微生物电化学强化降解机制研究

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典型工业有机污染物微生物电化学强化降解机制研究

作者：李瑞祥南开大学

学位级别：硕士

微生物电化学系统（Microbial Electrochemical System,MES）作为一种能够有效地将生物技术和电化学技术相结合以同步实现能源回收与废水处理的新兴技术,在碳中和背景下备受关注。然而,产电微生物与电极间的胞外电子传递（extracellular... 详细信息

微生物电化学系统（Microbial Electrochemical System,MES）作为一种能够有效地将生物技术和电化学技术相结合以同步实现能源回收与废水处理的新兴技术,在碳中和背景下备受关注。然而,产电微生物与电极间的胞外电子传递（extracellular electron transfer,EET）效率低和传统MES中氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）速率慢是阻碍MES实际应用的关键问题。本研究以强化MES产电及污染物降解性能为核心,系统考察了电极材料和碳源浓度对MES性能影响的机制。ORR是决定空气阴极MES产电性能的关键因素。阴极材料添加催化剂能够提高ORR效率进而提高产电量。本研究中提供了一种纳米晶体Ni CoO催化剂以及Ni CoO修饰空气阴极的制备方法。对比分析了修饰不同量（0 wt.%、2 wt.%和5 wt.%）催化剂对MES的生物电产生性能的影响。修饰2 wt.%Ni CoO的空气阴极展现了优于未修饰和修饰5 wt.%Ni CoO催化剂空气阴极的电化学性能,用其构建的MES产生的平均电压（0.61 V）和最大功率密度（1661±28 m W/m）均高于其他两组。循环伏安测试和电化学阻抗谱均表明修饰2 wt.%纳米晶体Ni CoO可以有效地降低电荷转移内阻以提高ORR速率和MES产电性能。通过调控MES中底物浓度可选择性富集电极上微生物,从而调控生物膜的群落结构和其代谢活动,以实现对污染物的有效去除。而碳源浓度如何影响MES污染物降解性能的机制仍未被深入研究。基于此,本研究中通过使用不同浓度碳源（0.2、0.5和1.0 g/L）对电活性微生物膜进行驯化和培养,以苯酚为目标污染物,从微生物组学和代谢组学方面揭示了低浓度碳源培养的生物膜强化苯酚降解的机理。在0.2 g/L乙酸钠的MES中苯酚在96 h处的降解率达到了100%,而0.5和1.0 g/L乙酸钠的MES在120 h时的降解率仅仅达到91%和82%。微生物群落结果分析表明,0.2 g/L乙酸钠培养的生物膜上存在更多的苯酚降解菌（Desulfovibrio sp.G11和PHOS-HE36）,与其他微生物之间的相互作用明显强于其他两组,从而实现了更好的苯酚去除性能。生物膜中Geobacter anodireducens相对丰度的变化也被证明与苯酚的降解快慢有关。代谢组学分析表明使用0.2 g/L乙酸钠的MES部分上调代谢产物能够促进群感效应信号分子的产生以强化微生物之间的种间相互作用,并且具有维持细胞生命活动的作用,而上调代谢通路之间的紧密联系促进了三羧酸循环,使微生物具有更高的有机物代谢速率,从而实现了苯酚高效去除。基于前两部分的研究,本研究将修饰电极和调整底物浓度相结合,采用电沉积法制备了聚苯胺（Polyaniline,PANI）和石墨烯共同修饰的阳极并应用于以0.2g/L乙酸钠作为底物MES中。从微生物和代谢组学角度对修饰电极如何影响微生物群落结构和强化刚果红脱色过程的机制进行了探究。在脱色方面,使用PANI和石墨烯共同修饰阳极的MES获得了最高的脱色效率（98%）。相比之下,仅采用PANI修饰电极的MESs和采用未修饰电极的MESs中的刚果红脱色率只有68%和79%。微生物群落分析结果显示,PANI和石墨烯共同修饰的阳极表面富集了更多的Methanobrevibacter arboriphilus（11%）,这与刚果红的高效脱色有直接关系。电极修饰使得阳极上微生物群落发生改变,影响了微生物的代谢过程,修饰后精氨酸和脯氨酸代谢、嘌呤代谢、精氨酸生物合成和核黄素代谢等代谢途径实现上调,这些途径的上调提供了更多氧化还原介质,如核黄素、富马酸、黄素腺嘌呤二核苷酸以及还原核黄素-5-磷酸,促进了EET和脱色。

关键词：微生物电化学系统电极材料底物浓度产电性能污染物降解性能

电化学调控对阳极生物膜群落组成及代谢性能影响研究

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电化学调控对阳极生物膜群落组成及代谢性能影响研究

作者：曹梦佳天津大学

学位级别：硕士

微生物电化学系统(Microbial electrochemical systems,MESs)在产生电流的同时可强化有机污染物的去除,是一种新兴的生物废水处理技术。然而目前对电刺激下阳极生物膜强化污染物去除的作用机制尚不明确,降解速率的进一步提高也是一个关... 详细信息

微生物电化学系统(Microbial electrochemical systems,MESs)在产生电流的同时可强化有机污染物的去除,是一种新兴的生物废水处理技术。然而目前对电刺激下阳极生物膜强化污染物去除的作用机制尚不明确,降解速率的进一步提高也是一个关键问题。探究电化学调控下,阳极生物膜的代谢响应与群落组成特征,构建高效调控机制具有极其重要的现实意义。本研究基于电化学调控的三电极体系,在外源菌群的持续干扰下,对阳极生物膜的底物代谢机制进行了研究。以探究成熟生物膜代谢过程中电化学因素影响为目的,用一阶反应(基础代谢部分)和零阶反应(阳极呼吸菌群直接转化为电流部分)的叠加来模拟系统中COD(Chemical Oxygen Demand)降解过程。基础COD降解速率k与电流呈线性正相关(R=0.7822),电位的影响依赖于电流的变化。无论电流增幅,电流引起的基础COD降解量的增值(△COD-Cur.)在总COD降解增量中占比稳定保持在33%。启动电位影响系统生物膜代谢和组成,-0.1 V和0 V条件下获得较高的COD去除量(>1500 mg L),主要归因于0-3 h内基础COD的快速降解,k值分别为0.230 h和0.241 h。以葡萄糖为底物,高电位培养(高于-0.1 V)形成比低电位(-0.2 V和开路电位)略厚的生物膜,导致分层和功能分化。内层定向富集阳极呼吸菌群,而外层作为过渡层富集发酵菌群,将内层细胞膜与外源干扰细菌分离,有助于相对复杂底物的逐渐降解。恒电位培养有利于产电菌群富集,以乙酸钠培养的阳极生物膜中产电菌群以Pseudomonas(2.52%)和Acinetobacter(6.52%)为主,而在葡萄糖培养的阳极生物膜中以Lactococcus(26.27%)为主。COD负荷有效调节菌群种间关系,在COD浓度逐步提高过程中,产电菌群与非产电菌群由竞争关系(100-500 mg L)过渡至协同关系(500-1500 mg L),最终出现高浓度条件(>1500 mg L)下的共同抑制。

关键词：微生物电化学系统电化学调控基础COD降解反应动力学模拟阳极生物膜分层外源细菌干扰

检测氧化三甲胺的全细胞生物电化学传感器构建及应用

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检测氧化三甲胺的全细胞生物电化学传感器构建及应用

作者：靳宏伟河南工业大学

学位级别：硕士

生物传感器具有特异性强、操作方便、组成简单、成本低、可应用范围广、无生物毒性等特点,在环境监测,生物医学,食品分析和国防军事等领域已显示出其应用前景,已引起国内外研究者的广泛关注。如何提高生物传感器检测的检测范围和灵敏性... 详细信息

生物传感器具有特异性强、操作方便、组成简单、成本低、可应用范围广、无生物毒性等特点,在环境监测,生物医学,食品分析和国防军事等领域已显示出其应用前景,已引起国内外研究者的广泛关注。如何提高生物传感器检测的检测范围和灵敏性等分析性能是生物传感器相关研究中关注的核心问题。提高系统的电子传递效率被认为能有效提高生物传感器的传感性能。因此,在本论文中,我们选择疾病相关化合物氧化三甲胺,研究了全细胞生物电化学传感器用于氧化三甲胺的分析检测的可行性,进一步探讨了纳米材料修饰电极对电极和微生物细胞之间的电子传递效率的影响,并对新电极材料在全细胞生物电化学传感器检测氧化三甲胺的应用中作出探索。首先,构建以希瓦氏菌为识别元件的全细胞生物电化学传感器用于检测氧化三甲胺的研究。探究了菌体状态、菌液浓度等对其输出信号的影响,当希瓦氏菌培养时间达到18 h,传感器系统菌液OD600=6.0,检测前将三电极系统静置48 h能够得到最佳的检测效果。在最优操作条件下,对传感器的线性范围、稳定性、重复性等分析指标进行考察,其检测氧化三甲胺的最低检测限为10μM,检测范围在10μM和2 mM之间时,线性相关方程为y=6.141x+91.511,相关系数达到0.9985;以第一次加样为标准,连续加样35次内电流响应峰峰面积浮动在91.42%05.77%之间,开始检测后8 d内峰面积浮动在92.92%11.11%之间;二甲胺、三甲胺、葡萄糖和柠檬酸对电流响应曲线不能造成明显干扰。说明构建的传感器检测氧化三甲胺具有重复性,稳定性和特异性。使用电镀石墨烯和原位聚合沉积聚苯胺的方法制备石墨烯-聚苯胺复合修饰的新型碳布电极,通过XRD、拉曼光谱图、扫描电子显微镜对其进行表征,使用电化学工作站通过电化学方法对复合纳米材料修饰电极的电化学性能表征与分析,并进一步应用于微生物燃料电池中探索其对微生物-电极间电子传递效率的影响。结果表明石墨烯-聚苯胺复合修饰电极与碳布对照相比能大幅提高比电容,极化内阻降低33.33%,复合修饰电极所搭载的MFC最大输出效率达到对照组的10.59倍。说明修饰电极能够有效提高微生物-电极间电子传递效率。以石墨烯聚苯胺修饰电极组建全细胞生物电化学传感器,对应空白碳布组其电流信号强度,电流响应曲线峰面积及峰宽分别提高了27.21%,51.01%和22.02%;新型复合电极所属传感器对应的电流响应曲线噪音峰强度与噪音峰面积对应空白碳布组增加了35.9%和75%。这样的探索说明新型石墨烯聚苯胺电极能够有效提高全细胞生物电化学传感器电流响应信号的强度和电流峰的峰宽和峰面积,但是,同时噪音峰强度和噪音峰面积也大幅升高。这为使用纳米材料修饰传感器电极应用中提供了指导意义,在提高电子传递效率的同时将噪音强度降低将会更有效的改善生物传感器的检测能力。综上,论文成功构建了一种能够用于氧化三甲胺分析定量的全细胞生物电化学传感器,制备了能有效提高电子传递的石墨烯聚苯胺修饰碳布的新型电极,新型电极在全细胞生物电化学传感器中能够有效提高电流响应曲线信号强度。论文所得的结论对于氧化三甲胺新型量化检测方法,及提高生物传感器量化检测物质的检测能力具有指导意义,可进一步应用于实际中氧化三甲胺的量化检测,对与氧化三甲胺具有高关联性的疾病检出具有重要意义。

关键词：生物传感器氧化三甲胺微生物电化学系统希瓦氏菌石墨烯聚苯胺电子传递效率

微生物燃料电池阳极生物膜成膜及质子传输特性研究

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微生物燃料电池阳极生物膜成膜及质子传输特性研究

作者：胡琳彬重庆大学

学位级别：硕士

随着社会的发展和科学技术的进步,能源以及环境问题逐渐成为人类在二十一世纪面临的两大挑战,严重制约着人类的生存和社会的可持续发展。近年来,传统化石能源的大量使用不仅使得化石能源日益枯竭,还严重污染了环境。同时,环境问题特别... 详细信息

随着社会的发展和科学技术的进步,能源以及环境问题逐渐成为人类在二十一世纪面临的两大挑战,严重制约着人类的生存和社会的可持续发展。近年来,传统化石能源的大量使用不仅使得化石能源日益枯竭,还严重污染了环境。同时,环境问题特别是水污染问题也变得日益严重,而目前在污水处理行业,以传统的方式处理废水一直处于“高投入,零产出”状态。因此,为保证社会的可持续发展,寻找新型清洁能源和新的污水处理工艺已成为当务之急。在此背景下,微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)技术应运而生,并逐渐发展起来。MFC技术采用微生物作为阳极催化剂,将废水中有机物的化学能转化为电能,在处理污水的同时又产生了电能,是一种清洁无污染的可再生能源装置。MFC由于其在处理污水的同时能够产生电能的这一独特优势,因而受到国内外学者们的广泛关注。然而,目前MFC输出功率较低,产电性能不高的问题成为了其商业化应用的一大瓶颈。在影响MFC产电性能的众多因素中,阳极性能起到了极为重要的作用。本文从工程热物理的角度出发,针对MFC阳极中底物及产物的传质问题,对阳极生物膜内部、阳极微小孔隙内部的H传输特性以及电池阴阳两极由于H跨膜传输造成的水传输现象进行研究。分别研究了以碳纸为阳极材料的微生物电化学系统阳极生物膜内部氢离子的传质特性、以石墨棒为电极单元构建的三维阳极石墨棒阵列内部的氢离子传质特性、以碳刷为电极材料构建的双室微生物燃料电池阴阳两极间的水传输特性。本文主要研究成果如下:1.微生物电化学系统(BES)阳极生物膜内传质现象的研究构建了以碳纸为阳极材料的微生物电化学系统,启动完成后对阳极生物膜内的传质现象进行研究。通过对微生物阳极用循环伏安法进行扫描测试、电化学阻抗测试以及生物膜形貌分析,研究了阳极生物膜内部的传质特性。研究结果表明:运用循环伏安法对微生物阳极进行测试时,使用不同的扫速或者同一扫速不同圈数情况下,阳极的循环伏安曲线(CV曲线)各不相同,扫描速度越小,CV曲线中氧化电流到达峰值后下降越严重。无底物条件下,最大峰电流与扫速的平方根成正比;电化学阻抗测试表明微生物阳极的传质内阻远大于欧姆内阻和传荷内阻。2.微小孔隙(0.5 mm)内部活性生物膜成膜及pH分布研究本实验使用石墨棒(直径0.9 mm),POM板,PTFE硬管构建了毫米级别孔隙的三维阳极阵列(10×10),相邻两根石墨棒间距(孔隙大小)为0.5 mm,研究了毫米级别孔隙的三维阳极阵列不同区域的电流分布、内阻分布、pH分布、生物膜氧化底物时的电子传递方式以及生物膜形貌。研究结果表明:三维阳极阵列从外向内,产电电流不断减少;欧姆内阻和传质内阻基本相同,传质内阻逐渐增大;pH值不断降低;活性生物量不断减少。3.双室微生物燃料电池阴阳极间水传递特性研究本节构建了以碳刷为阴阳极材料的双室微生物燃料电池,研究了由于H跨膜运输导致的“电渗拖拽”作用对阴阳两极间水传递现象的影响。研究结果表明,双室MFC阴阳两极间的水传输现象与放电电流强度、阴阳两极磷酸缓冲液(PBS)浓度以及质子交换膜厚度密切相关。放电电流越大、阳极PBS溶液浓度相对于阴极PBS溶液浓度越低、质子交换膜厚度越薄,阴阳极间水传输量越大。

关键词：微生物电化学系统阳极微小孔隙传质现象水传输

微生物电化学耦联驱动下高氯酸盐及硝酸盐厌氧还原研究

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微生物电化学耦联驱动下高氯酸盐及硝酸盐厌氧还原研究

作者：谢道海华南理工大学

学位级别：硕士

在微生物电化学领域，细菌可以利用电极作为电子供体进行污染物降解现象的发现，激发了研究人员的广泛兴趣。微生物的这一代谢方式，让其摆脱了对有机或者无机化学物质电子供体的依赖，当应用在环境污染物修复领域及其他对处理出水水质... 详细信息

在微生物电化学领域，细菌可以利用电极作为电子供体进行污染物降解现象的发现，激发了研究人员的广泛兴趣。微生物的这一代谢方式，让其摆脱了对有机或者无机化学物质电子供体的依赖，当应用在环境污染物修复领域及其他对处理出水水质要求较高的场合，可以避免化学物质电子供体对水体造成的二次污染，因此具有广阔的应用前景。高氯酸盐是种新兴的持久性污染物，在自然水体中通常与硝酸盐同时存在。我们的研究第一步是探究硝酸盐存在条件下高氯酸盐在微生物电化学系统中的还原情况。实验结果显示微生物可以利用恒定电位-0.5V (***)电极作为电子供体实现高氯酸盐或硝酸盐的单独还原。硝酸盐的存在，即使浓度只有0.07mM，也延迟了高氯酸盐（0.70mM）的还原。随着硝酸盐浓度的增大，高氯酸盐的微生物电化学还原被抑制程度显著增加。当硝酸盐浓度达到2.10mmol·L-1时高氯酸盐的微生物电化学还原被完全抑制了。对反应器阴极电极做微生物种群分析显示，多种具有电化学活性的优势菌群出现在了电极上，这些电化学活性微生物大多具有反硝化功能。这个结果也证明了在我们的微生物电化学系统中，硝酸盐比高氯酸盐更适宜作为电子受体。虽然利用微生物电化学系统可以实现配水中污染物的降解，但是将其应用到实际废水处理中还存在问题，因为阴极电化学活性微生物可能会受到废水中其他物质的毒害作用而导致活性降低。我们的研究第二步是证明利用自主提出的离子交换膜微生物电化学反应器（ion-exchangemembranebioelectrochemicalreactor, IEMBER）处理废水中污染物的可行性，该反应器是离子交换与为微生物电化学系统的结合。选取含72mg·L-1NO3--N的焦化废水生物出水作为研究对象，IEMBER反应器成功地将废水中硝酸盐浓度降低了81.7%，而将废水直接加入微生物电化学系统阴极则只能实现14.73%的硝酸盐浓度降低。离子交换膜在IEMBER反应器中起到了重要作用，废水中的硝酸根离子可以透过离子交换膜在阴极实现微生物电化学还原，同时阴极微生物避免了废水中有毒物质的毒害作用。

关键词：关键字微生物电化学系统高氯酸盐硝酸盐离子交换膜微生物电化学反应器焦化废水

高氨氮对生物阴极电化学系统运行效能及群落的影响研究

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高氨氮对生物阴极电化学系统运行效能及群落的影响研究

作者：牛娇娇天津大学

学位级别：硕士

高氨氮废水来源广,危害大,研究可分散式处理农村高氨氮废水的装置已成为热点。微生物电化学系统(Microbial Electrochemical system,MES)因其具有产生清洁能源电能、高效降解有机污染物等诸多优点,且易于维护和管理,广泛应用于能源、环... 详细信息

高氨氮废水来源广,危害大,研究可分散式处理农村高氨氮废水的装置已成为热点。微生物电化学系统(Microbial Electrochemical system,MES)因其具有产生清洁能源电能、高效降解有机污染物等诸多优点,且易于维护和管理,广泛应用于能源、环境生态以及污水处理等领域。然而目前仍缺乏生物阴极微生物电化学系统处理高氨氮废水过程中的系统研究。本研究通过构建生物阴极微生物电化学系统,分析其在不同氨氮负荷下的性能,从而进一步探究系统最适运行参数,为系统大型化奠定基础。本文首先构建2 L双室生物阴极微生物电化学系统,研究在低氨氮(50mg/L)和高氨氮(450 mg/L)负荷下系统的性能。高氨氮负荷启动的系统与低氨氮负荷启动的系统相比,前者输出电压、阴极电位和输出功率均低于后者,表明450 mg/L的氨氮浓度抑制系统的产电性能。高氨氮负荷启动的系统COD去除率比低氨氮负荷启动的系统低,高氨氮负荷系统启动期的适应阶段的总氮去除率、氨氮去除率以及硝酸盐氮转化率均比启动阶段高。另外,两系统阴、阳极微生物群落的结构以及丰度差别较大,表明系统内微生物易受高氨氮负荷的影响。通过逐级增加氨氮负荷研究不同氨氮负荷下系统的性能,可以发现,系统在各氨氮浓度下,COD去除率一直保持在82%以上,说明系统去除有机物的能力未有较大幅度的衰减。在450 mg/L氨氮浓度下,系统的输出电压、输出电流、阴极电位以及最大功率密度点均大幅度下降,说明此氨氮浓度对生物阴极电化学系统有严重的抑制作用,且主要抑制阴极。氨氮负荷增加时,系统内阴、阳极电极的反硝化功能菌与产电菌丰度均有所降低,这在一定程度解释了系统产电性能与脱氮性能下降的原因。为排除电位对电极微生物以及电化学活性的影响,单一研究生物阴极在高氨氮负荷下的影响,构建生物阴极三电极体系,设置恒定电位,逐渐增加氨氮浓度,研究氨氮对生物阴极性能的影响。在300 mg/L氨氮浓度下,系统的输出电流开始减小,在450 mg/L氨氮浓度下,系统的输出电流减少一半左右,高氨氮已产生明显抑制作用。此时,体系的还原电流明显也下降,高氨氮对体系的电化学活性产生抑制作用。

关键词：微生物电化学系统氨氮负荷恒电位生物阴极电化学性能微生物群落

构建基于微生物三电极体系的微流控传感芯片研究

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构建基于微生物三电极体系的微流控传感芯片研究

作者：李飞芳浙江大学

学位级别：硕士

针对目前基于微生物电化学系统(Bioelectrochemical system, BES)的传感器响应时间长,干扰因素多的缺点,本文结合微生物三电极体系(Microbialthree-electrode cell,M3C)与微流控芯片构建一个基于M3C的微流控传感芯片,以实现信号的快速... 详细信息

针对目前基于微生物电化学系统(Bioelectrochemical system, BES)的传感器响应时间长,干扰因素多的缺点,本文结合微生物三电极体系(Microbialthree-electrode cell,M3C)与微流控芯片构建一个基于M3C的微流控传感芯片,以实现信号的快速响应同时提高输出信号的稳定性和重现性。首先,设计组装了一个体积为3 μL的基于M3C的微流控芯片。该芯片利用微通道中的层流分隔工作电极与参比电极,实现了微通道与M3C的整合。经开路电势测定,该体系中Ag/AgCl参比电极的电势稳定在0.275V。同时,利用[Fe(CN)6]3-/[Fe(CN)6]4-对参比电极的电势进行校准,结果与开路电势测定一致。然后,在该微流控芯片中考察了Geobacter sulfurreducens和Shewanella oneidensis MR-1两种模型电化学活性细菌的生长情况。结果表明S. oneidensisMR-1无法在金电极表面生长,最终选择G. sulfurreducens作为该芯片的生物感应元件。进而根据G. sulfurreducens与金电极之间的电子传递机制和Ag/AgCl参比电极在不同工作电势下的运行寿命,优化确定了最佳启动电势。在最佳启动电势条件下用G. sulfurreducens接种芯片并运行,结果显示运行30天之后Ag/AgCl参比电极的开路电势与运行前相比的变化仅为0.7%。上述实验结果表明该芯片成功实现了M3C和微流控芯片的整合,并具有良好的运行稳定性。在选定G. sulfurreducens作为电化学活性细菌并成功启动该芯片后,以同样接种G. sulfurreducens的毫升级M3C作为对照组,从电流密度、起始电位和中点电位等方面对其性能进行了考察。结果表明该芯片与对照组以及文献中报道的M3C具有相近的性能。由此证明本文构建的基于M3C的微流控芯片能在微升级的尺度上实现毫升级M3C的功能。最后,基于M3C的微流控芯片被应用于生物毒性物质的传感研究。以几种常见的电子受体、电子介体为传感物质对该芯片的传感性能进行初步评价,结果表明该芯片的响应时间小于10分钟,并且输出信号具有良好的稳定性。随后研究了典型生物毒性物质(Cu2+、抗生素和甲醛)在该传感芯片中的响应规律,结果表明0.3-7 ppm Cu2+和0.01-0.1%甲醛能对G. sulfurreducens产生抑制作用。抗生素(头孢拉定、红霉素)对G. sulfurreducens不产生抑制作用。而且输入输出信号在一定的浓度区间呈现良好的线性关系。综上所述,本文构建的基于M3C的微流控芯片可以为电化学活性细菌的研究和生物传感提供一个良好的平台。

关键词：微生物三电极体系层流微流控芯片生物传感微生物电化学系统