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作者：马燕辉华东理工大学

学位级别：硕士

随着温室效应的日益凸显,温室气体C02的捕集和分离引起了全球性的关注。采用吸附法对C02进行分离和捕集已经成为目前最有效的方法之一,其关键技术在于新型高效固体吸附剂的开发。本研究合成了系列微孔-介孔复合分子筛,并应用于C02的吸附... 详细信息

随着温室效应的日益凸显,温室气体C02的捕集和分离引起了全球性的关注。采用吸附法对C02进行分离和捕集已经成为目前最有效的方法之一,其关键技术在于新型高效固体吸附剂的开发。本研究合成了系列微孔-介孔复合分子筛,并应用于C02的吸附,既保留了微孔材料相对较高的吸附量,又具有介孔材料较大的扩散通量,大幅度提高了C02吸附性能。微孔-介孔复合材料的合成研究中,考察了合成方法、微孔分子筛类型、介孔分子筛类型、合成温度、模板剂的类型和用量、溶液的pH值、原料配比及晶化水热时间对复合分子筛结构的影响。其中合成方法包括(1)合成沸石的前驱液,加入不同介孔模板剂,通过前驱液与模板剂自组装;(2)对沸石颗粒进行酸碱处理,水热处理等方法改变构架结构部分转化为介孔相结构。微孔分子筛包括β、ZSM-5、5A、13X四种类型;介孔分子筛包括MCM-41、SBA-15两种类型。采用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、投射电镜(TEM)等分析技术表征材料的结构和形貌,用氮气吸附脱附等温曲线计算材料的比表面积和孔径分布和孔容大小,用动态光散射(DLS)和Zeta电位分析了合成体系混合溶液的性质,结果表明得到了高比表面积,结构可调的系列微孔-介孔复合材料,阐明了合成机理。在合成微孔-介孔复合材料的基础上初步探索了Li+, K+, Mg2+, Ba2+等金属离子通过离子交换进行掺杂的研究,考察了掺杂方法、金属离子种类和结构特性、微孔分子筛类型、溶液pH值等对金属离子交换的影响,得到了Zeolite-MCM41-Mn+系列金属离子修饰的微孔-介孔复合材料。通过恒温变压法,采用气体吸附仪测定各种复合材料对CO2单组分的吸附／脱附等温线,得到常温下CO2的平衡吸附量。考察了不同合成方法和不同条件得到的微孔-介孔复合材料对CO2吸附量、吸附速率的影响,与纯微孔或介孔材料相比,微孔-介孔复合材料的CO2吸附量明显增加。金属离子修饰后,在微孔-介孔复合材料骨架中产生化学吸附活性位,从而进一步提高对CO2的吸附,例如13X-Mg2+-MCM-41的CO2吸附量高达3.90mmolg-1。微孔-介孔复合材料及其金属离子修饰的研究为采用吸附法捕集和分离CO2奠定了良好的基础。

关键词： CO2吸附微孔-介孔复合分子筛微孔前躯体自组装金属掺杂

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Ce负载微孔-介孔复合分子筛催化合成乙酸正丁酯

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稀土 2017年第3期38卷 109-114页

作者：王亚楠史春薇张彩红吴文远边雪陈平辽宁石油化工大学辽宁抚顺113001 东北大学材料与冶金学院辽宁沈阳110819

采用浸渍法对HY/SBA-15微孔介孔复合分子筛进行Ce改性,制备了催化剂Ce-HY/SBA-15。X射线衍射和高倍透射电镜的表征结果表明,Ce改性后的催化剂保持了HY/SBA-15微孔、介孔结构,Ce离子均匀地分散在分子筛的孔道里,没有出现团聚;Py-FTIR和NH... 详细信息

采用浸渍法对HY/SBA-15微孔介孔复合分子筛进行Ce改性,制备了催化剂Ce-HY/SBA-15。X射线衍射和高倍透射电镜的表征结果表明,Ce改性后的催化剂保持了HY/SBA-15微孔、介孔结构,Ce离子均匀地分散在分子筛的孔道里,没有出现团聚;Py-FTIR和NH3-TPD的表征结果表明,Ce的负载使羟基表现出更强的B酸强度。以Ce-HY/SBA-15为催化剂催化合成乙酸正丁酯,通过实验确定了较佳的制备条件:反应时间为2.0 h、酸醇物质的量比为1∶1.2、催化剂质量分数为10%时酯化率最高,并考察了三种分子筛催化剂的重复使用性能,结果证明了Ce的负载和HY的结构有利于提高催化剂的酸催化活性。

关键词： Ce 微孔-介孔复合分子筛催化乙酸正丁酯

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一类新颖的微孔—介孔复合分子筛的合成方法

一类新颖的微孔—介孔复合分子筛的合成方法

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作者：王姗太原理工大学

学位级别：硕士

微孔-介孔复合分子筛具有微孔和介孔双模型孔分布,结合了介孔材料的孔道优势与微孔分子筛的强酸性和高水热稳定性,可使两种材料优势互补、协同作用,而且孔径和酸性均可调变,即通过选择不同孔道结构和酸性质的两种材料进行优化复合,可制... 详细信息

微孔-介孔复合分子筛具有微孔和介孔双模型孔分布,结合了介孔材料的孔道优势与微孔分子筛的强酸性和高水热稳定性,可使两种材料优势互补、协同作用,而且孔径和酸性均可调变,即通过选择不同孔道结构和酸性质的两种材料进行优化复合,可制备出不同孔配置和酸性分布的复合材料。近年来,微孔-介孔复合分子筛的研究集中在以微孔沸石导向剂为硅铝源合成孔壁含有沸石初级和次级结构单元的具有较高水热稳定性和较强酸性的介孔分子筛,其关键在于不同沸石导向剂的配制,而迄今为止,已有报道的沸石导向剂的种类非常有限,因此很多重要的微孔沸石无法得到具有其某些相应微孔特征的介孔分子筛。为了解决这一难题,本论文首次提出了一种具有普遍适用性的得到不同沸石初级和次级结构单元的方法——碱溶液降解法,即任何能够在碱溶液中降解的微孔沸石,都能产生含有其相应微孔结构单元的硅

关键词：微孔-介孔复合分子筛 MOR沸石 MCM-41 初级和次级结构单元水热稳定性酸性

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Au/Ti-MCM-41(H)催化丙烯气相直接环氧化

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物理化学学报 2010年第6期26卷 1585-1592页

作者：刘义武余欢张小明索继栓中国科学院成都有机化学研究所成都610041 中国科学院研究生院北京100049

采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(D... 详细信息

采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末X射线衍射(XRD)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射(DRUV-Vis)光谱、透射电镜(TEM)及等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)对催化剂进行了表征,并考察了纳米金催化剂在氢气/氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明:合成的微孔-介孔复合结构的钛硅分子筛Ti-MCM-41(H)具有典型的MCM-41结构,Ti(IV)以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中.在常压、423K反应温度下,以Ti/Si摩尔比为1%的Ti-MCM-41(H)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能,反应30min,丙烯的转化率达5.4%,环氧丙烷的选择性为74.2%,环氧丙烷的生成速率为73.1g·h-1·kg-1;反应330min后,丙烯的转化率为4.9%,环氧丙烷的选择性为67.3%.

关键词：丙烯环氧化微孔-介孔复合分子筛纳米金催化剂环氧丙烷

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ZSM-5/MCM-41复合分子筛的合成与表征

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燃料化学学报 2013年第10期41卷 1268-1273页

作者：张君涛郝娜娜王妮西安石油大学石油炼化工程技术研究中心陕西西安710065 上海新佑能源科技有限公司上海201210 汉中市天然气投资发展有限公司陕西汉中723000

以碱处理的ZSM-5浆液为硅铝源,通过水热自组装过程合成了介孔-微孔复合孔道结构的分子筛,并采用XRD、BET、HRTEM、Py-IR和水热处理等手段对合成分子筛进行了表征。结果表明,碱处理ZSM-5时的苛刻程度是影响复合分子筛合成的重要因素,适... 详细信息

以碱处理的ZSM-5浆液为硅铝源,通过水热自组装过程合成了介孔-微孔复合孔道结构的分子筛,并采用XRD、BET、HRTEM、Py-IR和水热处理等手段对合成分子筛进行了表征。结果表明,碱处理ZSM-5时的苛刻程度是影响复合分子筛合成的重要因素,适宜的碱处理条件为NaOH浓度1 mol/L、80℃时处理1 h。表征结果表明,复合分子筛具有规整互通的微孔-介孔梯级复合孔道结构,孔容、比表面积和平均孔径分别为0.63 mL/g,684 m2/g和3.76 nm,属典型的MCM-41结构;与MCM-41相比,复合分子筛的B酸(尤其是强B酸)酸量明显增强,水热稳定性显著提高。

关键词：微孔-介孔复合分子筛 ZSM-5 MCM-41 水热合成

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微孔-介孔复合催化剂上的碳氢燃料吸热催化裂解研究

微孔-介孔复合催化剂上的碳氢燃料吸热催化裂解研究

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中国化学会第29届学术年会

作者：丛昱许国梁吴春田陈帅盛伟王晓东张涛中国科学院大连化学物理研究所

主动再生冷却是解决飞行器热管理问题的有效手段,碳氢燃料催化裂解是最理想的吸热反应,具有较高裂解吸热性能的催化剂研制是该过程的研究重点。由于反应条件苛刻,传统的SiO2-Al2O3等氧化物以及常规ZSM-5等分子筛催化剂均存在活性不足、... 详细信息

主动再生冷却是解决飞行器热管理问题的有效手段,碳氢燃料催化裂解是最理想的吸热反应,具有较高裂解吸热性能的催化剂研制是该过程的研究重点。由于反应条件苛刻,传统的SiO2-Al2O3等氧化物以及常规ZSM-5等分子筛催化剂均存在活性不足、积炭严重等问题。通过向微孔ZSM-5分子筛中引入介孔的方法,结合酸性调变和元素修饰等手段,我们设计并研制了一系列微孔-介孔复合催化剂。以正癸烷为模型燃料,采用小型固定床反应器对催化剂进行了催化裂解吸热性能研究,与HZSM-5催化剂相比,微孔-介孔复合催化剂具有更高的催化活性、反应选择性、积炭抑制和吸热性能;结合孔道和酸性等表征结果,发现催化剂的复合孔道结构以及适当的酸性质对提高催化活性起到关键作用,而酸性强弱和功能元素性质则显著影响反应选择性和积炭产率。将上述催化剂应用于馏分煤油燃料的催化裂解反应中,同样取得了良好的催化效果与热沉性能。

关键词：碳氢燃料催化裂解吸热反应微孔-介孔复合分子筛

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分子筛材料的表面活性剂模板合成和组装

分子筛材料的表面活性剂模板合成和组装

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第十三届全国催化学术会议

＜正＞分子筛材料是材料科学中很重要的一个分支,是石油化工和国民经济发展的重要支柱。但是微孔分子筛的发展遇到了两大困难:一是极具工业价值的分子筛由于所用模板剂昂贵和有毒而阻碍其工业化:其二是它的微孔孔径限制了其在渣油,重油... 详细信息

＜正＞分子筛材料是材料科学中很重要的一个分支,是石油化工和国民经济发展的重要支柱。但是微孔分子筛的发展遇到了两大困难:一是极具工业价值的分子筛由于所用模板剂昂贵和有毒而阻碍其工业化:其二是它的微孔孔径限制了其在渣油,重油,大分子反应和分离方面的应用。1992年介孔分子

关键词：表面活性剂模板微孔分子筛介孔分子筛 SBU-介孔分子筛微孔-介孔复合分子筛

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