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离子印迹聚合物选择性去除水体中锑（Ⅲ）的研究

离子印迹聚合物选择性去除水体中锑（Ⅲ）的研究

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作者：方俐俐南昌航空大学

学位级别：硕士

随着锑在化工生产和医疗领域中的广泛使用,越来越多的锑及其化合物进入到水体中,导致水中严重的锑污染。锑是具有高毒性、高致癌性的元素,在水体中通常以锑(Ⅲ)和锑(V)的形式存在,而锑(Ⅲ)的毒性是锑(V)的10倍,因此急需开发有效去除水... 详细信息

随着锑在化工生产和医疗领域中的广泛使用,越来越多的锑及其化合物进入到水体中,导致水中严重的锑污染。锑是具有高毒性、高致癌性的元素,在水体中通常以锑(Ⅲ)和锑(V)的形式存在,而锑(Ⅲ)的毒性是锑(V)的10倍,因此急需开发有效去除水体中锑(Ⅲ)的技术。本文运用离子印迹技术制备出两种亚锑酸根离子印迹聚合物吸附剂用于水体中锑(Ⅲ)的选择性去除。主要研究成果和结论有:1、以1-乙烯基咪唑为功能单体,酒石酸锑钾为模板,采用本体聚合的方法成功合成了亚锑酸根离子印迹聚合物(NCFM-IIP)和对应的非印迹聚合物(NCFM-NIP)。NCFM-IIP对Sb(Ⅲ)的最大吸附容量是28 mg/g,而NCFM-NIP只有14.36 mg/g,证实了离子印迹聚合物一定的印迹效果和较好的吸附能力。等温吸附实验数据更符合Langmuir模型,表明吸附剂具有单层均一分布的吸附位点。吸附达到平衡的时间为120 min,动力学数据拟合更符合准二级动力学模型。2、为了制备出更高吸附量,更高选择性的亚锑酸根离子印迹聚合物,设计合成了一种氮杂大环化合物,四溴化二-4,5-二(亚甲基双咪唑)吖啶,它具有带正电荷咪唑基团和与Sb(Ⅲ)离子大小匹配的大环。以四溴化二-4,5-二(亚甲基双咪唑)吖啶为功能单体,酒石酸锑钾为模板,采用本体聚合的方法成功制备出新型亚锑酸根离子印迹聚合物(CFM-IIP)。从扫描电镜图和N吸附-脱附曲线看出CFM-IIP是具有片状多孔结构的介孔材料;CFM-IIP的比表面积为43.34 m/g,平均孔径为14.57 nm;FT-IR分析结果显示功能单体成功地与模板和交联剂聚合;TGA结果表明,CFM-IIP具有较好的热稳定性。有机物溶出实验结果表明,CFM-IIP在酸性介质中具有一个很好的稳定性。3、CFM-IIP对Sb(Ⅲ)的最大吸附容量为79.1 mg/g,而NCFM-IIP仅为28 mg Sb(Ⅲ)/g。与NCFM-IIP相比,CFM-IIP对Sb(Ⅲ)/Cl,Sb(Ⅲ)/NO,Sb(Ⅲ)/PO,Sb(Ⅲ)/SO,和Sb(Ⅲ)/CrO的相对选择性系数分别为6.6、78.4、5.9、3.0和3.2。CFM-IIP对Sb(Ⅲ)的吸附在80 min内达到平衡,且更符合准二级动力学吸附模型,初始速率值(h=5.99 mg g min)。CFM-IIP对Sb(Ⅲ)的吸附是一个吸热的、混乱度增加和自发的过程。密度泛函理论(DFT)计算,结合Zeta电位和XPS分析,揭示了微区限域效应在Sb(Ⅲ)吸附过程中起着关键作用。这种效应来自于CFM-IIP的纳米级印迹空腔,并可提供:a)一个局部强碱环境,能够促进Sb(OH)到SbO的水解;b)在带正电的CFM-IIP和Sb O的带负电荷的O之间有很强的静电作用;和c)尺寸匹配的空腔,进一步隔离捕获SbO。因此,CFM-IIP是高效选择性去除水溶液Sb(Ⅲ)的吸附剂,可用于去除和回收水中的Sb(Ⅲ)。

关键词：吸附锑氮杂大环化合物类金属离子印迹聚合物微区限域效应

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