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微/纳米塑料对Pb2+生物毒性影响机制——以莱茵衣藻为例

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微/纳米塑料对Pb2+生物毒性影响机制——以莱茵衣藻为例

作者：孙傲雪山东农业大学

学位级别：硕士

随着微/纳米塑料污染的持续扩大,微/纳米塑料和重金属离子(HMs)在水环境中不可避免的会相互作用,这可能会影响HMs的生物毒性效应。但是,目前关于微/纳米塑料对HMs生物毒性影响机制的相关研究比较有限。因此,本研究选择了具有高毒性的Pb... 详细信息

随着微/纳米塑料污染的持续扩大,微/纳米塑料和重金属离子(HMs)在水环境中不可避免的会相互作用,这可能会影响HMs的生物毒性效应。但是,目前关于微/纳米塑料对HMs生物毒性影响机制的相关研究比较有限。因此,本研究选择了具有高毒性的Pb和不同粒径的聚苯乙烯微米塑料(MPs)和纳米塑料(NPs)作为研究对象,首先分析了MPs和NPs对Pb在水环境中归趋的影响。在此基础上,选择莱茵衣藻(C.reinhardtii)作为模式生物,探究了MPs和NPs对Pb胁迫莱茵衣藻的毒性作用影响机制。通过研究藻细胞分泌的胞外聚合物(EPS)对MPs和NPs携带的Pb的归趋的影响,进一步揭示MPs和NPs对Pb的生物毒性影响机制。本文的研究能够为全面评价微/纳米塑料潜在的生态风险提供理论基础,具体结论如下:(1)通过研究微/纳米塑料对Pb的吸附过程发现,吸附过程分为快速吸附、缓慢吸附和吸附平衡三个阶段。NPs对Pb的吸附容量更大为1.23 mg/g,MPs对Pb的吸附容量为1.10 mg/g。吸附过程受化学吸附主导,更符合准二级动力学模型。MPs和NPs对Pb的吸附位点是均匀分布,因此吸附过程更符合Langmuir等温线模型。NPs对Pb的吸附亲和力高于MPs,因此小粒径的NPs更难解吸,解吸率仅为5.75%,而MPs的解吸率为10.55%。总之,微/纳米塑料对Pb的吸附和解吸与粒径大小有关,表现出尺寸相关。(2)急性毒性试验的结果表明了MPs的存在能够缓解Pb对莱茵衣藻的生长抑制,MPs和Pb混合组(MPs+Pb)和负载组(MPs/Pb)对藻的生长抑制率分别为18.29%、15.76%,均低于单一Pb胁迫(Pb(M))藻细胞的生长抑制率(22.28%)。NPs的存在加剧了Pb对莱茵衣藻的生长抑制,NPs和Pb混合组(NPs+Pb)和负载组(NPs/Pb)对藻的生长抑制率分别为35.64%、30.13%,均高于单一Pb胁迫(Pb(N))藻细胞的生长抑制率(21.01%)。光合色素a、b、总叶绿素的含量和MDA的含量与生长抑制率趋势一致。MPs的存在能够增强藻溶液体系异质团聚的趋势,使MPs和藻细胞对Pb产生竞争吸附,减少Pb和藻细胞接触机会,缓解细胞膜损伤和对光合作用的抑制,降低Pb的生物累积因子。而对于NPs而言,异质团聚虽然也引起了NPs对Pb的吸附竞争,降低了Pb的生物累积因子,但同时也促进了NPs的内化。透射电子显微镜图片证明了NPs能够携带Pb以NPs/Pb的形式内化进入藻细胞。NPs的内化造成藻细胞质壁分离、粒度增大,破坏了内部细胞器结构,加剧了藻细胞脂质过氧化程度,激发了抗氧化酶(SOD、CAT、POD)活性,降低了细胞活性氧(ROS)的含量。总之,微/纳米塑料作为Pb载体对莱茵衣藻毒性效应的不同取决于微/纳米塑料上负载的Pb的量以及微/纳米塑料颗粒是否能进入藻细胞。(3)NPs和MPs能够诱导莱茵衣藻分泌更多的胞外蛋白质,MPs的存在降低了游离的EPS的荧光组分含量,NPs使游离EPS中类酪氨酸和类富里酸增多。藻细胞分泌的EPS没有改变MPs对藻体系团聚增强的趋势,但却促进了NPs对体系团聚沉降的加强;EPS的存在降低了Pb在藻细胞表面的吸附和内化。微/纳米塑料和Pb复合形式存在时(MPs+Pb和NPs+Pb),藻细胞对Pb吸收速率最快,吸收潜力最大,以负载形式存在时(MPs/Pb和NPs/Pb)则相反。Pb进入藻细胞受网格蛋白和动力蛋白介导,当Pb以NPs/Pb形式内化时,受动力蛋白介导更明显。

关键词：微/纳米塑料莱茵衣藻 Pb2+ 毒性机制胞外聚合物

高岭石和微/纳米塑料对铊（Ⅰ）在多孔介质中迁移的影响规律与机制

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高岭石和微/纳米塑料对铊（Ⅰ）在多孔介质中迁移的影响规律与机制

作者：姚瑾妮重庆大学

学位级别：硕士

铊(Tl)是一种高毒性微量元素,被多个国家列为优先污染物。尽管铊在自然环境中的含量非常低,然而快速工业化导致全球每年向自然界释放约数千吨Tl,造成了严重的环境污染。近十年来,我国北江、嘉陵江等多处主要河流的饮用水源相继发生了Tl... 详细信息

铊(Tl)是一种高毒性微量元素,被多个国家列为优先污染物。尽管铊在自然环境中的含量非常低,然而快速工业化导致全球每年向自然界释放约数千吨Tl,造成了严重的环境污染。近十年来,我国北江、嘉陵江等多处主要河流的饮用水源相继发生了Tl污染事件,引起了广泛的社会关注。此外,灌溉、污泥施用以及金属矿的开采和冶炼作业也导致了我国工业厂区和矿区附近土壤长期受到废水排放造成的Tl污染,对居民健康构成严重威胁。大量的实验室和野外进行的研究表明,重金属的迁移受到土壤和地下水中胶体的显著影响,因此地下环境中胶体的释放也可能会对重金属Tl的命运起着至关重要的作用。探究胶体颗粒对Tl在地下多孔介质中的迁移行为对预防和修复土壤和地下水中Tl污染有着重要的意义。然而,迄今为止,基于胶体颗粒对T1在多孔介质中的迁移研究仍然缺乏。该论文选取了土壤体系中常见的粘土矿物高岭石、大分子有机物蛋白质和新兴污染物微/纳米塑料作为代表性的天然胶体和人造胶体,通过迁移柱实验和吸附实验方法,研究了高岭石/塑料颗粒和Tl(I)在不同离子强度和p H值条件下在多孔介质中的共迁移规律;并分别研究了高岭石进水浓度变化和塑料颗粒粒径变化对Tl(I)迁移的作用机理;此外,由于自然界中的绝大多数胶体以复合形式存在,实验在原有的高岭石-Tl(I)二元体系中加入牛血清蛋白(BSA)来探究有机-无机复合胶体对Tl(I)迁移行为的影响作用。采用双位点非平衡吸附模型和双位点动力学附着/脱附模型分别拟合了Tl(I)和高岭石胶体的穿透曲线,并结合经典DLVO模型很好地评估了Tl(I)和胶体颗粒在石英砂柱中迁移的动力学行为。结果表明,高岭石和Tl(I)的迁移行为对水化学条件的变化高度敏感。在中性条件下,随着离子强度的增加,高岭石胶体对Tl(I)在砂柱中的运移有着先促进后抑制的作用;且离子强度越高,抑制作用越明显。这主要是因为在高离子强度下高岭石不再是Tl(I)在多孔介质中的有效载体。然而,在酸性条件下(p H 5),高岭石表面发生质子化,加剧了高岭石对介质表面吸附位点的竞争,从而提高了Tl(I)的迁移率。此外,中性条件下,随着高岭石进水浓度的增加,Tl(I)的出流量仅在高浓度(500 mg/L高岭石)时表现出增长趋势,其余浓度下出现不同程度的下降趋势。这与共存胶体浓度增加,导致Tl(I)在介质上的吸附逐渐由可逆位点主导有关。另一方面,Tl(I)的存在,在一定程度上阻碍了高岭石胶体的迁移。此外,在高岭石与重金属Tl(I)的相互作用基础上,BSA的加入所组成的有机-无机复合胶体对Tl(I)的迁移表现出明显的促进作用。BSA存在时,介质表面对高岭石的不可逆位点的一级保留率系数k和最大保留容量S成倍数减小,导致胶体的出流量大幅增加。因此,Tl(I)迁移率的提高可归因于BSA附着在高岭石表面所诱导的“空间效应”。除了天然胶体,多孔介质中的人造胶体纳米塑料(NPs)和微塑料(MPs)同样能与Tl(I)相互作用并对其迁移产生不同趋势的影响。实验结果表明,NPs在中性条件下的所有离子强度中均促进了Tl(I)的迁移,这可能是NPs和Tl(I)在砂表面的竞争吸附所致。然而,在p H 5时,沉积的NPs可能为Tl(I)提供更多的吸附位点,增强了Tl(I)在石英砂柱中的保留,从而阻碍了Tl(I)的迁移。此外,中性条件下,胶体粒径的增加导致“straining”过程出现,使得MPs在不利附着条件下被拦截在介质中,从而阻碍了Tl(I)的迁移。另一方面,当Tl(I)存在时,微/纳米塑料的运移受到一定程度的抑制作用。综上所述,该工作丰富了Tl(I)在多孔介质中迁移的研究内容,填补了粘土矿物高岭石和塑料颗粒与Tl共迁移的数据空白。研究发现,在不同的环境条件下,无论是天然胶体还是人造胶体均可成为Tl(I)在水饱和多孔介质中的潜在载体,从而对环境造成污染。因此,该研究为理解Tl(I)在地下环境中的迁移提供了新的视角。此外,该论文获得的结果为修复被铊和塑料颗粒污染的土壤和地下水奠定了理论基础,并预测了它们的潜在生态风险。

关键词：铊高岭石微/纳米塑料水饱和多孔介质迁移

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供水管网中微/纳米塑料的赋存及污染特性

中国环境科学 2022年第4期42卷 1610-1617页

作者：郑莹莹张可佳岑程毛如寅张土乔浙江大学建筑工程学院浙江杭州310058

微/纳米塑料具有分布广泛、粒径小、难降解、可吸附有毒物质等特性,其去除效果及对环境污染的现状尚不明晰,是当前研究热点和难点.本文从供水管网中微/纳米塑料的来源、分布规律及水质安全危害等角度,概述了全球范围内供水管网中微/纳... 详细信息

微/纳米塑料具有分布广泛、粒径小、难降解、可吸附有毒物质等特性,其去除效果及对环境污染的现状尚不明晰,是当前研究热点和难点.本文从供水管网中微/纳米塑料的来源、分布规律及水质安全危害等角度,概述了全球范围内供水管网中微/纳米塑料的研究现状.结果表明,给水处理厂出厂水携带残留的微/纳米塑料颗粒进入供水管网,而塑料材质管道在水力、水质作用下(流速、机械磨损、消毒剂等)同样存在微/纳米塑料释放可能.微/纳米塑料自身的密度、电荷等固有特性影响了它在供水管网中的空间分布规律,且在饮用水输配过程中,微/纳米塑料可同有机物、微生物等物质反应,从而影响供水管网的水质安全.本文旨在提出未来的研究重点和方向,从而为进一步了解微/纳米塑料对饮用水安全的影响及如何控制其污染提供理论基础.

关键词：微/纳米塑料供水管网分布规律水质安全

微/纳米塑料对哺乳动物消化道和呼吸道影响研究进展

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生态毒理学报 2023年第5期18卷 31-35页

作者：邢博宇盛帅付亚琪周芷彤迟浩张雯东北林业大学野生动物与自然保护地学院哈尔滨150040

塑料产品因其出色的功能在我们的日常生活中被广泛使用,但与此同时也产生了大量的塑料垃圾,这些塑料垃圾经多种途径分解成的微/纳米塑料广泛存在于环境中。微/纳米塑料通过食物、水和空气直接接触哺乳动物的消化道和呼吸道,引起哺乳动... 详细信息

塑料产品因其出色的功能在我们的日常生活中被广泛使用,但与此同时也产生了大量的塑料垃圾,这些塑料垃圾经多种途径分解成的微/纳米塑料广泛存在于环境中。微/纳米塑料通过食物、水和空气直接接触哺乳动物的消化道和呼吸道,引起哺乳动物消化道炎症反应、氧化应激、菌群失调和呼吸道细胞毒性,增加患慢性阻塞性肺病的风险以及与其吸附的其他有毒污染物联合作用对呼吸道产生的复合毒性等,危害人和动物健康。本文综述了微/纳米塑料对哺乳动物消化道和呼吸道的影响及其作用机制。

关键词：微/纳米塑料哺乳动物消化道呼吸道

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微/纳米塑料与抗生素相互作用研究进展

生态毒理学报 2022年第6期17卷 203-212页

作者：吴渊李亚男太原理工大学环境科学与工程学院晋中030600

微/纳米塑料作为一种新型污染物,广泛存在于自然水体和土壤环境中。微/纳米塑料有着较大的比表面积、含氧官能团及较强的吸附能力,容易吸附水体中的各类污染物,包括抗生素类有机物。微/纳米塑料与抗生素结合形成的吸附体毒性会增强,而微... 详细信息

微/纳米塑料作为一种新型污染物,广泛存在于自然水体和土壤环境中。微/纳米塑料有着较大的比表面积、含氧官能团及较强的吸附能力,容易吸附水体中的各类污染物,包括抗生素类有机物。微/纳米塑料与抗生素结合形成的吸附体毒性会增强,而微/纳米塑料本身的性质及环境因素会影响到其与抗生物的相互作用。本文全面综述了微/纳米塑料与抗生素类有机污染物的相互作用机制,梳理了微/纳米塑料的性质,如种类、粒径和老化程度等对其吸附抗生素的影响,总结了环境因素,如pH、有机大分子、盐度、重金属离子和温度对微/纳米塑料与抗生素相互作用的影响,并对未来研究的重点内容提出展望,以期为进一步明晰微塑料和抗生素的吸附行为及机理、微塑料/抗生素吸附体的环境行为及对生物体的健康风险提供参考。

关键词：微/纳米塑料抗生素环境行为吸附机理

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农田残留地膜累积生态效应研究进展

生态毒理学报 2023年第3期18卷 223-237页

作者：张美刘金铜付同刚高会中国科学院遗传与发育生物学研究所农业资源研究中心/中国科学院农业水资源重点实验室/河北省土壤生态学重点实验室石家庄050022 中国科学院大学北京100049

地膜覆盖是一项优良的现代农业生产技术,显著提高生产力,但随着使用年限的持续增加残留在土壤中的地膜不断累积,对土壤环境与生态健康构成巨大威胁。为系统了解残留地膜带来的生态环境影响,本文基于残留地膜污染特征,通过查阅国内外文献... 详细信息

地膜覆盖是一项优良的现代农业生产技术,显著提高生产力,但随着使用年限的持续增加残留在土壤中的地膜不断累积,对土壤环境与生态健康构成巨大威胁。为系统了解残留地膜带来的生态环境影响,本文基于残留地膜污染特征,通过查阅国内外文献,初次引入累积生态效应概念,总结了残留地膜对土壤健康、动植物生长发育甚至人类健康产生影响的相关工作,并对目前研究中存在的问题和未来发展方向进行了探讨。结果表明:随着覆膜时间的增加土壤中地膜残留量不断增加,受耕作、老化与降解等因素的影响残留地膜的大小、形状和状态不断改变,产生的直接和间接累积生态效应也不断变化;残留地膜老化与降解过程会加重其累积生态效应,残留地膜类型不同、老化程度与降解过程不同产生累积生态效应的程度也不同;随着生物降解地膜使用量的增加,残留地膜累积生态效应的多样化增加,而残留生物降解膜累积生态效应的危害程度不亚于普通残留地膜;残留地膜的直接和间接累积生态效应都对人类健康构成威胁。总之,残留地膜累积生态效应是一个长期动态变化的过程。目前残留地膜累积生态效应的研究多以短期的、静态的效应研究为主,对长期系统性的研究不够深入,应在未来的研究中开展长期性、时空动态性的系统研究,并深化地膜残留累积生态效应机理与管控技术的研究,为农业可持续及人类可持续发展的研究提供理论支撑。

关键词：微/纳米塑料残留地膜累积生态效应潜在风险农田土壤污染