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卤代甲烷分子强场解离动力学的库仑爆炸成像研究

卤代甲烷分子强场解离动力学的库仑爆炸成像研究

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作者：高洪月吉林大学

学位级别：硕士

卤代甲烷分子在光解过程中会产生对臭氧层具有极强的破坏作用的卤素原子和含卤素自由基,因此,研究卤代甲烷的光解离动力学不仅在学术上具有重要意义,而且在现实应用中也有着广泛的潜在价值。在本论文中,我们利用冷靶反冲离子动量成像谱... 详细信息

卤代甲烷分子在光解过程中会产生对臭氧层具有极强的破坏作用的卤素原子和含卤素自由基,因此,研究卤代甲烷的光解离动力学不仅在学术上具有重要意义,而且在现实应用中也有着广泛的潜在价值。在本论文中,我们利用冷靶反冲离子动量成像谱仪结合泵浦探测技术,比较研究了氯碘甲烷(CH2Cl I)、溴甲烷(CH3Br)与飞秒激光相互作用发生的复杂光致电离解离过程,重点分析了其多次电离中发生的氯原子转移及氢转移过程,应用时间分辨三体库仑爆炸成像方法实时呈现了氯碘离子的形成动力学,并讨论了不同卤代烷烃分子对氢转移等相关解离过程的影响。本论文具体研究工作如下:首先,利用符合测量装置研究了氯碘甲烷分子的强场解离路径,发现存在经过氯转移形成碘化氯离子的通道,以及经过氢转移形成碘化氢离子的通道。同时,分子可以发生最高五次电离,产生了多个三体库仑爆炸通道。进一步的,我们应用时间分辨的三体库仑爆炸成像技术,实时成像了碘化氯离子形成过程。发现碘化氯离子主要在二价势能面上产生,实验获得其产生时间尺度快于200飞秒,初步理论模拟显示在二价势能面上形成碘化氯离子的时间尺度低于100飞秒。同时,我们根据三体成像探测得到的时间分辨动量关联信息,初步区分了形成碘化氯离子的两种方式,一种是先发生碳氯键和碳碘键断裂,然后形成氯碘键;另一种是碳氯键先断裂,形成中性氯原子,氯原子运动到碘原子附近,形成氯碘键,然后发生碳碘键断裂。对于氢转移过程,通道产率很低,并且不会继续发生三体库仑爆炸过程,理论计算结果显示其发生尺度约为40飞秒。其次,为进一步分析卤代甲烷分子的氢转移等重要过程对分子结构及轨道分布等的依赖关系,我们还研究了溴甲烷分子在强场中的氢转移和解离动力学。实验发现此分子存在4个氢转移通道及多个中性氢解离通道,但是不存在三体库仑爆炸过程。实验分析了经过氢转移形成溴化氢离子的过程,发现其在一价和二价离子势能面都可以发生,不同的路径具有不同的动能释放值。同时,基于泵浦探测技术,跟踪了导致氢转移产生的振动波包在一价离子势能面演化的时间特征和动能释放的变化。实验发现在小于约140飞秒时,氢转移通道即可完成。相较于氯碘甲烷分子,溴甲烷分子截然不同的解离特征源于其不同的结构和轨道对称性。结合理论模拟的两个分子不同的价轨道电子分布,推断溴甲烷分子多次电离过程具有较强的局域性,增强了氢转移通道及中性氢解离通道,显著抑制了三体库仑爆炸通道的发生。

关键词：分子解离库仑爆炸成像解离动力学符合测量氢转移动能释放

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飞秒激光场下SO2和N2O分子库仑爆炸成像研究

飞秒激光场下SO2和N2O分子库仑爆炸成像研究

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作者：余西涛吉林大学

学位级别：硕士

在飞秒强激光场作用下,分子发生电离解离以及库仑爆炸。库仑爆炸产生的碎片离子动量分布中包含丰富的分子构型及电离解离信息,被广泛用于研究分子的电离解离以及分子的结构成像。本论文利用符合测量方法结合COLTRIMS仪器,实验上研究了... 详细信息

在飞秒强激光场作用下,分子发生电离解离以及库仑爆炸。库仑爆炸产生的碎片离子动量分布中包含丰富的分子构型及电离解离信息,被广泛用于研究分子的电离解离以及分子的结构成像。本论文利用符合测量方法结合COLTRIMS仪器,实验上研究了飞秒激光作用下V型分子SO和线性分子NO的多(双)电离解离动力学过程,并利用库仑爆炸成像方法对分子成像,研究分子多电离过程中分子构型的变化。我们首先研究了SO分子的库仑爆炸通道产率与光强的关系,发现由于三体解离中序列解离的存在,三体解离通道和对应的两体解离通道之间存在随光强变化的竞争关系,此外我们还观察到SO的解离产物O的存在,但其与通道SO→SO+O并无随光强变化的竞争关系,结合SO势能曲面,认为通道S+O的产生可能来源于键角较小的结构。结合两种解离通道的角分布变化和总动能释放进一步研究表明,SO离子高激发态和低激发态分别来自于分子O-O轴和激光偏振方向呈180°与90°的电离,SO则相反,这表明V型分子SO在激光场中存在两种准直方向。而线性分子NO只沿着激光偏振方向在HOMO-1轨道上电离。进一步研究SO和NO分子高价三体库仑爆炸动力学过程,表明三体解离可通过序列解离和非序列解离发生,并采用库仑势近似模拟了两个分子的库仑爆炸动力学过程,表明碎片离子动量矢量夹角θ与初始键长无关,只和键角有关,从而根据θ分布重构出了分子解离前初始键角分布,结合各个通道的KER分布,重构出了键长分布。实验中SO分子的O-O离子动量矢量夹角θ的分布比库仑势近似模拟的θ最小值更低,我们认为这可能是由于SO分子V型结构的特殊电子布局使初始时刻的库仑爆炸是非库仑态的,而线性分子NO不存在这种情况。重构结果显示,V型分子SO的键角重构结果均为100°,这和中性分子的键角120°有一定差别,可能是电子布局对核运动有影响,用库仑近似模拟存在一定的误差,或者激光场使分子键发生弯曲,而键长随价态增加逐步拉伸。线性分子NO各价态重构键角均为165°,键长同样随价态增加逐步拉伸,根据拉伸规律和激光脉冲持续时间,我们估算出两个分子在我们实验条件下电离过程中的键长拉伸速度和中性分子键长,R键约为4.3×10m/s,R键约为5×10m/s。SO分子中性键长R为2?,比实际键长1.43?大的多,NO中性分子R键为1.24?,和实际键长1.19?符合,说明SO分子在三价之前的键长拉伸更加剧烈,表明SO分子在低价时的分子构型演化是非库仑势的,而NO分子的整个多电离过程的键长拉伸是沿库仑势平均移动的。

关键词：三原子分子库仑爆炸成像电离解离准直 COLTRIMS

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飞秒时间分辨多原子分子解离动力学的库仑爆炸成像

飞秒时间分辨多原子分子解离动力学的库仑爆炸成像

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作者：徐新鹏吉林大学

学位级别：硕士

飞秒激光能够诱导分子多次电离并发生库仑爆炸,基于符合测量方法得到碎片离子的动量分布,重构母体分子的结构,这种方式被称为库仑爆炸成像。库仑爆炸成像法可以实现分子结构的直接成像测量,受到了广泛关注。本论文包括两方面,一方面研... 详细信息

飞秒激光能够诱导分子多次电离并发生库仑爆炸,基于符合测量方法得到碎片离子的动量分布,重构母体分子的结构,这种方式被称为库仑爆炸成像。库仑爆炸成像法可以实现分子结构的直接成像测量,受到了广泛关注。本论文包括两方面,一方面研究了高度对称分子SF的偏振依赖的库仑爆炸成像,另一方面研究了时间分辨的椭偏泵浦-线偏探测的手性多原子分子库仑爆炸动力学过程,得到了一系列有趣的结果。首先,应用冷靶反冲离子动量成像谱仪(COLTRIMS)研究了线偏振激光和圆偏振激光诱导SF分子的库仑爆炸成像。SF分子的一价离子基态不稳定,可发生超快中性解离形成SF,此超快解离特性为研究分子库仑爆炸提供了独特的研究对象,展现多原子分子不同于线性分子的解离性电离动力学特征。根据SF→SF+F及其包含中性解离通道的动能释放及动量分布,表明中性F原子解离是发生在母体的二次电离之后,其中存在两个解离系列。另外,通常解释库仑爆炸的增强电离模型无法用于解释SF的库仑爆炸行为,一价母体离子的超快解离抑制了增强电离过程,分子键的拉伸发生在二价母体离子的势能面上。最后,分子的三体解离过程反应了不同的F原子解离时,分子会发生显著的转动。线性分子的库仑爆炸依赖于驱动光的偏振,而SF分子的库仑爆炸几乎不依赖于激光偏振特性,这与分子的对称性密切相关,分子的高对称性导致激光准直效应弱,也证明分子的准直效应是导致线性分子解离性电离的偏振依赖的主要机制。其次,应用时间分辨的库仑爆炸成像技术研究了甲酸分子及其二聚体的离子解离动力学。使用水平偏振的线偏振激光作为泵浦光,椭偏率为0.7的椭偏光做为探测光,结合COLTRIMS探测装置,应用符合测量原理,获取了甲酸及其二聚体的通道分辨的时间依赖行为。一部分HCOOH→CHO+OH通道的能量释放随着延迟时间逐渐变小,说明离子的C-O键在库仑爆炸前逐渐拉伸,在2000 fs后动能趋近平衡,这可能反应了此解离势能面的局域最小值,在该位置的增强电离是此通道的主要解离性电离机制;HCOOH→COOH+H通道只有在时间零点增强,没有观测到随时间变化的能量降低现象,表明分子离子的C-H键可能发生了快速解离,直接双电离是此通道的主要机制。更有趣的是,对于HCOOH→CHO+OH通道,存在偏振依赖的动力学行为:在两束光延迟(负延迟代表椭偏光泵浦,线偏光探测)为-400fs,总能量范围为2.5.5eV区域中存在明显的极值分布,与其对应的000fs正延迟(线偏泵浦,椭偏探测)区域则没有明显的增强。椭偏光泵浦时导致的3.6 eV左右极值分布可能反应了激光场诱导不同势能面间的耦合,导致C-O拉伸过程存在局域最小值,并且椭偏光会增强耦合过程。这展现了应用强激光的偏振特性调控分子解离动力学的可能性。下一步将开展光强依赖以及线偏光泵浦-线偏光探测的实验进行比较,发展分子解离动力学的偏振调控方案。

关键词：库仑爆炸成像中性解离时间分辨 COLTRIMS

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