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低共熔剂双水相催化萃取体系构建及用于甘蔗渣制备平台化合物研究

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低共熔剂双水相催化萃取体系构建及用于甘蔗渣制备平台化合物研究

作者：涂姗姗江苏大学

学位级别：硕士

食品废弃生物质(如:甘蔗渣)含有丰富的纤维素,水解后生成的六碳糖/五碳糖可分别用于转化制取5-羟甲基糠醛(5-HMF)/糠醛(FF)等呋喃类平台化合物。低共熔剂(DES)是由两种或多种物质(低廉、可生物降解)通过氢键结合形成的低熔点共晶混合物... 详细信息

食品废弃生物质(如:甘蔗渣)含有丰富的纤维素,水解后生成的六碳糖/五碳糖可分别用于转化制取5-羟甲基糠醛(5-HMF)/糠醛(FF)等呋喃类平台化合物。低共熔剂(DES)是由两种或多种物质(低廉、可生物降解)通过氢键结合形成的低熔点共晶混合物,作为新型绿色溶剂,可用做生物质水解转化的反应介质。然而,DES催化效率较低,且转化反应和萃取分离分步进行,操作复杂。双水相体系(ATPS)萃取技术操作简便、易于放大生产且成相成分可设计性强,具有广泛的应用前景。构建低共熔剂双水相体系(DES-ATPS),不仅可以提高平台化合物得率和萃取率,也为实现原位生产-分离平台化合物提供新途经。本文首先构建了常规DES-ATPS用于固体酸催化果糖生产并分离5-HMF;然后升级体系,构建了热可逆LCST-DES-ATPS用于Cr Cl催化葡萄糖生产并分离5-HMF;接着对反应溶剂、催化剂及分离体系进一步集成,构建了酸性疏水DES-ATPS用于木糖生产并分离FF。分别研究单因素对目标物萃取率的影响,体系的适用性以及萃取机理。最后,对构建的三个体系进行综合比较研究,筛选出最优酸性疏水DES-ATPS,并用于甘蔗渣水解单糖原位生产-分离平台化合物5-HMF和FF。主要研究内容和结果如下:(1)合成并表征了以Ch Cl和[N]Cl为氢键受体的低共熔剂,利用固体酸催化果糖生产5-HMF,并基于最优反应溶剂,绘制了ATPS相图,优化了5-HMF萃取分离条件,最后利用动态光散射和电导率研究萃取机理。结果表明:30wt%[N]Cl-Ethylene glycol+35wt%KHPO体系在25℃下分离5 min,30wt%[N]Cl-Isopropanol+25wt%KHPO体系在35℃下分离5 min,5-HMF在萃取相得率分别为40.94%、37.61%,5-HMF的最高萃取率分别为99.45±0.14%、98.57±0.17%;动态光散射分析发现,体系形成了DES+5-HMF聚集体,利用富集。葡萄糖是生物质衍生的主要六碳糖,异构化后生成果糖,因此需要进一步研究DES-ATPS对于葡萄糖、5-HMF萃取分离适用性。(2)合成并表征了以[N]Br、[N]Br和[N]Cl为氢键受体的低共熔剂,分别在25℃和60℃下绘制ATPS相图,并构建了热可逆DES-ATPS用于Cr Cl催化葡萄糖生产分离5-HMF,最后利用动态光散射和电导率研究萃取机理。结果表明:以[N]Br为氢键受体合成的低共熔剂的成相范围随温度的升高而扩大,具有最低临界共溶温度(LCST)行为,以此构建的热可逆LCST-DES-ATPS可在25℃和60℃下实现单-双相动态转变,其中溶剂疏水作用力变化可能是热可逆体系形成的主要原因;30wt%[N]Br-EG+25wt%KHPO体系在60℃下分离3min,5-HMF和葡萄糖最高萃取率分别为95.96±0.55%、99.91±0.03%;Cr Cl催化葡萄糖140℃下反应60 min,5-HMF得率为25.87±0.37%,萃取率为96.94±0.71%;动态光散射分析发现,体系形成了LCST-DES+5-HMF聚集体,利于富集。木糖是生物质衍生的主要五碳糖,也是FF的反应前体,因此需要进一步研究DES-ATPS对于木糖、FF的适用性。(3)合成并表征了以[N]Br和[N]Cl为氢键受体的疏水低共熔剂,并与稀硫酸构建了酸性疏水DES-ATPS用于木糖和FF的萃取分离,其中酸相既是催化剂也是成相组分,简化体系结构,最后利用动态光散射和电导率研究萃取机理。结果表明,[N]Br-OCA+HSO(5wt%)体系,相体积比为3﹕1,25℃下分离4 min,FF和木糖的最高萃取率分别为93.70±0.51%、95.07±0.51%;酸性单相反应体系前30 min内FF得率变化最快且基本无腐殖质,酸性双相分离体系中FF的萃取率均高于90%;动态光散射分析发现,体系形成了疏水DES+FF聚集体,利于富集。生物质衍生的碳水化合物是5-HMF和FF重要反应前体,构建最优DES-ATPS可实现目标物的高效高质生产-分离。(4)利用前期构建的三种DES-ATPS同时用于果糖、葡萄糖和木糖转化分离平台化合物,并将筛选出的最优体系应用于甘蔗渣。结果表明:酸性疏水DES-ATPS结构简单,反应时间较短,单糖转化率、产物得率和萃取率较优,可用于甘蔗渣原位生产-分离平台化合物;0.1 g甘蔗渣140℃下反应30 min,单相体系中FF和5-HMF的得率分别为18.82±2.01%、25.65±1.52%;双相体系中,FF和5-HMF的萃取率分别为95.33±1.21%、95.91±1.58%。以上研究结果表明,构建的酸性疏水DES-ATPS可作为食品废弃生物质(如:甘蔗渣)原位生产-分离平台化合物的集成平台,具有绿色性、高效性和综合性。

关键词：低共熔剂双水相体系生物质甘蔗渣平台化合物

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黄腐酸平台化合物制备及特性构成光谱表征

光谱学与光谱分析 2019年第2期39卷 522-528页

作者：巩冠群张英杰石永明邓波张傲马璐蔺刘文静姜蓓煤炭加工与高效洁净利用教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学化工学院江苏徐州221116 北京大学化学与分子工程学院北京100871

近年来煤基高附加值化学品提取制备的前沿科学研究发现,黄腐酸平台化合物(FAPC)作为一类具有特殊功效的团簇族特性组装分子集合体,在现代农业、生物医药及功能材料等方面有良好应用前景,黄腐酸平台化合物制备提取基础理论及化学构成研... 详细信息

近年来煤基高附加值化学品提取制备的前沿科学研究发现,黄腐酸平台化合物(FAPC)作为一类具有特殊功效的团簇族特性组装分子集合体,在现代农业、生物医药及功能材料等方面有良好应用前景,黄腐酸平台化合物制备提取基础理论及化学构成研究具有重要科学意义;简介了黄腐酸平台化合物基于不同源物质的制备提取方法,重点阐述了煤基物选择解离规律、黄腐酸平台化合物特征官能团构成及自组装结构特性的光谱解析,研究结果表明:酸碱反应、离子交换、生物转化及微波等途径,可以实现黄腐酸平台化合物选择性制备提取;通过红外、核磁共振、荧光光谱、电子与振动光谱及分子模拟等手段,能够从不同光谱谱图特征指认对制备所得黄腐酸平台化合物分子群组分进行分子结构、官能团、分子链、自组装空间构型、基团结构及构建方式有效检测表征;多谱图综合揭示黄腐酸平台化合物主要由羧羟基、酚羟基、醌基和羰基类分子构成;选择性解离生成的活性小分子因相关分子特性取向形成自组装集体,具备界面友好、微纳米尺寸、电学储能及良好生物相容性特点;通过对比分析对黄腐酸平台化合物制备规律进行了优缺点揭示,并对黄腐酸平台化合物未来理论研究与应用前景做了展望。

关键词：黄腐酸平台化合物化学构成光谱自组装

木质纤维素基平台化合物催化转化制备液体燃料及燃料添加剂

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化工学报 2015年第8期66卷 2784-2794页

作者：朱晨杰杜风光应汉杰欧阳平凯南京工业大学生物与制药工程学院江苏南京211816 天冠集团车用生物燃料技术国家重点实验室河南南阳473000

随着不可再生的石化资源的不断消耗以及生态环境的不断恶化,可再生资源和能源的开发和利用受到越来越多的重视。木质纤维素是地球上最丰富的可再生生物质资源,蕴藏量和产量巨大,具有广阔的开发利用前景。本文在介绍国内外木质纤维素资... 详细信息

随着不可再生的石化资源的不断消耗以及生态环境的不断恶化,可再生资源和能源的开发和利用受到越来越多的重视。木质纤维素是地球上最丰富的可再生生物质资源,蕴藏量和产量巨大,具有广阔的开发利用前景。本文在介绍国内外木质纤维素资源开发利用研究的基础上,结合当今世界生物质能领域的研发现状,分别概述了经由呋喃类化合物及乙酰丙酸等木质纤维素基平台化合物分子,制备液体燃料和燃料添加剂的最新研究进展。在总结归纳合成途径的同时,分析了现阶段面临的主要问题及可能的解决办法,以期能为木质纤维素类生物质能源化利用的研究提供有益的参考与借鉴。

关键词：生物能源生物燃料生物质木质纤维素平台化合物

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木质纤维素催化转化制备能源平台化合物

化学进展 2016年第1期28卷 103-110页

作者：袁正求龙金星张兴华夏莹王铁军马隆龙中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049

可再生生物质资源的能源化利用能有效缓解能源短缺和环境恶化的双重压力。木质纤维素类生物质原料通过催化转化途径可以转化成为用途广泛的平台化合物,如呋喃类化合物、多元醇和有机酸及其酯类衍生物等。以这些平台化合物为原料,通过基... 详细信息

可再生生物质资源的能源化利用能有效缓解能源短缺和环境恶化的双重压力。木质纤维素类生物质原料通过催化转化途径可以转化成为用途广泛的平台化合物,如呋喃类化合物、多元醇和有机酸及其酯类衍生物等。以这些平台化合物为原料,通过基元反应的转化可以制备高附加值的生物质基液体燃料。基于上述背景,本文概述了国内外木质纤维素通过不同催化转化途径制备各种新能源平台化合物的研究进展。目前木质纤维素制备新能源平台化合物的可行途径主要包括液体酸催化、固体酸催化、离子液体催化和多功能材料催化。在介绍这些催化途径的同时,重点讨论了所使用的催化剂,分析了仍然存在的问题和可能的解决措施,同时对今后该领域的研究前景进行了展望。

关键词：木质纤维素半纤维素催化转化平台化合物生物燃料

生物质基乙酰丙酸选择性还原制备新型平台化合物γ-戊内酯

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化学进展 2013年第11期25卷 1906-1914页

作者：唐兴胡磊孙勇曾宪海林鹿厦门大学能源研究院厦门361005

生物质是唯一能替代化石资源转化得到液体燃料及化学品的可再生资源,近年来,催化转化生物质制备各种平台化合物的研究受到了人们越来越广泛的关注。和乙酰丙酸(LA)一样,γ-戊内酯(GVL)也被认为是一种具有广泛应用潜能的新型生物质基平... 详细信息

生物质是唯一能替代化石资源转化得到液体燃料及化学品的可再生资源,近年来,催化转化生物质制备各种平台化合物的研究受到了人们越来越广泛的关注。和乙酰丙酸(LA)一样,γ-戊内酯(GVL)也被认为是一种具有广泛应用潜能的新型生物质基平台化合物。目前,人们已经开发出多种催化剂和反应体系用于催化生物质基LA选择性还原制备GVL。根据氢源的不同可将LA制备GVL的途径概括为4种:分别以分子H2、甲酸(FA)、合成气和醇类作为氢源的途径。本文着重从氢源的差异来归纳和总结生物质基LA选择性还原制备GVL的途径及其研究进展,以期为寻找一种高效、经济、环保的GVL合成途径提供一些思路和参考。

关键词：乙酰丙酸 γ-戊内酯催化加氢生物质平台化合物

生物基芳香平台化合物2,5-呋喃二甲酸的合成研究进展

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化工进展 2017年第2期36卷 672-682页

作者：王静刚刘小青朱锦中国科学院宁波材料技术与工程研究所浙江宁波315201

生物基芳香平台化合物2,5-呋喃二甲酸(2,5-FDCA)有望替代现有的石油基单体对苯二甲酸用于高性能高分子材料的合成。如何通过高效、廉价的路线制备2,5-FDCA已经成为近几十年的研究热点。本文系统地介绍了从5-羟甲基糠醛(HMF)、糠酸、呋... 详细信息

生物基芳香平台化合物2,5-呋喃二甲酸(2,5-FDCA)有望替代现有的石油基单体对苯二甲酸用于高性能高分子材料的合成。如何通过高效、廉价的路线制备2,5-FDCA已经成为近几十年的研究热点。本文系统地介绍了从5-羟甲基糠醛(HMF)、糠酸、呋喃、二甘醇酸或己糖二酸制备2,5-FDCA的各种方法,并重点介绍了HMF的直接氧化法、贵金属氧化法、非贵金属氧化法和生物酶氧化法合成2,5-FDCA。在比较了现有各种路线优缺点的基础上,认为HMF路线是2,5-FDCA规模化制备最有希望的路线,长远发展应朝着以纤维素为起始原料的方向,打通纤维素到糖的关键制备技术。

关键词： 2,5-呋喃二甲酸生物基平台化合物合成进展

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植物油基平台化合物及高分子材料研究进展

生物工程学报 2017年第5期33卷 701-719页

作者：何鑫吴桂英闫云君华中科技大学生命科学与技术学院湖北武汉430074

植物油作为最有希望的石油替代原料之一,已成为近年来的研究开发热点。文中介绍了植物油的分子结构及其对植物油基平台化合物和高分子材料性能的影响,进一步探讨了植物油基平台化合物及高分子材料的发展现状和最新研究进展;同时,概括性... 详细信息

植物油作为最有希望的石油替代原料之一,已成为近年来的研究开发热点。文中介绍了植物油的分子结构及其对植物油基平台化合物和高分子材料性能的影响,进一步探讨了植物油基平台化合物及高分子材料的发展现状和最新研究进展;同时,概括性地介绍了当前植物油基平台化合物及高分子材料存在的主要问题,指出未来最有可能的研究方向,为更全面地了解植物油生物化工与发展前景提供参考。

关键词：植物油平台化合物高分子材料甘油

通过架构C-C键将生物质平台化合物转化为液态烷烃燃料

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石油化工 2015年第2期44卷 137-143页

作者：杨永廖兵庞浩中国科学院广州化学研究所中国科学院纤维素化学重点实验室广东广州510650 中国科学院大学北京100049

将生物质平台化合物转化为液态烷烃燃料是生物质能源化利用的重要环节。由木质纤维素得到的生物质平台化合物通常含较多的氧原子和不饱和键,且碳原子数目较少,不能满足用作液态烷烃燃料的要求。介绍了通过架构C—C键的方法将生物质平台... 详细信息

将生物质平台化合物转化为液态烷烃燃料是生物质能源化利用的重要环节。由木质纤维素得到的生物质平台化合物通常含较多的氧原子和不饱和键,且碳原子数目较少,不能满足用作液态烷烃燃料的要求。介绍了通过架构C—C键的方法将生物质平台化合物转化为液态烷烃燃料的方法。综述了羟醛缩合反应、加氢烷基化/烷基化反应和安息香缩合等反应,利用这些反应可将生物质平台化合物的碳原子数增加,满足液态烷烃燃料的要求。对架构C—C键将生物质平台化合物转化为液态烷烃燃料提出了展望。

关键词：木质纤维素生物质平台化合物液态烷烃燃料

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生物质基平台化合物乙酰丙酸的研究进展

现代化工 2012年第7期32卷 39-42页

作者：常春陈莉莉杨安礼郑州大学化工与能源学院河南郑州450001

综述了乙酰丙酸的化学合成过程,探讨了近年来纤维素生物质制备乙酰丙酸的技术进展,并对其最新应用进行了总结,同时对相关领域的研究发展提出了建议。

关键词：木质纤维素水解乙酰丙酸平台化合物