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二氧化碳在液化天然气中的溶解度实验测试与计算研究

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二氧化碳在液化天然气中的溶解度实验测试与计算研究

作者：沈淘淘上海交通大学

学位级别：硕士

对于远离大陆的海上天然气(包括石油伴生气)，采用液化天然气(LNG)方式进行回收是近年来国内外的研究热点。然而海上平台的昂贵造价极大地限制了液化天然气浮式生产储卸(LNG-FPSO)装置的实际应用，因此尽量减少液化装置的占地面积成为海... 详细信息

对于远离大陆的海上天然气(包括石油伴生气)，采用液化天然气(LNG)方式进行回收是近年来国内外的研究热点。然而海上平台的昂贵造价极大地限制了液化天然气浮式生产储卸(LNG-FPSO)装置的实际应用，因此尽量减少液化装置的占地面积成为海上LNG生产得以实现的关键所在。传统天然气常压液化流程需要将原料天然气中的CO脱除至约50ppm。天然气脱除CO的预处理部分在整个液化工厂的占地面积中占有较大部分。如果将液化温度提升至145K(对应压力约0.8MPa)，CO在LNG中的溶解度将提升至0.5%以上。因此，采用带压液化天然气(PLNG)将使在天然气液化系统中取消CO预处理装置成为可能，明显提升海上天然气液化装置的经济性。显然，PLNG流程的应用有赖于准确的CO溶解度数据，而这方面的数据还十分欠缺。因此本文从实验测试和理论计算两个方面对CO在LNG溶液中的溶解度进行研究。主要开展了以下几方面的工作： 1、设计搭建了用于CO在LNG溶液中的溶解度测试的低温固液相平衡实验装置，并对装置的温度、压力和组分测量进行不确定度分析，给出固液相平衡数据的可信程度。 2、在112-170K温区对CH+CO二元物系进行固液相平衡实验，并将实验结果与Davis等人的实验数据进行对比，平均绝对偏差为4.14%，吻合程度较高。另外，在相同温区内对CH+N+CO和CH+C2H6+CO三元物系分别进行实验，实验结果为：CH+N+CO三元系统中，在T<140K时CO的溶解度随着氮的加入而略微增加，随着温度的升高，CO的溶解度随着氮的加入而减小;CH+C2H6+CO三元系统中，在整个温度区间，CO的溶解度随着C2H6的加入而增大。 3、分别采用溶液法和状态方程法对CH+CO二元物系进行固液相平衡计算，将计算结果与实验值进行对比后发现：相比于溶液法，状态方程法的计算结果与实验值更加接近，推荐用于此项溶解度计算。另外，采用PR方程和SRK方程进行CH+N+CO和CH+C2H6+CO三元物系的固液相平衡，理论计算值与实验值较为接近。 4、为了得到更加精确的理论模型，本文采用实验数据对状态方程法中的二元交互作用系数ij k进行关联。结果表明采用本文关联得到的的计算结果比原计算结果更加接近实验值，因此得到更加适用于CH+CO二元系统在112-170K温区的固液相平衡计算的理论模型。而且新的ij k也能够提高三元固液相平衡的计算精度。

关键词：带压液化天然气二氧化碳溶解度状态方程法交互作用系数

二氧化碳在液态甲烷中溶解过程的分子动力学研究

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中国石油大学学报（自然科学版） 2023年第4期47卷 158-167页

作者：蔡伟华高磊王嘉欣边江王兵兵李秋英王悦东北电力大学能源与动力工程学院吉林吉林132012 中国石油大学(华东)储运与建筑工程学院山东青岛266580 中海石油气电集团有限责任公司北京100120

带压液化天然气(PLNG)技术可显著提升LNG中CO_(2)的溶解度,但其溶解微观过程及机制尚未揭示。为此以CO_(2)和甲烷为研究对象,采用分子动力学模拟方法,系统研究不同温度下CO_(2)在液态甲烷中溶解度的变化规律与溶解机制。结果表明:CO_(2... 详细信息

带压液化天然气(PLNG)技术可显著提升LNG中CO_(2)的溶解度,但其溶解微观过程及机制尚未揭示。为此以CO_(2)和甲烷为研究对象,采用分子动力学模拟方法,系统研究不同温度下CO_(2)在液态甲烷中溶解度的变化规律与溶解机制。结果表明:CO_(2)在液态甲烷中的溶解度随着温度升高而增大,且随温度上升而增大的趋势越来越明显;CO_(2)溶解度发生变化的根本原因在于分子间的范德华力,其中的色散吸引力占据主导地位;随着温度升高,甲烷分子键长增长、CO_(2)分子键角弯曲幅度增大,二者分别从分子间距离增大与分子偶极矩的增大方面提高了分子间色散作用能,从而促进了CO_(2)的溶解。

关键词：带压液化天然气甲烷二氧化碳溶解度分子动力学模拟

PLNG中CO_(2)液固相平衡试验测定与理论计算

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油气储运 2024年第9期43卷 1039-1047页

作者：李子禾朱建鲁苗青闫峰欧阳欣聂超飞韩辉李玉星中国石油大学(华东)储运与建筑工程学院山东省青岛市266580 国家管网集团科学技术研究总院分公司

【目的】浮式液化天然气(Floating Liquefied NaturalGas,FLNG)装置相比传统海底管道更适用于海上天然气的开发,但目前其造价高昂,对于部分气田而言经济性并不可观,因此其推广应用价值受到一定的限制。为解决FLNG装置造价高昂的问题,提... 详细信息

【目的】浮式液化天然气(Floating Liquefied NaturalGas,FLNG)装置相比传统海底管道更适用于海上天然气的开发,但目前其造价高昂,对于部分气田而言经济性并不可观,因此其推广应用价值受到一定的限制。为解决FLNG装置造价高昂的问题,提出带压液化天然气(Pressurized Liquefied Natural Gas,PLNG)技术。带压条件下天然气液化温度上升,CO_(2)杂质溶解度也随之增大,对于CO_(2)含量不高的气源,天然气预处理装置可实现简化甚至取消。为得到PLNG的气质处理指标,需对CO,在PLNG中的液固相平衡机理展开研究。【方法】设计并搭建新型液固相平衡试验装置,其具有可视化与连续取样功能,借助该装置开展CO_(2)液固相平衡试验测定;构建了基于液固相平衡原理的CO_(2)固体溶解度理论计算模型,利用试验数据通过遗传算法对二元交互作用系数进行优化。【结果】试验结果表明:在162K左右(对应纯甲烷饱和蒸汽压约1.7MPa),CO_(2)固体在液化天然气中的溶解度超过1.5%。计算结果表明:经过遗传算法的优化,理论计算模型对于CO_(2)固体溶解度的计算精度得到提高,以CO_(2)在纯甲烷中的溶解度为例,优化后模型的计算结果与试验数据的平均百分比相对误差由10.83%降至2.3336%。【结论】研究结果为带压液化条件下CO_(2)预处理气质指标的制定提供了计算精度较高的理论计算模型,同时也为后续液固相平衡研究提供了试验装置,未来可通过该装置开展对PLNG温区下重烃组分在LNG中的液固相平衡研究,从而建立较完善的杂质析出模型。(图6,表4,参34)

关键词：带压液化天然气 CO_(2) 液固相平衡状态方程遗传算法

第三类边界条件下套管内天然气中CO_2凝华换热分析

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低温工程 2012年第3期 42-46页

作者：刘瑶林文胜上海交通大学制冷与低温工程研究所上海200240

针对带压液化天然气(PLNG)流程中对高二氧化碳含量天然气进行二氧化碳凝华分离的设想,分析了天然气中二氧化碳在套管内的凝华换热。将天然气简化为甲烷+二氧化碳的二元混合物,该混合物在圆管内流动,被管外冷氮气冷却直至其中二氧化碳凝... 详细信息

针对带压液化天然气(PLNG)流程中对高二氧化碳含量天然气进行二氧化碳凝华分离的设想,分析了天然气中二氧化碳在套管内的凝华换热。将天然气简化为甲烷+二氧化碳的二元混合物,该混合物在圆管内流动,被管外冷氮气冷却直至其中二氧化碳凝华析出。建立了该传热过程的数学模型,采用四阶Runge-Kutta法求解微分方程,分析了天然气和氮气流速、二氧化碳进口体积分数、氮气进口温度、管长对第三类边界条件下凝华换热过程的影响。

关键词：带压液化天然气二氧化碳凝华传热系数

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天然气中二氧化碳凝华特性的研究

天然气中二氧化碳凝华特性的研究

作者：刘瑶上海交通大学

学位级别：硕士

对于远离大陆的海上天然气(包括石油伴生气)，采用液化天然气(LNG)方式进行回收是近年来国内外的研究热点。然而海上平台的昂贵造价极大地限制了液化天然气浮式生产储卸(LNG-FPSO)装置的实际应用，因此尽量减少液化装置的占地面积成为海上LNG生产得以实现的关键所在。传统天然气常压液化流程需要将原料天然气中的CO脱除至约50ppm。天然气脱除CO的预处理部分在整个液化工厂的占地面积中占有较大部分。如果将液化温度提升至145K(对应压力约0.8MPa)，CO在LNG中的溶解度将提升至0.5%以上。因此，采用带压液化天然气(PLNG)将使在天然气液化系统中取消CO预处理装置成为可能，明显提升海上天然气液化装置的经济性。但是高CO含量的天然气仍然有可能出现CO结晶堵塞的现象。于是提出了低温分离的方法除去CO。将天然气简化为CH-CO二元系，通过分析CH-CO二元系的相图可以看出，在PLNG对应的压力下，降低温度，CO是通过凝华的方式除去，并不经过液态区。另外，针对这两种方法，熊小俊[44]等已经讨论了CH-CO二元系低温分离方案的可行性，说明采用凝华分离CO方案在技术上是可行的。显然，PLNG流程的应用有赖于CO凝华特性，而这方面的数据还十分欠缺。因此本文从实验测试和理论计算两个方面对CO在LNG溶液中的凝华特性进行研究。主要开展了以下几方面的工作： 1、根据气-固相平衡的原理采用PR状态方程法对CH-CO二元系中CO的结霜温度进行计算，并对计算结果进行误差分析，说明PR状态方程法计算结霜温度是比较精确的。 2、以带压液化天然气(PLNG)流程中对高CO含量天然气进行CO凝华分离的设想为背景，对天然气中CO在圆管(或套管)内的凝华换热进行了分析。将天然气简化为CH+CO的二元组分，采用四阶Runge-Kutta法求解微分方程，编制Fortran程序，并调用国际权威物性计算软件Refprop子程序。分析了在第一、二、三类边界条件下天然气中CO凝华换热的影响因素。 3、设计搭建了用于CO在天然气中的凝华传热特性测试的实验装置，并对装置的温度、压力和组分测量进行不确定度分析，对流动状态下天然气中CO的凝华传热影响因素进行了分析。

关键词：带压液化天然气二氧化碳凝华换热系数