检索结果-南通市图书馆

作者：罗芳颖华东师范大学

学位级别：硕士

二维层状分子筛由于具有出色的外表面和可修饰的层间结构,能够大大增加活性位点的可及性和衍生新结构,被研究者广泛关注。本论文从新型层状分子筛前驱体的设计合成出发,通过对其形成机制的探究讨论和对层间结构修饰后处理,旨在得到新型... 详细信息

二维层状分子筛由于具有出色的外表面和可修饰的层间结构,能够大大增加活性位点的可及性和衍生新结构,被研究者广泛关注。本论文从新型层状分子筛前驱体的设计合成出发,通过对其形成机制的探究讨论和对层间结构修饰后处理,旨在得到新型层状分子筛及其衍生材料,进一步拓展层状分子筛的合成及应用。第一部分使用含有C长链的有机结构导向剂1-癸基-2,3-二甲基咪唑盐设计合成了具有更大层间距的新型MTF分子筛前驱体ECNU-39(P)。高温焙烧后,层板间发生羟基脱水缩合,得到了与三维(3D)MTF型分子筛拓扑结构近似的ECNU-39材料。由于层间距较大而导致错位缩合,ECNU-39与传统MTF型分子筛结构稍有区别。使用2D NMR等手段表征分析了结构导向剂在层间的作用状态,说明了其在晶化过程中起到的作用。此外通过SEM、UV-Raman等手段,表征了不同晶化时间下的样品宏观及微观分子尺度的变化状态,进一步说明了ECNU-39(P)的形成机制。第二部分是在上述ECNU-39(P)合成结果基础上,用不同的硅烷化试剂在HCl-Et OH溶液中对ECNU-39(P)进行层间结构扩孔修饰。由于ECNU-39(P)具有较大的层间空间,不仅含有单个硅的硅烷分子二乙氧基二甲基硅烷(DEDMS)、含有两个硅的硅烷分子1,1,3,3-四甲氧基-1,3-二甲基硅烷(TMDMS)至含有四元环硅的硅烷分子2,4,6,8-四甲基环四硅氧烷(TMCS)均可以在层间作用并保留,最终得到了一系列层间扩孔型分子筛IEZ-ECNU-39。由于扩孔处理导致的孔隙率和比表面的增大,IEZ-ECNU-39材料在大分子苯甲醚和醋酸酐酰化反应中转化率显著提高,且在气体吸附分离和小分子催化反应中均体现了一定的应用潜能。

关键词：层状分子筛 MTF拓扑结构层间扩孔硅烷化

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不同硅铝比的MCM-22分子筛的气相硅烷化处理

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催化学报 2013年第3期34卷 612-619页

作者：高宁宁谢素娟刘盛林刘克峰李秀杰徐龙伢中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

对不同硅铝比的MCM-22分子筛进行气相硅烷化处理,并采用X射线衍射、固体核磁、N2吸附-脱附和甲苯吸附等技术对样品进行了表征.结果显示,原料硅铝比为50~100的MCM-22分子筛均可以利用气相硅烷化,在不脱除骨架铝的基础上,将Si(OH)2柱撑结... 详细信息

对不同硅铝比的MCM-22分子筛进行气相硅烷化处理,并采用X射线衍射、固体核磁、N2吸附-脱附和甲苯吸附等技术对样品进行了表征.结果显示,原料硅铝比为50~100的MCM-22分子筛均可以利用气相硅烷化,在不脱除骨架铝的基础上,将Si(OH)2柱撑结构引入其层间超笼系统,从而使层间距增大,孔体积增加;将密度泛函理论用于计算硅烷化前后的MCM-22分子筛的N2吸附等温线,成功得到十元环孔道和超笼体系的比表面积和孔体积,发现气相硅烷化使MCM-22分子筛超笼体系的比表面积和孔体积增大,而十元环孔道减小.另外,气相硅烷化可有效提高不同硅铝比MCM-22分子筛的甲苯平衡吸附量.

关键词： MWW结构 MCM-22分子筛硅烷化层间扩孔密度泛函理论

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MWW型层状分子筛的结构改性和催化性能研究

MWW型层状分子筛的结构改性和催化性能研究

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作者：付丽艳华东师范大学

学位级别：硕士

为扩大分子筛可催化的反应物范围,人们尝试对层状分子筛进行各种后处理改性。因高温溶胀不可避免地造成硅酸盐分子筛的骨架部分溶解甚至结构塌陷,分子筛层状前躯体的形貌很难得到完整保持,经剥离和柱撑的分子筛在结构上缺乏长程有序度,... 详细信息

为扩大分子筛可催化的反应物范围,人们尝试对层状分子筛进行各种后处理改性。因高温溶胀不可避免地造成硅酸盐分子筛的骨架部分溶解甚至结构塌陷,分子筛层状前躯体的形貌很难得到完整保持,经剥离和柱撑的分子筛在结构上缺乏长程有序度,催化中择形选择性下降。相比于三维结构的MWW分子筛,利用硅烷化试剂插层可使层间孔窗口的组成原子数目扩大为12个,具备了反应物易接近活性中心的大反应空间,同时保持了MWW分子筛的基本结构特征,因此在保持对小分子高反应活性的同时对大分子催化表现出较高的催化性能。基于这一理念,我们提出将更大尺寸的二聚体有机硅烷插入层间,以期获得更大的层间扩张程度。由于MWW前躯体层间空间的限制,插层前要先将前躯体溶胀,为避免高温溶胀对分子筛骨架的破坏,我们采用已报道的室温溶胀方法,尽可能降低这种破坏作用。如果由Ti-MWW前躯体出发,经过溶胀、插层处理后,活性钛的流失会比较严重,不利于在催化反应中的应用。因此我们采用分子筛二次合成法-杂原子液固相置换法向扩孔材料中植入钛的活性位点,并考察了它的催化活性。本论文的研究内容包括考察B-MWW层状前驱体的溶胀程度,有机硅烷试剂的类型,插层过程中有机硅烷用量,不同插硅条件等因素对最终样品结构的影响,通过优化实验条件,制备得到能够较好地保留B-MWW分子筛层状前驱体的层内结构和晶体形貌的扩孔型分子筛IEZ-MWW-SiSi和IEZ-MWW-SiOSi。由于二聚体有机硅烷分子带有官能团易缩聚,课题中的关键问题是优化实验条件,得到有机硅烷分子以单分子形式插入层间的长程有序的扩孔材料。同时由于后处理改性过程中引入较多有机物,材料的焙烧温度比较关键,既要保持扩孔结构,又需尽可能多地去除有机物以减少对无机钛源六氟钛酸的空间位阻效应。

关键词：层状分子筛层间扩孔液固相置换法 B-MWW

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层状分子筛的合成和孔径工程

层状分子筛的合成和孔径工程

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中国化学会第29届学术年会

作者：徐浩徐乐蒋金刚杨博婷吴鹏华东师范大学化学系上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

层状分子筛层间结构具有可塑性,层间结构修饰可以得到孔径更大、传质有利和活性中心可接近性更好的多孔材料。温和酸处理部分去除层间的有机结构导向剂分子,扰乱层板的有序排列,形成长程晶体结构序性差但外表面开放的部分剥离结构,该策... 详细信息

层状分子筛层间结构具有可塑性,层间结构修饰可以得到孔径更大、传质有利和活性中心可接近性更好的多孔材料。温和酸处理部分去除层间的有机结构导向剂分子,扰乱层板的有序排列,形成长程晶体结构序性差但外表面开放的部分剥离结构,该策略在MWW、PLS-3和Nu-6（1）等层状分子筛前驱体的剥离过程得到了实现[1,2]。采用二甲基二乙氧基硅烷对层状分子筛进行层间硅烷化处理,可以将单层硅插入层间得到相应的层间扩孔分子筛（IEZ,Interlayer Expanded Zeolite）[3-5]。对层状分子筛前驱体首先采用大分子季铵盐离子柱撑扩大层间入口,然后采用四元环硅烷化试剂扩孔,得到孔径更大的新结构分子筛[6]。含有双四员环结构的硅锗分子筛是一类潜在的层状分子筛,借助该结构特异性,可以实现客体硅物种与骨架锗之间的同晶取代,得到高稳定的分子筛材料[7];同时可以控制层间的重组得到新结构分子筛。

关键词：层状分子筛层间扩孔硅烷化层间剥离

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