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层状纯碳材料微结构调控及储钠机制研究

层状纯碳材料微结构调控及储钠机制研究

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作者：王甜陕西科技大学

学位级别：硕士

人类社会发展离不开能源的获取、存储与转化,因此新型环保能源和大规模储能装置的研发得到了持续发展。钠元素因其储量丰富、成本低,且与锂具有相似的物理化学性质,钠离子电池有望在大规模电化学储能和低速电动汽车领域与锂离子电池形... 详细信息

人类社会发展离不开能源的获取、存储与转化,因此新型环保能源和大规模储能装置的研发得到了持续发展。钠元素因其储量丰富、成本低,且与锂具有相似的物理化学性质,钠离子电池有望在大规模电化学储能和低速电动汽车领域与锂离子电池形成互补。其中,阳极材料是构造钠离子电池所需的电极材料的重要组成部分之一,碳基材料由于成本低廉、资源丰富及环境友好等优点,最后可能成为未来商用化的钠离子电池阳极材料。随着电动汽车、便携式电子产品及可穿戴设备的强烈需求,开发具有机械强度高、能量密度高、综合储钠性能优异的柔性碳质负极材料,已经成为了学术界与工业界的重点研究方向之一。本论文以具有高强度、导电、导热及耐腐蚀等特点的碳纤维为研究线索,以商用碳纤维为研究起点,探索其作为储钠负极材料的电化学特性;同时采用简易的碳化和石墨化工艺制备不同的微晶石墨纤维与软碳纤维负极材料,通过调节热处理温度和压力调控碳纤维的微结构,并将其应用于钠离子电池体系,系统研究其电化学性能和储钠机制。具体的研究内容如下:(1)以商用碳纤维为研究对象,将其用作钠离子电池负极材料进行研究。电化学测试结果表明,在二甘醇二甲醚(DIGLYME)电解液条件下,该碳纤维显示出可观的容量(148 mAh g-1),且低平台容量占比75%。这证实了碳纤维作为钠离子电池负极材料的可行性与优势。以原位同步辐射小角度X射线散射技术,揭示了商用碳纤维中钠离子存储的活性位点是独特的闭合孔隙。特别是在储钠后的碳纤维样品中,通过球差校正透射电子显微镜直观地证实了钠沉积。进一步结合电化学测试和准原位X射线衍射技术证明了碳纤维的储钠机制满足“吸附-金属钠沉积”储钠过程。(2)采用棉花为原料,通过碳化和石墨化制备了富含有序晶界和介孔的微晶石墨纤维(MCGF),该电极表现出高的初始库伦效率(92.5%),快速充电能力(4 min)和优异的循环稳定性(800次循环后容量保持率达98%)。本研究基于各种微结构表征技术及原位同步辐射小角度X射线散射、准原位同步辐射X射线吸收谱等,发现了一种新型的MCGF具有不同于文献报道的溶剂化Na+共嵌入机制的共吸附储钠机制,即可在MCGF的有序晶界和介孔中可逆地储存溶剂化Na+。准原位的同步辐射吸收谱、球差电镜测试及DFT理论计算,进一步揭示了本文制备的微晶石墨纤维电极的“共吸附”储钠行为。该研究为醚类电解液下的结晶碳材料储钠行为发现了一种新机制,为未来制造柔性的储钠器件开发了一种新的高性能负极材料,为研究纳米空间中金属离子的存储拓展了一种新的测试方法。(3)为了进一步提升碳基储钠电极的综合电化学性能,本文以热压耦合策略成功制备出软碳纳米纤维(SCF)负极材料。通过优化试验工艺发现,在DIGLYME电解液中,电极材料的容量高达396 mAh g-1(其中低平台容量为222 mAh g-1)和82%的首次库伦效率。各种微结构测试结果证明了,该电极具有各向异性的无序涡轮结构及扩大的碳层间距,这有利于钠离子存储。同时原位同步辐射小角度X射线散射结果证实了,Na+孔隙填充及电极在充放电过程中的结构稳定性。同步辐射X射线吸收精细结构谱和扩展X射线吸收精细结构谱结果,进一步说明了钠-石墨插层化合物(Na-GIC)中的电子转移。结合微观结构及电化学测试结果证明了,该电极材料具有“吸附-嵌入-填孔”的储钠机理。该研究为未来高性能储钠负极材料的构筑提供了新的技术范本,为探索新型储钠电极的储钠机制拓展了新思路。

关键词：钠离子电池碳纤维层状纯碳材料储钠机制

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