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层状双金属氧化物增强TiO2光催化CO2还原活性的研究

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层状双金属氧化物增强TiO2光催化CO2还原活性的研究

作者：苏彩红河南大学

学位级别：硕士

CO被广泛认为是主要的温室气体,导致全球环境急剧恶化。随着化石能源的消耗量不断增加,CO的排放量快速增长,同时化石资源的减少所造成的能源问题也越来越引起人们的关注。太阳能为丰富的可再生能源,在太阳能驱动下利用光催化技术使CO还... 详细信息

CO被广泛认为是主要的温室气体,导致全球环境急剧恶化。随着化石能源的消耗量不断增加,CO的排放量快速增长,同时化石资源的减少所造成的能源问题也越来越引起人们的关注。太阳能为丰富的可再生能源,在太阳能驱动下利用光催化技术使CO还原为高附加值燃料,是同时解决环境和能源问题的有效途径之一。本文以TiO为主要的半导体,开展了光催化还原CO活性的研究,主要研究内容如下:***-LDO/TiO光催化还原CO活性研究:以异丙醇钛和HCl为原料,通过改进的水热法合成出棒状金红石相TiO,并采用原位沉积法制备了MgAl-LDO修饰的TiO材料(MgAl-LDO/TiO)。X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)分析表明,5-8 nm厚度的MgAl-LDO均匀分布在TiO的表面,Pt/MgAl-LDO/TiO的CO和CH的产率分别是Pt/TiO的2倍和11倍。原位傅立叶变换红外光谱表明,MgAl-LDO/TiO表面化学吸附的二氧化碳主要为单齿碳酸盐形态存在,其与催化剂之间的结合力适中,不仅有利于CO的吸附活化,而且避免了Mg-O的碳酸化中毒。光致发光(PL)谱图表明,MgAl-LDO允许光生电子从TiO转移到Pt,同时抑制了逆向行为的发生,从而增强光生电子-空穴对的分离。使用不同的助催化剂以及两种助催化剂共担载时,提高了产物的选择性。该研究内容表明,采用MgAl-LDO修饰TiO,提高了TiO的光催化还原活性。***/MgAl-LDO光催化还原CO活性研究:通过一步水热法在六方片MgAl-LDO制备过程中,加入TiO合成了TiO/MgAl-LDO。XRD、SEM、元素面分布(SEM-Mapping)以及X-射线光电子能谱测试(XPS)表明,MgAl-LDO具有规则的形貌,且TiO分布均匀。由于Mg Al-LDO的表面碱性相对较强和比表面积更大,提供了更多的CO吸附活化位点,因而CO的吸附容量明显增大。高度均匀分散的TiO上产生的光致电子被接触界面的助催化剂捕获,及时地参与到还原反应中被消耗,很大程度上增加了反应活性位点,从而提高了CO还原生成CH的活性。***/CaMgAl-LDO光催化还原CO活性研究:在TiO/MgAl-LDO催化剂制备的基础上,通过掺杂的方法将Ca离子引入到MgAl-LDO中。采用SEM、XRD、元素分布以及XPS对复合材料的形貌结构进行了表征,结果证明不同掺杂比例的TiO/CaMgAl-LDO成功合成,TiO均匀分布在六方片状CaMgAl-LDO表面。研究发现离子半径更大的Ca以不同比例取代部分Mg离子时,在MgAl-LDO的吸附基础上进一步提高了整体催化剂的CO吸附容量,提高了催化剂还原活性以及稳定性。

关键词： CO2 光催化层状双金属氧化物 TiO2

层状双金属氧化物气体传感器的制备及还原性VOCs敏感性能研究

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层状双金属氧化物气体传感器的制备及还原性VOCs敏感性能研究

作者：徐昕天津大学

学位级别：硕士

挥发性有机物（VOCs）是一类在室温下具有低沸点的化合物,有些VOCs是常见的室内空气污染物（如甲醛）,还有一些则是重要的工业产品（如丙酮）。这些VOCs气体因为会引发支气管哮喘、特应性皮炎、病室综合征等多种疾病而备受关注。为了保... 详细信息

挥发性有机物（VOCs）是一类在室温下具有低沸点的化合物,有些VOCs是常见的室内空气污染物（如甲醛）,还有一些则是重要的工业产品（如丙酮）。这些VOCs气体因为会引发支气管哮喘、特应性皮炎、病室综合征等多种疾病而备受关注。为了保护人类健康,制备安全可靠的VOCs气敏传感器具有重要的现实意义。其中,双金属氧化物半导体材料因其具有良好的协同效应和异质结效应广泛应用于气体探测领域。根据少数载流子分布性质,不同种异质结类型（p-p、n-p和n-n型）的双金属氧化物会对还原性VOCs气体有不同的响应特性。针对气体传感器的研究现状与发展趋势,本工作提出了一种通过构建不同异质结类型和搭建放大电路的方法,开发用于VOCs检测的层状双金属氧化物（LDOs）基气体传感器。本文首先发展了一种通过引入十二烷基硫酸钠（SDS）和调控p H值制备目前研究较少的p型铜铬层状双金属氢氧化物（记为Cu Cr-LDHs）的新方法。为了探究三种类型的异质结对气敏性能的影响,以对应的LDHs为前驱体和自牺牲模板,分别制备了Cu Cr、Zn Cr和Zn Ti-LDOs。在形貌上,这三种复合氧化物显示出与前驱体相似的二维层状结构。在气敏性能上基于p-CrO和p-Cu O的异质结构的氧化物,即开发的Cu Cr-LDOs,在室温下对VOCs还原性气体具有更大的传感响应,分别为Zn Cr-和Zn Ti-LDOs的3.5倍和13.3倍。然后从异质结形成的局域电荷区调制角度、价键理论角度和第一性原理计算三个方面分析了这三种层状双金属氧化物的传感响应差异。Cu Cr-LDOs优异的气体传感性能与更多的电子从还原性气体转移到p-p异质型金属氧化物密切相关。针对n型ZnTi-LDOs复合结构气体传感器的弱响应特征,设计了一种基于n型增强型FET的响应信号放大、传输与显示系统,实现了弱响应信号的有效放大以及响应信号的显示与存储。实验测试结果表明基于n型增强型FET的响应放大电路可以在不影响响应/恢复时间的情况下有效放大n型金属氧化物气体传感器的响应值,且响应放大倍数随气体浓度的增加而变大。在40 ppm乙醇蒸汽下,该设计放大系统可将Zn Ti-LDOs传感器的气敏响应放大5倍。因此,通过接入n型增强型FET,可使n型氧化物气体传感器实现对低浓度还原性VOCs气体的高灵敏检测。

关键词：气敏传感器层状双金属氧化物异质结效应第一性原理计算场效应晶体管

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层状双金属氧化物催化葡萄糖制氢

层状双金属氧化物催化葡萄糖制氢

作者： Moraya Hussain Alqahtani 北京化工大学

学位级别：硕士

在化学工业中氢气(H2)是一种用途广泛的气体。氢气被认为是一种可以替代化石资源的气体,因为它应用在燃料电池中。基于半导体纳米颗粒的多相光催化吸引着商业上的兴趣。本工作主要研究光催化葡萄糖制氢。研究负载Pd的层状双金属氧化物(L... 详细信息

在化学工业中氢气(H2)是一种用途广泛的气体。氢气被认为是一种可以替代化石资源的气体,因为它应用在燃料电池中。基于半导体纳米颗粒的多相光催化吸引着商业上的兴趣。本工作主要研究光催化葡萄糖制氢。研究负载Pd的层状双金属氧化物(LDO)中金属离子对葡萄糖产氢的影响。催化剂 LDO 的结构通过 XRD、UV-vis、SEM、EDS、TEM、BET 和 XPS表征。本工作使用了两类不同的催化剂,一类催化剂是通过碳酸钠制得的双羟基氢氧化物(LDHs)其中二价金属为Zn、Mg和Ni,以及高价金属Ti4+、A13+。由于金属阳离子在层板上是原子/离子级分散,所以可以很好地控制催化剂组成。并发现在产氢效率中催化剂ZnTiAl-Pd-LDO是优于NiTiAl-Pd-LDO和MgTiAl-Pd-LDO的。第二类催化剂是使用动态尿素法制得的水滑石前体制备的催化剂ZnTi-LDHs。在催化剂前体水滑石中Zn2+/Ti4+为2:1、3:1和4:1,利用层板中离子/原子均匀分布的特性控制催化剂组成。并且研究表明在产氢过程中4:1的催化剂Zn-Ti-Pd-LDO相比于3:1的催化剂Zn-Ti-Pd-LDO和2:1的催化剂Zn-Ti-Pd-LDO是更有效的催化剂

关键词：光催化制氢层状双金属氧化物葡萄糖

氮掺杂石墨烯复合层状双金属氧化物的制备及其对水中四环素的去除

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氮掺杂石墨烯复合层状双金属氧化物的制备及其对水中四环素的去除

作者：李雨洁南昌大学

学位级别：硕士

抗生素多是化学性质稳定、自然降解半衰期长且具有生物毒性的难降解有机物。四环素（TC）作为最常见的一类抗生素,因其价廉效优、使用量大,废水产生量较大,在各大流域水体甚至生活用水中均被检测到,成为亟待治理的典型新兴污染物。光催... 详细信息

抗生素多是化学性质稳定、自然降解半衰期长且具有生物毒性的难降解有机物。四环素（TC）作为最常见的一类抗生素,因其价廉效优、使用量大,废水产生量较大,在各大流域水体甚至生活用水中均被检测到,成为亟待治理的典型新兴污染物。光催化技术被认为是低能高效、环境友好的针对有机污染物降解的热点技术,其应用关键在于光催化剂的设计与制备。光催化剂的吸附性能对催化效率的提升至关重要。同时,磁性特性对光催化剂在实际应用中的分离和回收也起着至关重要的作用。因此,制备一种具备磁分离、吸附和光催化多功能的催化材料,以实现废水中四环素的高效降解,显得尤为关键。层状双金属氧化物（LDOs）作为一种常见的吸附剂,是由层状双金属氢氧化物（LDHs）高温煅烧得到的。LDOs的层板金属具有可调性,通过改变金属元素组成,能够制备出兼具吸附和光催化性能的磁性材料。与此同时,石墨烯类碳材料因其较大的比表面积和丰富的孔隙结构可有效吸附TC,且可为光生载流子提供迁移平台促进其催化效率。氮原子的掺杂可以提高碳材料的电导率,进而加速电子迁移。鉴于此,本研究选择分别具有潜在光催化活性和磁性的锌和铁作为LDOs主层板金属,利用无氧热解负载含氮有机物月桂酰谷氨酸钠（SLG）的锌铁LDH制备氮掺杂石墨烯复合锌铁层状双金属氧化物（N/G ZnFe-LDO）,将其作为具有磁性的光催化剂用于水中四环素的去除行为和机制研究,具体结果如下:（1）采用溶剂热法制备前驱体SLG ZnFe-LDH,再通过“前驱体-无氧热解”法制备N/G ZnFe-LDO,通过调控有机物浓度、溶剂热温度、无氧热解温度等制备条件,结合X射线衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、拉曼光谱（Raman）、透射电子显微镜（TEM）等表征,优选出N/G ZnFe-LDO最佳合成条件:有机物SLG浓度为0.1 mol/L、溶剂热温度为180℃、无氧热解温度为500℃。利用X射线光电子能谱仪（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）及振动样品磁强计（VSM）等表征可知成功制备了各元素组分分布均匀、磁回收性能良好的N/G ZnFe-LDO;紫外漫反射（UV-DRS）、莫特-肖特基曲线（M-S）、光电流（PC）及电化学阻抗（EIS）等光化学表征表明,该材料具有较强的光吸收能力、较低的禁带宽度（2.71 e V）及良好的光生载流子的产生和分离率。（2）最佳条件制备所得的N/G ZnFe-LDO对TC的去除效率达到84.67%,其中吸附占比24.69%,光催化占比75.31%。响应曲面法（RSM）结果表明,当投加量和TC浓度分别为0.1 g/L和25 mg/L时效果最佳（E=82.10%）。催化剂的投加量对TC的吸附效果影响最大,TC初始浓度对其光催化降解效果和总去除效果影响最大。溶液初始pH在6-7时,TC的去除效果和降解速率最优,而在酸性或碱性条件下,吸附和催化效果均有所下降,酸性条件抑制作用更为显著。（3）利用吸附模型及产物表征分析N/G ZnFe-LDO对TC的吸附机制。研究表明,该吸附过程为物理吸附主导的单层吸附,且颗粒内扩散不是唯一控速步骤,其最大吸附量可达141.80 mg/g,吸附平衡时间为2 h。热力学表明该过程是自发的吸热反应,升温有利于吸附过程的进行。结合反应前后FTIR和SEM及zeta电位分析可知,N/G ZnFe-LDO对TC的吸附主要是金属络合及静电作用。（4）利用屏蔽实验及电子自旋共振（EPR）检测分析N/G ZnFe-LDO对TC的光催化机制。结果表明,该体系中产生了光生载流子和·OH,·O2-,1O2,各活性物种对TC降解的贡献率排序如下:·OH>·O2->h+>>1O2。通过HPLC-MS对反应过程中的中间体进行检测,推测其反应路径有两种:一种是直接通过脱甲基、脱水、脱羟基、脱酰胺基及开环反应降解为小分子有机物,另一种则是先羟基化之后再通过脱羟基、脱胺基、加成反应降解为小分子有机物,然后矿化为CO2和H2O。（5）N/G ZnFe-LDO复合材料在循环6次后仍保持较高的TC去除效率,且结构未出现明显改变,表明该光催化剂具有良好的稳定性和可重复利用性。在共存离子实验中,常见无机阴离子（Cl-、NO3-、HCO3-）对TC去除的干扰较小,而H2PO4-因其可与金属络合并能清除自由基而严重抑制体系对TC的去除。N/G ZnFe-LDO在实际废水中对TC均有较好的去除效果,且反应过程中金属浸出量低于饮用水卫生标准限制,表明该材料不会造成二次污染,有良好的实际应用前景。

关键词：层状双金属氧化物氮掺杂石墨烯四环素吸附光催化

三维载硫层状双金属氧化物的制备及其对有机染料的去除

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三维载硫层状双金属氧化物的制备及其对有机染料的去除

作者：张凌杰南昌大学

学位级别：硕士

21世纪以来,随着工业化进程加快,纺织、染色、皮革等行业产生的有机印染废水引发的环境问题愈发严重,产生的有机废水亟待治理。吸附法因其效率高、成本较低、适用范围广且操作简单等优点,在治理有机染料废水方面具有独特的优势。层状双... 详细信息

21世纪以来,随着工业化进程加快,纺织、染色、皮革等行业产生的有机印染废水引发的环境问题愈发严重,产生的有机废水亟待治理。吸附法因其效率高、成本较低、适用范围广且操作简单等优点,在治理有机染料废水方面具有独特的优势。层状双金属氧化物(LDO)作为一种高潜力的环境友好型吸附剂,可有效去除水体中的多种污染物,被广泛应用于有机染料废水的治理。利用SO基团对材料进行功能化改性不仅能增加材料的吸附位点,而且S=O共价双键作为吸电子中心可提高对偶氮染料的吸附选择性。可见,负载SO基团的LDO在有机染料废水的治理方面具有潜在的应用前景。本文以课题组在前期研究中制备的三维含硫有机层状双金属氢氧化物(3S-LDH)作为前驱体,通过简单的煅烧制备出负载SO的三维LDO(3S-LDO)。在此基础上,本文通过调控材料合成参数,制备出结构和性能最佳的3S-LDO。并利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电镜(SEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、热分析分(TG-DTA)和Zeta电势分析等微观表征手段,探究了3S-LDO的结构形貌和理化性质。进一步,选择了常见的阴离子型偶氮染料甲基橙(MO)作为目标污染物,采用静态批量吸附实验考察体系p H、吸附剂投加量、溶液初始浓度、反应温度和反应时间等因素对3S-LDO吸附MO性能的影响。同时,借助吸附动力学模型、吸附等温模型、热力学模型,并结合吸附MO前后样品的XRD、FT-IR、XPS和SEM等表征结果,揭示3S-LDO对MO的反应机理。最后,通过选择性吸附实验、离子强度实验、实际废水实验、以及沉降与再生性能实验,证实了3S-LDO对MO的吸附具有实际应用价值。具体研究结果如下:(1)制备3S-LDO的最优SDS投加浓度、Mg:Al比及煅烧温度分别为0.1mol/L、2:1和700℃。优选参数后合成的材料的表征结果表明:3S-LDO的合成效果良好,其形貌为尺寸均一的纳米片单元弯曲交错形成的三维花状微球。而在结构上,3S-LDO由Mg AlO和微量的Mg SO组成,其表面存在大量通过Mg-S键联结的SO基团。此外,3S-LDO具有介孔结构,比表面积和孔容积分别为30.2 m/g和0.18 cm/g,在溶液中表面呈电中性。(2)系统地研究了体系p H、吸附剂投加量、溶液初始浓度、反应温度和反应时间等因素对3S-LDO去除MO的性能影响。研究表明:在吸附剂投加量为0.3 g/L,反应温度为25℃,反应时间为2 h,初始MO浓度为2000 mg/L时,3S-LDO对MO的最大吸附量高达4255.7 mg/g。(3)3S-LDO对MO的去除过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,表明其对MO的吸附过程是一种单层的化学吸附。热力学分析表明:3S-LDO对MO的去除反应为自发、放热的过程,较低的温度有利于吸附反应的进行。颗粒内扩散模型分析表明:吸附过程分为表面吸附和颗粒内扩散两个阶段。由吸附MO前后样品的XRD、FT-IR、XPS和SEM等表征分析可知:3S-LDO对MO的吸附机理受到初始MO浓度影响。3S-LDO对MO的吸附机理均与SO基团的电子供体-受体作用(EDA作用)和金属氧键(如:Mg-O、Al-O)的络合作用有关,且EDA作用随着MO浓度的增加而增强;而当MO浓度较大时(>1000 mg/L),除上述两种相互作用外,3S-LDO还可以通过“记忆效应”对MO进行吸附去除。(4)3S-LDO对MO的吸附去除具有实际应用性。无论在含有常见的无机阴离子的MO溶液还是实际的MO废水中,3S-LDO均能有效实现对MO的吸附去除,证实了其优异的抗干扰能力和实用性;此外,将3S-LDO投加至由阴离子型偶氮染料甲基橙(MO)和阳离子型非偶氮染料亚甲基蓝(MB)组成的混合溶液中,3S-LDO表现出对MO出色的选择吸附能力;同时,3S-LDO具有优异的沉降性能,有利于吸附饱和后的分离再生。在进行5次吸附-脱附循环后,3S-LDO仍能保持对MO超高的吸附能力,表明3S-LDO具有优异的循环再生性能,是一种优秀的阴离子型偶氮染料吸附剂。

关键词：层状双金属氧化物硫酸根基团改性阴离子型偶氮染料吸附

功能化微晶纤维素-镁铝层状双金属氧化物气凝胶的设计制备及其对甲基橙、Cr（Ⅵ）的吸附研究

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功能化微晶纤维素-镁铝层状双金属氧化物气凝胶的设计制备及其对...

作者：赵楚雯广东工业大学

学位级别：硕士

工业废水中常含有机染料及重金属等污染物,严重危害水生环境与人体健康,需进行有效去除。当前污水处理技术中,吸附法具有操作简便、经济实用及效果明显等优势,是处理水体污染的有效方法。因此,研究制备出高效吸附、环保经济的吸附剂有... 详细信息

工业废水中常含有机染料及重金属等污染物,严重危害水生环境与人体健康,需进行有效去除。当前污水处理技术中,吸附法具有操作简便、经济实用及效果明显等优势,是处理水体污染的有效方法。因此,研究制备出高效吸附、环保经济的吸附剂有望解决当前工业废水处理不力的难题。纤维素作为自然界中来源丰富的生物聚合物,具有绿色环保、结构稳定等优势,特别是由纤维素纯化而来的微晶纤维素(MCC),易通过改性处理赋予其功能性,在有机染料、重金属污染去除方面有着广阔应用前景。层状双金属氢氧化物(LDH)廉价易得,其独特的层状结构有利于层间离子交换,且通过高温煅烧,可制备吸附性更佳的层状双金属氧化物(LDO)。为充分发挥MCC以及LDO在水处理中的应用潜力,基于前期研究基础和文献分析,本研究通过制备具备高吸附性能的新型杂化双交联微晶纤维素/镁铝层状双金属氧化物(PEI-PMCC/LDO)气凝胶,研究其对水体中甲基橙和Cr(Ⅵ)的吸附效果及作用机制。本研究利用SEM、BET、FTIR、XRD、XPS、TGA和zeta电位分析等表征方法对气凝胶形貌特征、化学组成、结构及性能等方面进行分析;通过吸附实验,探究溶液初始p H值、溶液初始浓度、接触时间和反应温度等环境因素在PEI-PMCC/LDO吸附甲基橙和Cr(Ⅵ)过程中的影响,并通过吸附热力学和吸附动力学模型,以及热力学参数分析,研究该材料的吸附机理。由于杂化气凝胶表面丰富的氨基和磷酸基等功能基团以及带正电荷的镁铝层状双金属氧化物,PEI-PMCC/LDO对甲基橙和Cr(Ⅵ)表现出令人满意的去除效率。PEI-PMCC/LDO在甲基橙和Cr(Ⅵ)溶液的最佳吸附p H(即原溶液p H)下,最大吸附容量(q)分别为451.2和164.9 mg/g,远高于纯MCC气凝胶的q 27.8和6.6 mg/g。对实验数据进行线性拟合,发现吸附过程更符合Langmuir模型和准二级动力学模型,表明吸附过程是以单层均相的化学吸附为主。进一步研究热力学参数,发现PEI-PMCC/LDO对甲基橙的吸附为自发吸热过程,对Cr(Ⅵ)的吸附则为自发放热过程。通过相关分析发现,PEI-PMCC/LDO对甲基橙和Cr(Ⅵ)的吸附过程是多种吸附机制协同作用。同时,PEI-PMCC/LDO气凝胶在经过四轮解吸重复实验后,仍具有较高的去除效率。本研究制备的PEI-PMCC/LDO气凝胶绿色环保,具备优异的吸附性能、可重复使用性和热稳定性等特性,在有机染料和重金属污染去除应用方面有着广阔应用潜力。

关键词：气凝胶微晶纤维素层状双金属氧化物甲基橙铬污染

三维石墨烯类碳复合双金属氧化物的制备及其对聚苯乙烯微塑料的去除

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三维石墨烯类碳复合双金属氧化物的制备及其对聚苯乙烯微塑料的去...

作者：彭港南昌大学

学位级别：硕士

微塑料(MPs)具有粒径小、生物降解难和传播范围广等性质,去除其已成为全世界棘手的环境问题之一。层状双金属氧化物(LDOs)凭借其丰富的金属氧键在水体微塑料的去除方面展现出巨大的潜力。然而针对酸性、碱性等复杂废水体系时,上述材料... 详细信息

微塑料(MPs)具有粒径小、生物降解难和传播范围广等性质,去除其已成为全世界棘手的环境问题之一。层状双金属氧化物(LDOs)凭借其丰富的金属氧键在水体微塑料的去除方面展现出巨大的潜力。然而针对酸性、碱性等复杂废水体系时,上述材料体系的结构不稳定性导致其吸附能力降低。为了解决这一难题,本文通过“前驱体-煅烧”策略,巧妙地通过层间限域热解三维有机镁铝双金属氢氧化物(LDH)制得三维石墨烯碳复合层状双金属氧化物(G@LDO)。基于石墨烯碳(G)对LDO的保护作用,实现高效去除聚苯乙烯微塑料(PS)的同时且具备优异的耐酸碱和抗干扰性能。本研究以三维有机镁铝LDH作为前驱体,在惰性气氛下通过高温煅烧合成一系列不同温度的G@LDO。通过X-射线衍射技术(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)以及能量分布面扫描分析(EDS-Mapping)等表征技术结合荧光聚苯乙烯微塑料(PS)吸附实验优选出结构与性能最佳的复合材料;通过静态吸附实验,系统深入考察G@LDO对PS的吸附行为;同时利用反应前、后固样微观表征并结合密度泛函理论(DFT)计算明晰G@LDO对微塑料的去除机制。最后,通过实际废水、离子强度影响以及循环再生实验,评估G@LDO复合材料的实际应用能力。具体研究结果如下:1)通过多种微观表征技术与宏观吸附实验结果确定合成G@LDO复合材料的最佳煅烧温度为700℃。G@LDO的形成主要受石墨烯类碳和LDO的双重影响,其中LDH煅烧转化成LDO构成确保复合材料的三维骨架,SDS在层状结构的保护下原位生成石墨烯类碳而实现对LDO的层状结构的保护支撑。2)系统探究了G@LDO投加量、PS初始浓度、反应时间、温度、溶液p H值等因素对G@LDO吸附PS的影响。实验结果表明:在投加量为1 g/L,反应时间12 h,温度为25℃时,G@LDO对PS的最大吸附量高达209.39 mg/g。吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模型,表明吸附过程主要受到化学单分子层吸附的控制;热力学计算证实该吸附是自发吸热过程,高温有利于反应进行。G@LDO对PS的吸附具有优秀的抗p H能力,当p H=3～11时,PS的去除率超过80%;当在p H为1或13等极端条件下,PS去除率也可达到60%。基于反应前后固样的微观表征分析和DFT理论计算结果可知,G@LDO对PS的去除机制主要为:a)PS与LDO中的M-OH(M=Mg或Al)发生相关的氢键作用;b)PS与LDO中的Mg-O反应生成Mg-O-P配合(络合)物;c)含S石墨碳与PS苯环之间的π-π作用及p-π相互作用。3)G@LDO在湖水,自来水以及工厂镀铜废水体系均表现出优异的去除效果。常见无机阴离子(Cl、NO和CO)对G@LDO吸附PS基本无影响;G@LDO经5次循环再生实验后去除率仍保持于90%,表明该复合材料具有良好的实际应用潜力。

关键词：层状双金属氧化物石墨烯类碳材料聚苯乙烯微塑料吸附去除机制

Cu-Al层状双金属氢氧化物的制备及电容脱盐的研究

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Cu-Al层状双金属氢氧化物的制备及电容脱盐的研究

作者：席文宁夏大学

学位级别：硕士

电容去离子（Capacitive deionization,CDI）电极通常以碳材料为主,导致其脱盐容量和电荷效率在高浓度盐水中不甚理想。基于此,本论文研究工作采用层状双金属氢氧化物及其衍生物作为氯离子脱嵌电极,碳材料作为钠离子吸附电极,构筑了杂化... 详细信息

电容去离子（Capacitive deionization,CDI）电极通常以碳材料为主,导致其脱盐容量和电荷效率在高浓度盐水中不甚理想。基于此,本论文研究工作采用层状双金属氢氧化物及其衍生物作为氯离子脱嵌电极,碳材料作为钠离子吸附电极,构筑了杂化CDI（Hybrid CDI,HCDI）系统,以提高系统的脱盐性能。在脱盐过程中氯离子通过插入层状双金属氢氧化物及其衍生物的层间,与此同时,钠离子通过静电作用吸附于碳材料表面,达到脱盐的目的。进一步地,针对层状双金属氢氧化物及其衍生物的制备、性质和CDI特性之间的构效关系及脱盐机制做了深入研究,具体研究内容概述如下:1、制备了层状CuAl-混合金属氧化物（CuAl-LDO）,并提出将其作为氯离子作用电极用于赝电容CDI（P-CDI）。分别将CuAl-LDO和经过HNO3处理的活性炭（AC-HNO3）作为阳极和阴极构筑了 CuAl-LDO基P-CDI系统。在恒压模式下,CuAl-LDO‖AC-HNO3 P-CDI在初始浓度为500 mg/L NaCl溶液、1.2 V电压下,具有39.08 mg/g的脱盐容量,经过20个循环,长循环容量保持率仅为19%而电荷效率为80.72%。此外,CuAl-LDO在P-CDI过程中的晶体相变化和相应的电化学谱表明,氯离子通过化学键嵌入了 CuAl-LDO电极。进一步地,研究还发现随着P-CDI循环的增加,可能会形成Cu（OH,Cl）2·2H2O的沉积物,导致CuAl-LDO的长循环后脱盐容量的急剧下降。2、为了提高CuAl-LDO的脱盐容量并改善其循环特性,本工作提出了在还原氧化石墨烯上生长垂直排列的CuAl-层状双氧化物（CuAl-LDO/rGO）并将其作为混合杂化CDI（Hybrid CDI,HCDI）的阳极。结果表明,尿素的添加量对CuAl-LDO的形貌有重要影响。优化后的CuAl-LDO/rGO具有较高的比表面积、三维多孔结构和优异的电化学行为。当用作HCDI的阳极时,CuAl-LDO/rGO在初始浓度为1000 mg/L的NaCl溶液、1.2 V的电压下,具有64.0 mg/g的高脱盐容量。20次循环后,容量仍为58.0 mg/g,容量保持率为初始值的90%,说明其具有良好的循环特性。进一步地,CuAl-LDO/rGO在不同阶段的相变化表明,Cu（OH,Cl）2.2H2O的形成可能是脱盐容量衰减的原因。但是,形貌表征表明,与随机取向的CuAl-LDO纳米薄片相比,Cu（OH,Cl）2·2H2O纳米颗粒在CuAl-LDO/rGO中的聚集可以被有效抑制在rGO层间,从而提高了复合电极整体的脱盐性能。此外,通过与大部分已报道的插层电极相比,CuAl-LDO/rGO表现出了最优异的HCDI特性。

关键词：电容去离子层状双金属氧化物杂化石墨烯

垃圾焚烧飞灰制备层状双金属氢氧化物及应用研究

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垃圾焚烧飞灰制备层状双金属氢氧化物及应用研究

作者：王琼浩浙江大学

学位级别：硕士

随着城市化进程的不断推进,城市生活垃圾（MSW）的产量呈现持续上升的趋势。在城市生活垃圾的诸多处置方法中,焚烧的占比在逐年上涨,随之而来的是副产物城市生活垃圾焚烧飞灰（MSWI FA）的产量也在逐年增长。由于人类的环保意识的增强... 详细信息

随着城市化进程的不断推进,城市生活垃圾（MSW）的产量呈现持续上升的趋势。在城市生活垃圾的诸多处置方法中,焚烧的占比在逐年上涨,随之而来的是副产物城市生活垃圾焚烧飞灰（MSWI FA）的产量也在逐年增长。由于人类的环保意识的增强以及越来越多环境政策的颁布,飞灰的无害化、资源化处置技术的研究成为了目前迫在眉睫的问题。本文提出以垃圾焚烧飞灰为原料,利用醋酸溶液模拟发酵废液从飞灰中浸提目标元素,制备了层状双金属氢氧化物（LDHs）和其衍生产品层状双金属氧化物（LDOs）,探究了其在重金属吸附领域的应用,并证明了制备和吸附过程是环境友好的,在对飞灰进行资源化的同时实现了“以废治废”。具体的研究内容和结论如下:（1）进行了醋酸溶液模拟发酵废液对飞灰进行浸提的研究。主要研究了时间、溶液浓度、飞灰种类对飞灰中钙、重金属浸提的影响。并利用XRF、XRD以及重金属浸出检测方法对飞灰浸提前后的残渣进行了理化特征的分析。结果表明,醋酸溶液对不同的飞灰均能实现较好的浸提效果。而通过醋酸浸提后的飞灰由于Al、Si等含量的提高,后续在建材化、制备沸石或二次浸提等方面可能会有更好地利用。但是研究也发现不同飞灰的重金属浸出结果差异较大,后续源资源化利用时应充分考虑重金属可能带来的环境风险。（2）以醋酸溶液为浸提剂对垃圾焚烧飞灰进行目标元素的浸出,并通过水热法成功制备了LDHs,合成的LDHs主层板主要由钙和铝组成,层间阴离子主要由氯离子、硫酸根离子和醋酸根组成。在LDHs制备过程中,自清洁作用去除了浸出液的部分重金属,并且在吸附过程中,没有发生重金属的明显浸出。等温线模型拟合得到LDHs对Cd2+和Cu2+的最大吸附容量分别为766 mg/g和459 mg/g。最后通过多种表征方法揭示了吸附的主要机制包括同构取代、与官能团的表面络合以及与氢氧化物或层间阴离子的沉淀反应。（3）利用飞灰基LDHs作为原料,煅烧得到了LDOs。研究了不同煅烧温度对LDOs的理化特性的影响及变化规律,在600℃煅烧得到的LDOs具有较好性能。并在后续对LDOs吸附Cr6+的吸附特性,吸附机理,Cd2+/Cu2+和Cr6+的协同吸附进行了深入研究。LDOs在吸附Cr6+中表现了较好的去除能力,动力学和等温线拟合结果表明吸附过程与伪二阶动力学方程和Langmuir等温模型拟合程度更高。通过多种表征证实Cr O42-在经过LDOs的记忆效应成功在重构的LDOs-Cr中插层。通过协同吸附实验发现Cu2+的加入能大幅提升Cr6+吸附量,主要原因是Cu2+进入Ca Al-LDHs层板,形成三元Ca Cu Al-LDHs,促使复原的LDHs层板之间有更大的空间插入更多的Cr O42-等阴离子,从而提高了Cr6+的吸附量。

关键词：垃圾焚烧飞灰层状双金属氢氧化物层状双金属氧化物重金属吸附协同吸附