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药用小分子光稳定性的局域表面等离激元共振光散射成像研究

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药用小分子光稳定性的局域表面等离激元共振光散射成像研究

作者：李倩西南大学

学位级别：硕士

光稳定性是药物性能研究和药品质量控制中十分重要的指标,涉及到光-物质相互作用。很多药物在光照下不稳定,会发生一系列的光物理和光化学反应,进而影响药物性能和药品质量。药品在生产、经营、储存、使用过程中均难以避免光照,因此研... 详细信息

光稳定性是药物性能研究和药品质量控制中十分重要的指标,涉及到光-物质相互作用。很多药物在光照下不稳定,会发生一系列的光物理和光化学反应,进而影响药物性能和药品质量。药品在生产、经营、储存、使用过程中均难以避免光照,因此研究药物/药品的光稳定性对药物性能调控和药品储存具有重要意义。随着纳米科技的发展,许多物质的光物理化学反应得到了更加精细的研究,但是对于药物小分子的光物理化学反应过程的实时研究依然在起步阶段,为此本文引入纳米光学,探索有机小分子的光稳定问题,进而为有机小分子药物的光稳定调控和药品质量控制提供新思路。目前,通常采取测定药物小分子的色谱、光谱、质谱等对药物的光稳定性进行评价。在更为精细的水平,例如单颗粒水平上研究药物的光稳定性目前处于空白。在单颗粒水平上的研究通常是基于金属纳米颗粒独特的局域表面等离激元共振(Localized surface plasmon resonance,LSPR)现象。LSPR由纳米颗粒自身材质、形状大小、电子密度、所处环境折光指数及颗粒间的耦合等因素决定,因此可利用等离激元纳米颗粒的光学信号变化,研究其表面有机小分子的光学行为,为探索药物小分子光稳定性提供新思路。基于此,本文借助等离激元金属纳米探针,利用暗场显微成像(Dark-field microscopy,DFM)技术研究等离激元纳米颗粒与表面小分子相互作用。对等离激元纳米颗粒表面的药用小分子在特定条件下展现的物理化学反应过程进行实时监控研究,探索了金属纳米颗粒与药用小分子之间的光-物质相互作用,为药物的光学性质研究开辟新途径。本论文的研究内容、结果和结论如下:1.金纳米球的等离激元诱导藏红T固化沉积。选用药物藏红花中的组成成分藏红T(Safranine T,ST)作为研究对象,通过暗场显微成像系统结合光谱仪以及DFM-SEM的共定位技术,在单颗粒水平原位探究了ST在柠檬酸钠包被的金纳米球(Gold nanosphere,Au NSs)表面的固化沉积以及核壳结构的生长过程,进而探索ST在等离激元作用下的光稳定性。研究发现,柠檬酸钠包被的Au NSs通过静电吸引与正电荷ST小分子相互作用,在光照条件下,Au NSs的等离激元共振性质进一步诱导ST发生固化沉积,最终形成Au NS@ST核壳杂化纳米结构。借助表面电荷性质不同的金属纳米颗粒进行对比,证明静电吸引在ST固化沉积过程起着十分关键的作用;进一步借助非金属二氧化硅纳米颗粒与ST的作用,证明等离激元在此过程中的决定性作用。ST在Au NSs表面沉积固化是一个光物理过程,说明ST的光化学性质较稳定,而静电吸引和等离激元会影响ST的光物理性质。最后还利用该光物理过程进行了应用。2.CuAg两面神纳米颗粒催化氨硼烷水解的电子转移成像分析。为进一步明确光照的作用机制,利用氨硼烷(Ammonia Borane,AB)作为研究对象,探究其在Cu Ag两面神纳米颗粒(Janus nanoparticles,JNPs)表面展现出来的光化学性质。气体辅助治疗作为一种新型治疗策略受到广泛关注,其中氢气因其具有较高的安全性已用于各种疾病治疗,而AB由于其高储氢性而被用作氢气治疗的前药,在温和条件下通过合适的催化剂可产生氢气,进而实现治疗。由于光与Cu Ag JNPs相互作用产生的等离激元可促进热电子生产,诱导AB发生水解反应进而产生氢气。本文在暗场显微系统下,借助Cu Ag JNPs在光催化AB水解产生氢气的反应过程中LSPR光学性质的变化,探究AB光化学反应的微观机理。研究发现,Cu Ag JNPs展现出分别来自于Cu和Ag的双散射峰。为此,根据连续LSPR散射光谱以及微观电子计数的理论规律,计算了AB水解反应过程中单个Cu Ag JNP内部Cu区与Ag区的相对电子密度和电子得失速率,获取了Cu Ag JNPs催化AB水解过程的电子转移路径,为氢气进一步的光控治疗提供了新的思路,同时也为设计高效的AB水解催化剂提供了思路。综上所述,本文围绕光、金属纳米颗粒、小分子之间的相互作用,利用等离激元纳米颗粒的散射信号,在单颗粒水平上对等离激元诱导药物相关小分子的光物理化学过程进行了实时成像分析。金属纳米颗粒一方面充当了等离激元促进反应的角色,同时也是有机小分子性质研究的光谱探针。深入探讨等离激元诱导小分子ST的固化沉积和AB水解产氢机制,对等离激元的光浓缩效应以及光生电子影响有机小分子的物理化学性质的研究具有重要意义,同时也是一个探索有机小分子药物光稳定性的新思路。

关键词：暗场显微成像局域表面等离激元共振单颗粒分析药物小分子

金纳米结构局域表面等离激元共振的形貌依赖及其在生物医学分析中的应用

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金纳米结构局域表面等离激元共振的形貌依赖及其在生物医学分析中...

作者：杨孝凤西南大学

学位级别：硕士

纳米结构因具有量子效应、小尺寸效应、表面效应和宏观量子隧道效应,呈现出许多不同于宏观结构的物理化学性质,而引起了人们广泛的关注。其中,金纳米结构因为独特的局域表面等离激元共振(Localized surface plasmon resonance,LSPR)性质... 详细信息

纳米结构因具有量子效应、小尺寸效应、表面效应和宏观量子隧道效应,呈现出许多不同于宏观结构的物理化学性质,而引起了人们广泛的关注。其中,金纳米结构因为独特的局域表面等离激元共振(Localized surface plasmon resonance,LSPR)性质,在诸多领域具有重要的应用前景。金纳米结构的LSPR性质与其形貌尺寸关系密切。人们可以根据其性质需求而设计出具有不同形貌和尺寸的金纳米结构。为进一步探索形貌对LPSR性能的影响,本文制备了三种具有代表性的金纳米结构,并在探索其性能影响因素的基础上,以建立高灵敏的生物医学分析方法为目标,拓展了他们在生物医学领域的应用。研究包括如下三个方面:1.金-炔键对金纳米球等离激元共振能量转移的影响及ATP测量。金纳米球(Gold nanospheres,Au NSs)具有强LSPR、抗光漂白、良好的生物相容性和稳定性等优异性能。金纳米球特异的LSPR散射特性使其能够在等离激元共振能量转移(Plasmon resonance energy transfer,PRET)中充当供体,结合受体分子的特异性识别,从而在PRET光谱分析法中具有很好的应用。但往往需要有Au-S键介导的Au NSs功能化为前提。然而,复杂介质中的Au-S键易受高浓度生物硫醇的影响,导致表面受体的非特异性释放,产生测量误差。为避免硫醇化合物的干扰,这里利用Au-C(?)C键连接受体C(?)C-Rh B-EDA分子与供体Au NSs。研究发现,当靶物三磷酸腺苷(Adenosine 5’-triphosphate,ATP)存在时,C(?)C-Rh B-EDA上的螺内酰胺环打开而发生电子共振,产生在564 nm的吸收峰。据此,选择具有570nm等离激元共振散射峰的Au NSs为供体,发生由Au NSs到Rh B-EDA的PRET,引起Au NSs LSPR散射信号降低。实验结果表明,在0.5–10 mmol/L范围内,Au NSs散射强度的降低与ATP浓度呈线性相关,实现了对ATP的测量,检测限低至0.380 mmol/L。结果表明,Au-C(?)C键十分稳定,由此而构建的PRET光谱分析法适用于ATP的稳定测量,并成功应于人血清样品中ATP的含量测定。2.3,3’,5,5’-四甲基联苯胺二价阳离子对金纳米棒的加速刻蚀及端粒酶活性测定。各向异性金纳米棒(Gold nanorods,Au NRs)具有横向和纵向两个离散的局域表面等离激元共振模式,其LSPR散射依赖于径向比,以至于径向比变化能十分灵敏地反映在其光学性质上。羟基自由基(·OH)是一种十分重要的活性氧,具有很强的氧化能力,能有效地在溶液中刻蚀Au NRs,因此·OH刻蚀能很好地调节Au NRs径向比。然而在单颗粒分析时,由于·OH的寿命短(3(?)s),传输距离有限,使得固定在玻片基底上的Au NRs刻蚀受到限制。为此,本文将短寿命的·OH转化为稳定的3,3’,5,5’-四甲基联苯胺二价氧化产物(TMB2+),能够有效地刻蚀固定在玻片基底上的Au NRs,从而开发了一种无需信号放大的高灵敏端粒酶活性测定方法。端粒酶引发端粒酶引物延伸,富含G碱基的延伸序列在血晶素(hemin)和K+辅助下形成hemin/G-四联体DNA酶,能够催化双氧水(H2O2)生成·OH。将·OH转化为稳定存在的TMB2+,从而有效蚀刻Au NRs,使LSPR散射特征在暗场显微镜(Dark-field microscopy,DFM)下发生变化。研究发现,Au NRs散射强度降低与端粒酶水平在100-2.4×104个细胞范围内具有良好的线性关系,检测限低至43个细胞。从MCF-7、He La和Hep G2等不同癌细胞中提取的端粒酶也证明了该分析方法良好的实用性,表明Au NRs的TMB2+蚀刻策略用于端粒酶活性分析是成功和可靠的。方法具有抗聚集干扰和原位分析的优势,解决了单颗粒分析中由于·OH的寿命短,传输距离有限,以至于在玻片基底上的Au NRs刻蚀受到限制的问题。3.金纳米双锥等离子激元增强活性氧物种产生及光热/光动力协同抗菌研究。细菌感染是生物医学领域最困难的挑战之一。本文利用金纳米双锥(Gold nanobipyramids,Au NBPs)独特的尖端结构在Au NBPs两端各向异性生长Ti O2获得Au NBP/Ti O2纳米哑铃复合材料(Au NBP/Ti O2 NDs)。Au NBPs作为一种等离激元金属(Plasmonic metals),近红外光激发的热电子可以通过肖特基结注入到Ti O2的导带(CB)中,在Au NBPs中留下氧化反应生成的空穴。而纳米哑铃异质结构因空间分离而具有电荷定向分离特性,具有更高的自由基生成效率,为高效NIR光触发I型PDT和PTT协同抗菌提供了理论前提。研究结果表明,在808nm激光照射下,纳米复合材料表现出良好的光热性能以及显著的大肠杆菌

关键词：金纳米结构纳米结构形貌局域表面等离激元共振生物医学

CuxS纳米颗粒局域表面等离激元共振光学性能调控及其非线性光学现象研究

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CuxS纳米颗粒局域表面等离激元共振光学性能调控及其非线性光学现...

作者：姚明月广西大学

学位级别：硕士

局域表面等离激元共振(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)吸收特性是纳米颗粒独特的光学性质,也是当今纳米光学领域的热门研究方向之一。LSPR能够增强纳米颗粒在可见及近红外范围光吸收、发光和光热转换,在光电通讯、光声成像... 详细信息

局域表面等离激元共振(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)吸收特性是纳米颗粒独特的光学性质,也是当今纳米光学领域的热门研究方向之一。LSPR能够增强纳米颗粒在可见及近红外范围光吸收、发光和光热转换,在光电通讯、光声成像和光热治疗等领域具有重要的应用价值。传统的具有LSPR性质的材料一般为贵金属纳米材料,其内秉的高载流子浓度决定了LSPR通常出现在可见光波段,因此,目前有关于光束的非线性自聚焦现象的研究也主要集中在可见光波段。然而,该波段难以匹配光纤通讯窗口(850nm、1310 nm和1550 nm)和生物组织光学窗口(650 nm～1350 nm)。而许多生物医学应用为了减少入射光对人体的侵害,如光损伤和加热,要求入射光的波长在生物组织光学窗口内,尤其是在近红外范围(1100 nm～1800nm),所以实现红外光在胶体材料中的低散射传播和深度穿透是有必要的。由于特殊的自掺杂特性,CuS纳米颗粒(NPs)的LSPR吸收峰多位于近红外区域,光热转换效率高,并且具有价格低廉等诸多优点,因此在这些方面有重要应用潜力。本文首先研究了CuS纳米颗粒的化学计量比、尺寸、形貌及溶剂的介电常数等因素对其LSPR性质的影响,并实现了LSPR吸收峰在较大光谱范围的调控。然后选取不同化学计量比的CuS纳米颗粒作为研究对象,研究了CuS纳米颗粒悬浮液的可调谐的非线性效应。主要研究内容及结果如下:(1)CuS纳米颗粒的制备及对LSPR吸收性质的调控。本文通过热注入法制备CuS纳米颗粒,研究了不同因素对其LSPR吸收性质的影响。首先,研究了CuS纳米颗粒化学计量比相关的LSPR性质:通过控制前驱体中铜/硫的投料比制备了一系列不同组分的CuS(x=1.01,1.35,1.50,1.82和1.91)纳米颗粒,自由空穴密度范围为(2.8～4.0)×10 cm,对应的LSPR吸收峰范围为1170～1640 nm,与生物组织的第二光学窗口相匹配。其次,研究了CuS纳米颗粒的尺寸和形貌对LSPR性质的影响:通过调控铜/硫前驱体的反应时间,制备出具有相同的相结构,而尺寸和形貌不同的CuS纳米颗粒(4.2±0.7 nm、6.5±0.9 nm、11.5±3.3 nm),对应的LSPR吸收峰的位置可以在1142 nm～1423 nm的较大光谱范围进行调节。最后,研究了Cu S纳米颗粒周围环境的介电常数对LSPR性质的影响:通过将等量的Cu S纳米颗粒分散在不同的有机溶剂中并测试UV-vis-NIR光谱,研究发现,随着溶剂介电常数的增大,LSPR吸收峰逐渐红移,LSPR吸收峰的位置可以在1170nm～1285 nm的较小光谱范围进行调节。(2)CuS纳米颗粒悬浮液的非线性效应研究。本文选取了一组不同化学计量比的CuS纳米颗粒作为研究对象,首次观察到近红外光(1064 nm)的非线性自聚焦效应。研究发现,在不同激光功率下,激光束在CuS纳米悬浮液中会经历三种阶段,它们分别是低功率下的光束衍射、较高功率下的光束自陷和高功率下的光束散焦。适当功率的激光束在CuS纳米悬液中通过2.5cm的传输距离后,输出光束的尺寸缩小了4倍,并实现了激光束在CuS纳米悬浮液介质中的自聚焦传播和深度穿透。通过改变CuS纳米悬浮液的浓度和化学计量比来调节极化率,实现了近红外光可调谐的非线性自聚焦效应。研究发现,非线性随浓度的增大而增大,随CuS纳米颗粒化学计量比的减小而增大。上述结果不仅丰富了LSPR非线性光学现象的候选材料,而且也意味着CuS纳米颗粒低散射、高透射的自聚焦传输和高效光热转换效率在生物医学领域具有较高的应用潜力。

关键词： CuxS纳米颗粒局域表面等离激元共振自聚焦非线性光学悬浮液

椭圆截面金纳米管的局域表面等离激元共振特性研究

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物理学报 2011年第4期60卷 437-442页

作者：丛超吴大建刘晓峻南京大学物理学院南京210093

基于时域有限差分方法研究了几何形状、入射电场偏振方向、管壁厚度及内核和包埋介质的变化对椭圆截面金纳米管局域表面等离激元共振特性的影响.研究发现,当长轴固定时,短轴的减小将导致纳米管消光峰红移;入射电场偏振方向与椭圆长轴夹... 详细信息

基于时域有限差分方法研究了几何形状、入射电场偏振方向、管壁厚度及内核和包埋介质的变化对椭圆截面金纳米管局域表面等离激元共振特性的影响.研究发现,当长轴固定时,短轴的减小将导致纳米管消光峰红移;入射电场偏振方向与椭圆长轴夹角的增大将导致消光峰红移;当颗粒整体尺寸不变时,管壁厚度减小同样会使得消光峰红移.此外,内核及包埋介质介电常数的增大均导致消光峰红移.利用等离激元杂化理论及自由电子和振荡电子竞争机理对上述现象进行了理论分析.

关键词：消光光谱局域表面等离激元共振金纳米管时域有限差分方法

局域表面等离激元共振增强的电催化氮气还原反应研究

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局域表面等离激元共振增强的电催化氮气还原反应研究

作者：秦伟苏州大学

学位级别：硕士

氨是最重要的工业化学品之一,被用作氮肥生产的前驱体、能源载体和储氢介质等。氨的工业生产过程(哈勃-博施工艺)伴随着大量化石能源的消耗和温室气体的排放。鉴于日益严峻的气候问题和能源危机,发展温和条件下绿色节能的合成氨技术非... 详细信息

氨是最重要的工业化学品之一,被用作氮肥生产的前驱体、能源载体和储氢介质等。氨的工业生产过程(哈勃-博施工艺)伴随着大量化石能源的消耗和温室气体的排放。鉴于日益严峻的气候问题和能源危机,发展温和条件下绿色节能的合成氨技术非常重要。与可再生能源结合的电催化氮气还原反应(NRR)过程是一种有潜力的可持续氨生产方式。但是,由于N≡N键高的键能以及竞争反应(析氢)的存在,目前NRR催化剂的氨产率和法拉第效率远低于工业应用的要求。因此,开发具有可观效率和目标反应选择性的先进电催化剂至关重要。最近的研究表明,将局域表面等离激元共振(LSPR)效应应用于传统的电催化体系,可以改变电催化反应路径、有效提高电催化剂的催化效率和选择性。但目前为止尚未有关于利用具有LSPR效应的纳米结构直接增强电催化NRR性能的研究报道。合理设计表面等离激元NRR光辅助电催化剂,通过LSPR改善电催化NRR活性并最大化氨产率仍是一个巨大的挑战。在此,本论文聚焦于电催化氮气还原成氨,制备了具有不同LSPR性质的金属纳米催化剂,探究在光辅助条件下LSPR效应对其自身电催化NRR反应氨产率、法拉第效率和电流密度的影响以及可能的作用机制。具体的内容包括以下两个部分:(1)在光辅助条件下有效地增强了具有LSPR效应的金纳米棒的电催化NRR活性。采用刮涂法制备金纳米棒电极,保持了金纳米棒的LSPR特性。在80mWcm的808 nm激光辅助条件下,外加电压为-0.4 V时金纳米棒的氨产率达到2.68 μg h mg,比黑暗条件下的氨产率(1.52 μgh mg)提高了约76.3%。结合FDTD理论模拟与光响应电流分析,推测金纳米棒在光照条件下产生的表面等离激元热电子是金纳米棒NRR电催化性能提升的主要原因。该工作证明了具有LSPR效应的金属纳米催化剂在光照条件下对自身电催化NRR的促进作用,为未来有效利用LSPR效应改善NRR电催化剂的催化活性提供了重要的启示与借鉴。(2)在碳纸上原位生长一种AuCu双金属合金催化剂,设计并制备了一种保持了纳米粒子LSPR特性的双金属催化剂电极。Au-Cu合金的协同催化作用使其相较于纯金纳米棒具有更高效的电催化NRR活性,在黑暗条件下的氨产率达到了 27.17 μg h mg。同时,在光辅助作用下AuCu合金的LSPR效应进一步促进了其NRR活性,在1200mW cm的635 nm激光辅助作用下氨产率达到了52.68μg·h·mg,提升了约93.9%。对比分析入射光波长对氨产率和光响应电流的影响,推测LSPR效应激发的热电子可以有效地参与到NRR反应中,极大地促进NRR活性。这项工作为未来高效的光辅助NRR电催化剂的设计与开发提供了一定的思路和见解。

关键词：氮气还原反应局域表面等离激元共振光辅助电催化热电子

金纳米球壳对的局域表面等离激元共振特性分析

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物理学报 2012年第9期61卷 468-474页

作者：邹伟博周骏金理张昊鹏宁波大学理学院物理系宁波315211

应用有限元方法,研究金纳米球壳对的几何结构参数及物理参量对其表面等离激元共振的散射及消光光谱的影响,并根据等离激元杂化理论进行了理论分析.结果表明,随着金壳厚度的增加,金纳米球壳对的散射及消光共振峰先发生蓝移而后红移,而随... 详细信息

应用有限元方法,研究金纳米球壳对的几何结构参数及物理参量对其表面等离激元共振的散射及消光光谱的影响,并根据等离激元杂化理论进行了理论分析.结果表明,随着金壳厚度的增加,金纳米球壳对的散射及消光共振峰先发生蓝移而后红移,而随着金纳米球壳间隙的减小,或者随着金纳米球壳的内核尺寸或内核介质折射率的增大,散射及消光共振峰均发生红移;随着金壳厚度或内核尺寸减小,或者随着内核介质折射率增大,金纳米球壳对的散射与消光共振强度减弱,而随着金壳间隙的减小,金纳米球壳对的散射共振强度先增强后减弱,而消光共振强度逐渐增强,数值模拟与理论分析一致.

关键词：金纳米球壳对局域表面等离激元共振等离激元杂化理论有限元方法

纳米颗粒局域表面等离激元共振的光谱特性研究进展

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激光杂志 2020年第7期41卷 1-6页

作者：任益弘朱君李娜王各娄健广西师范大学电子工程学院广西桂林541004

LSPR与以往的SPR相比,具有独特的光学特性,在紫外-可见光区域表现强吸收作用的光学响应,且在温度,生物以及化学等传感器领域做出了比较独特的研究。通过对LSPR在传感器领域已有成果的论述,将这些内容呈现给读者。

关键词：局域表面等离激元共振

石墨烯纳米结构的局域表面等离激元共振特性研究

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石墨烯纳米结构的局域表面等离激元共振特性研究

作者：曹兆霞陕西师范大学

学位级别：硕士

石墨烯是一种由碳原子以sp杂化轨道组成的六角型呈蜂巢晶格的平面薄膜。独特的二维结构赋予石墨烯很多特殊的优异性质,如超强的导电性、优异的力学性质、独特的光学性质以及热学性质。局域表面等离激元(Localized Surface Plasmon, LSP... 详细信息

石墨烯是一种由碳原子以sp杂化轨道组成的六角型呈蜂巢晶格的平面薄膜。独特的二维结构赋予石墨烯很多特殊的优异性质,如超强的导电性、优异的力学性质、独特的光学性质以及热学性质。局域表面等离激元(Localized Surface Plasmon, LSP)是指石墨烯表面自由移动的电子形成的集体振荡与入射的光子相互作用而形成的特殊的电磁模式,且电磁振荡局限于微纳结构表面。石墨烯微纳结构的局域表面等离激元共振(Localized surface Plasmon Resonance, LSPR)具有很强的局域场效应,会使一些特殊的光学效应广泛地应用于生物化学传感、信息通信、军事等领域。本文就石墨烯纳米结构的LSPR特性展开研究,设计了石墨烯楔形膜(GWSF)阵列与石墨烯类朵儿门(GPD)阵列,并应用数值计算仿真模拟软件COMSOL Multiphysics系统地研究其LSPR特性。主要内容和结果如下：(1)石墨烯楔形膜结构是由上层楔形和下层膜组成。本文研究了GWSF结构的LSPR特性,并讨论了结构参数和费米能级对其LSPR特性的影响。研究发现：高阶模式出现在短波长处,偶极子模式出现在长波长处。并且,GWSF结构的LSPR特性强烈地依赖于结构参数以及费米能级,改变结构参数和费米能级,共振模式蓝移或红移。因此,可以将该结构应用到探针、滤波器等方面。(2)石墨烯类朵儿门结构是由三个相互垂直的矩形组成的类朵儿门结构。本文研究该结构的双法诺共振以及结构参数和费米能级对双法诺共振的影响。研究发现：电场极化作用直接激发GPD的一个亮模式,电场耦合作用间接激发其两个暗模式,产生双法诺共振效应。并且,改变结构参数和费米能级可以实现对三个共振模式的单独调节。因此,此结构在传感器、滤波器等方面具有重要意义。

关键词：石墨烯局域表面等离激元共振法诺共振相位延迟

贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振特性研究

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贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振特性研究

作者：丛超南京大学

学位级别：硕士

近年来,随着纳米技术的迅猛发展,人们对纳米材料的认识及研究也取得了长足的进步。其中,以金、银、铜为代表的贵金属纳米颗粒,由于具有优良的物理和化学性质,从而被广泛地应用于生物医学、光电子学等领域。贵金属纳米颗粒的近场和远场... 详细信息

近年来,随着纳米技术的迅猛发展,人们对纳米材料的认识及研究也取得了长足的进步。其中,以金、银、铜为代表的贵金属纳米颗粒,由于具有优良的物理和化学性质,从而被广泛地应用于生物医学、光电子学等领域。贵金属纳米颗粒的近场和远场特征主要源自于颗粒的局域表面等离激元共振。研究表明,贵金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振特性将受到颗粒大小、几何结构、介电性能以及周围的物理环境等等因素的影响。此外,贵金属纳米颗粒周围较大的近场增强也使其在非线性光学、扫描近场光学显微镜以及表面增强拉曼散射等方面都有着广泛应用。本论文以三种贵金属纳米结构为研究对象(银纳米球壳、椭圆截面金纳米管、二金属三层同心纳米管),分别应用Mie散射理论和时域有限差分方法研究了颗粒的局域表面等离激元共振特性,讨论了结构变化对颗粒等离激元共振特性的影响,并对研究结果的物理内涵进行了详细的阐述分析。主要的研究内容及结果如下：一、应用Mie散射理论研究了银纳米球壳颗粒的几何结构变化及包埋介质对其远场吸收的影响。研究发现,银纳米球壳壳厚度变大将使其共振峰蓝移,内核变大将使共振峰红移。内核或包埋介电常数的增大均会使得银纳米球壳的吸收峰红移。应用极化电荷、自由电子及振荡电荷的竞争机制对上述变化特征进行了解释。二、提出了一种全新的椭圆截面的金纳米管结构,并应用FDTD模拟的方法研究了形状变化、电场偏振方向变化、管壁厚度变化及内核和包埋介质变化对其局域表面等离激元共振特性的影响。研究发现,当椭圆半长轴不变,半短轴减小会使得消光峰发生明显红移;而入射电场偏振方向与椭圆长轴夹角变大会导致消光峰红移。管壁厚度变薄将导致颗粒等离激元共振峰迅速红移,内核介质介电常数的增大将使得消光峰红移。研究还发现,颗粒的等离激元共振同样依赖于周围环境,并随着包埋介质介电常数的增大产生较大红移。因此,该结构可以很好的应用于环境及生物组织的检测。与此同时,还应用FDTD模拟的方法研究了椭圆截面金纳米管的近场分布特征。入射光波长为共振波长时颗粒的近场增强最大;半短轴变大使得纳米管的场强分布从两端高、中间低变化为均匀分布;入射电场偏振方向与椭圆长轴夹角的增加导致管内的场强迅速增大;内核和包埋介质介电常数的增大均会使得纳米管内部及周围场强大小逐渐变小。三、应用FDTD模拟的方法计算了SiO2-Ag-Au和SiO2-Au-Ag两种二金属三层纳米管的消光光谱,并对其局域表面等离激元共振特性进行了研究。研究发现,内核尺寸变大将会使两种纳米管的LSPR峰位均产生红移;内层金属及外层金属的壳层厚度变大均会使两种纳米管的LSPR峰位产生蓝移。同时,发现银壳厚度变化对纳米管水溶液LSPR的调制作用大于金壳厚度变化带来的影响。

关键词：局域表面等离激元共振贵金属纳米颗粒 Mie散射理论时域有限差分方法等离激元杂化